瑞典皇家科學院決定將 2023 年諾貝爾物理學獎授予皮埃爾-阿戈斯蒂尼（Pierre Agostinii）、費倫茨·克勞斯（Ferenc Krausz）和安妮?呂利耶（Anne L’Huillier），以表彰他們用于研究物質(zhì)中電子動力學的產(chǎn)生阿秒脈沖光的實驗方法。

皮埃爾-阿戈斯蒂尼是法裔美國實驗物理學家，因發(fā)明了用于表征阿秒光脈沖的 RABBITT（通過雙光子躍遷干涉重建阿秒跳動）技術(shù)而聞名。他與費倫茨-克勞斯（Ferenc Krausz）和安妮·呂利耶（Anne L'Huillier）共同獲得了 2023 年諾貝爾物理學獎。

Anne L’Huillier（安妮?呂利耶），1958年生于巴黎，法國物理學家，現(xiàn)為隆德大學原子物理學教授。她在法國薩克萊核研究中心取得實驗物理學博士學位。從1986年起，開始在薩克萊核研究中心正式工作。1992年，她在隆德參加安裝了歐洲第一批飛秒脈沖鈦藍寶石固態(tài)激光系統(tǒng)之一。2003年，她帶領(lǐng)團隊產(chǎn)生了170阿秒脈寬的脈沖激光，打破了世界紀錄。有趣的是，L’Huillier在2007年至2015年期間還擔任過諾貝爾物理學委員會的成員。自2004年以來一直是瑞典科學院的成員，后來成為美國物理學會和光學學會會員，在2018年當選美國國家科學院外籍院士。2021年，Anne因“在超快激光科學和阿秒物理方面的開創(chuàng)性工作，實現(xiàn)和理解高諧波產(chǎn)生并將其應(yīng)用于原子和分子中電子運動的時間分辨成像”而被授予美國光學學會馬克斯·伯恩獎。在2022年，她除了獲得了沃爾夫物理獎以外，還被授予BBVA基金會基礎(chǔ)科學知識前沿獎。[3]

Ferenc Krausz于1962年出生于匈牙利，是匈牙利-奧地利物理學家，現(xiàn)在就職于維也納技術(shù)大學、馬克斯普朗克量子光學研究所、以及路德維希馬克西米利安大學等機構(gòu)。Krausz在E?tv?s Loránd大學學習理論物理學，在匈牙利布達佩斯技術(shù)大學學習電氣工程。在奧地利維也納工業(yè)大學畢業(yè)后，成為該校教授。2003年，他被任命為馬克斯·普朗克量子光學研究所主任，2004年成為慕尼黑路德維?！ゑR克西米利安大學實驗物理學主任。2006年，他共同創(chuàng)立了慕尼黑先進光子學中心(MAP)，并開始擔任其董事之一。2001年，他的研究團隊產(chǎn)生并測量了第一個阿秒光脈沖，并用它來捕捉原子內(nèi)部電子的運動，標志著阿秒物理的誕生。Krausz及其團隊對飛秒脈沖波形進行控制并由此產(chǎn)生的可重復的阿秒脈沖，從而建立阿秒測量技術(shù)，是當今實驗阿秒物理的技術(shù)基礎(chǔ)。如今Krausz和他的團隊現(xiàn)在正在使用飛秒激光技術(shù)，作為阿秒測量技術(shù)的基礎(chǔ)，進一步開發(fā)用于生物醫(yī)學應(yīng)用的紅外光譜，用于檢測人類的健康和早期疾病篩查。他同樣在2022年同時獲得了沃爾夫物理獎和BBVA基金會基礎(chǔ)科學知識前沿獎。[4]

超快科學的歷史發(fā)展

長久以來，對快速運動現(xiàn)象的觀察和研究，都是人類認識自然現(xiàn)象和推動科學進步的動力之一。古人靠肉眼觀察快速的事物，比如辛棄疾所著：“馬作的盧飛快，弓如霹靂弦驚”。

同樣是為了研究馬的跑步姿勢，Leland Stanford通過快速控制照相機的快門開關(guān)拍下了世界上第一個“電影”。在這個事件中，照相機接收到的信號實際上是一個一個的光脈沖，這和后來的超快激光有著異曲同工之處。

電影的時間分辨能力一般是幾十幀也就是幾十毫秒量級（10^-2s）。隨著技術(shù)發(fā)展，如今的超高速攝影機可以達到微秒量級(10^-3s）的時間分辨能力?？梢杂^察到比如閃電產(chǎn)生，藥物溶解，生命反應(yīng)等人眼無法分辨的瞬態(tài)現(xiàn)象；同時可以幫助人類控制導彈發(fā)射、核爆等工程過程，發(fā)揮著重要作用。

更快的物理過程，比如電子電路的響應(yīng)時間，達到了納秒量級（10^-9s），需要通過比如示波器等儀器觀察。但是這些方法往往最終受限于微觀上電路的RC響應(yīng)時間常數(shù)，時間分辨能力至多只能到幾十皮秒（1 皮秒=10^-12?s）[5].

但是，人類對自然界瞬態(tài)過程好奇和探索從來都不停歇。要觀察特征時間更短的分子尺度的微觀運動過程，比如觀測分子的轉(zhuǎn)動和振動過程、電子從激發(fā)態(tài)回到基態(tài)的弛豫過程則需要皮秒到飛秒量級（1飛秒=10^-15?s）的時間分辨。人類目前只能通過飛秒激光來實現(xiàn)。

更進一步地，電子繞原子核的運動周期已經(jīng)達到了阿秒量級（1 阿秒=10^-18s），所以要觀察電子甚至原子核內(nèi)的運動過程, 需要時間分辨率進一步達到阿秒甚至仄秒（1 仄秒=10^-21s），這同樣只能通過阿秒激光來實現(xiàn)。

激光的產(chǎn)生最早可以追溯到愛因斯坦提出的受激輻射，這是激光產(chǎn)生的基本原理。

量子力學告訴我們，在物質(zhì)內(nèi)部，電子處在分立的能級之上，當電子從高能量的能級躍遷到低能量的能級時，會向外輻射一個光子，光子的能量等于這兩個能級的能量差，這時自發(fā)輻射過程。

當我們從外部照射一束光，如果光子的能量等于兩個能級的能量差，且電子處在高能級時，電子就會在外部光子的擾動下躍遷到低能級并輻射一個光子，這就是受激輻射。我們可以注意到，原來我們?nèi)肷淞艘粋€光子，現(xiàn)在出射了兩個光子，所以受激輻射使我們獲得了更強的光。

要實現(xiàn)持續(xù)的激光輸出，必須還要滿足能級之間粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的條件，即處在高能級的電子數(shù)目比處在低能級的電子數(shù)目多。采用具有多能級結(jié)構(gòu)的物質(zhì)作為激光介質(zhì)即可實現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。通過構(gòu)建諧振腔即可出射具有高準直性的激光。

隨后可以通過控制諧振腔的損耗實現(xiàn)脈沖激光的輸出，再根據(jù)激光鎖模技術(shù)可以產(chǎn)生短脈寬的脈沖激光。

自從1960年Maiman 發(fā)明紅寶石連續(xù)激光器之后，納秒、皮秒到飛秒量級的脈沖激光器相繼于 1962 年、1966 年和1974 年由R. W. Hellwarth、A. J. DeMaria以及C. V.Shank等科學家的研究團隊相繼研發(fā)出來。到了二十世紀八十年代，更低噪音，更高穩(wěn)定性，而且如今應(yīng)用最廣泛的的鈦-藍寶石（Ti-Sapphier）激光器的問世 [6]。

1999 年，諾貝爾化學獎頒發(fā)給了加州理工大學的Ahmed H. Zewail 教授，以表彰他發(fā)明了一套時間分辨的超快光譜學技術(shù)，并據(jù)此研究了化學反應(yīng)中化學鍵斷裂的過程[7]。這一史無前例的研究也將人類自然科學的研究帶入了一個新的、更快的神奇世界。

時至今日，超快光譜技術(shù)已經(jīng)成為研究物質(zhì)微觀粒子動力學的最重要的技術(shù)[8]。而且，飛秒激光帶來的時間分辨技術(shù)與其他技術(shù)的結(jié)合，比如STM，XRD，電子衍射，角分辨電子能譜等，為人類可以同時在時間、空間、動量空間等多個維度同時觀察最極限的微觀物理現(xiàn)象。

脈沖激光除了具有極短的脈寬以外，其極高的瞬時功率密度也是最重要的特點之一，這得益于二十世紀八十年代Gerard Mourou 和Donna Strickland發(fā)明的啁啾脈沖放大技術(shù)（Chirped PulseAmplipication, CPA）。他們也因此獲得了2018年諾貝爾物理學獎。

阿秒脈沖的產(chǎn)生和應(yīng)用

利用飛秒激光電離氣體可以產(chǎn)生高次諧波，從而產(chǎn)生具有阿秒（1?as=10-18?s）級別脈寬的阿秒激光。

將飛秒脈沖激光進行經(jīng)過光學聚焦, 當焦點處光強達到1012??W/cm2時, 其對應(yīng)的電場峰值 ( 2.7 ×?10^9??V/m ) 就與原子內(nèi)部束縛電子的庫侖場（10^9??V/m）量級) 差不多了. 此時, 將氣體靶置于激光焦點附近, 靶內(nèi)原子中的電子就可以從束縛態(tài)電離進入自由態(tài)[8]。

電離出的電子經(jīng)過飛秒激光電場的加速獲得很高能量，電子再與原子復合，復合過程中電子在光場中獲得的動能與從連續(xù)態(tài)到基態(tài)的躍遷能(等于電離能)之和以高次諧波光子的形式輻射出來。這個過程就是在1993年，Corkum首次詳細闡述的強場電離的半經(jīng)典三步模型，是高次諧波以及阿秒激光產(chǎn)生的基本原理。

該三步過程在飛秒驅(qū)動激光中每半個周期發(fā)生一次, 形成一個等時間間距的極紫外脈沖序列, 并在頻域發(fā)生干涉而形成梳齒狀的分立高次諧波光譜。頻域中梳齒狀的高次諧波譜在時域上則對應(yīng)一個阿秒脈沖序列。

隨后利用飛秒脈沖作為驅(qū)動源, 并采用相應(yīng)的相位選通方法, 在這里可以大致理解成一個濾波過程。相位選通的方法有振幅選通，電離選通，偏振選通、雙光選通、空間選通、干涉偏振選通及偏振輔助的振幅選通等[8]。這樣就可以從阿秒脈沖序列中選出一個脈沖, 稱為孤立阿秒脈沖。孤立阿秒脈沖有兩個重要參數(shù)，分別是中心光子能量和脈沖寬度。

2001年，Paul等人利用40 fs的鈦寶石激光轟擊氬氣產(chǎn)生13~19階的高次諧波, 測量了單脈沖寬度為250as的脈沖串[9]，同年，Krausz等人利用7 fs激光脈沖，在氖氣中產(chǎn)生高次諧波并選出光子能量90 eV左右(波長約14 nm)的一段光譜, 測量結(jié)果顯示這是一個大約650 as的脈沖,?這是第一個孤立阿秒脈沖的實驗測量結(jié)果[10]。2012年, Zhao等人獲得了67as的孤立脈沖, 中心光子能量為90 eV, 這是至今為止以鈦寶石激光器為驅(qū)動光源獲得的最短阿秒脈沖[11].?

2013年,中國科學院物理研究所魏志義課題組實現(xiàn)了160 as孤立阿秒脈沖測量實驗結(jié)果[12]，這是我國在阿秒科學領(lǐng)域的重大突破。隨后，華中科技大學、國防科技大學和中國科學院西安光學精密機械研究所的研究團隊也先后實現(xiàn)了阿秒激光脈沖的產(chǎn)生和測量[8]. 這些重要進展為人們利用阿秒激光開展原子內(nèi)部電子動力學的研究, 揭示發(fā)生在微觀世界瞬態(tài)過程中的科學問題提供了前所未有的機遇。

阿秒科學最早研究的內(nèi)容之一是電子的量子躍遷行為。研究方法有阿秒瞬態(tài)吸收光譜(ATAS)。2013年,?Krausz研究組采用飛秒泵浦-阿秒探測這一實驗手段獲得了熔融石英的ATAS,?明確了阿秒脈沖調(diào)控電介質(zhì)的可行性[13]。2014年, 加州大學伯克利分校的Leone研究組及合作者們利用極紫外光ATAS探測了半導體材料硅(Si)中電子從價帶躍遷到導帶的實時行為[14]。

還有阿秒時間分辨-角分辨光電子能譜。2016-2017年, 美國國家標準與技術(shù)研究所和科羅拉多大學的Murnane研究組利用這個方法進行了一系列研究，表明了材料中光電子行為弛豫時間與能帶結(jié)構(gòu)存在密切的關(guān)聯(lián)[15]。

光的產(chǎn)生、化學鍵的形成和斷裂都來自于原子尺度的電子運動?；瘜W鍵可以改變生物分子的結(jié)構(gòu)及其在生命系統(tǒng)中的功能，也負責盡可能快地傳遞信息。所以了解電子的微觀運動也可以幫助人類最基本的層面上了解疾病的起源，或?qū)⑿畔⑻幚硗七M到最終的速度極限。

阿秒科學的另一個前沿是將現(xiàn)代電子學的表面控制方法與強光相結(jié)合，實現(xiàn)阿秒脈沖聚焦，其中焦點可以再縮小到100納米尺度上，甚至可以達到10納米。所以未來光與物質(zhì)的相互作用甚至可以在納米尺度上進行控制[1]。

結(jié)語

早在戰(zhàn)國時期，我國著名思想家尸佼就已經(jīng)提出了“四方上下曰宇，古往今來曰宙?！钡臉闼貢r空觀。而時至今日，在物理學最前沿的研究中，空間和時間依舊是最重要，最基礎(chǔ)的兩個維度。

隨著科學和技術(shù)的進步，人類在空間和時間的尺度上都向著極限不斷地探索和精進。阿秒脈沖正是當前人類所能接觸到的最快的時間尺度。

稍晚還將有諾獎官方翻譯

參考文獻：

[1] Pitruzzello G, A bright future for attosecond physics. Nat. Photo. 16 550 (2022).

[2] Paul Corkum - Wikipedia

[3] Anne L'Huillier - Wikipedia

[4] Ferenc Krausz - Wikipedia

[5] 超快光譜技術(shù)及其在凝聚態(tài)物理研究中的應(yīng)用 ，趙繼民，物理·40卷（2011年）3期

[6] 拓撲半金屬的超快動力學和相干態(tài)聲子及多鐵材料光譜研究_孫飛 2020年中國科學院大學 博士論文

[7] https://www.nobelprize.org/

[8] 魏志義, 許思源, 江昱佼, 等. 阿秒脈沖產(chǎn)生的技術(shù)原理及進展. 科學通報, 2021, 66: 889–901

[9] Paul P M, Toma E S, Mullot G, et al. Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation. Science, 2001, 292: 1689–1692

[10] Hentschel M, Kienberger R, Spielmann C, et al. Attosecond metrology. Nature, 2001, 414: 509

[11] Zhao K, Zhang Q, Chini M, et al. Tailoring a 67 attosecond pulse through advantageous phase-mismatch. Opt Lett, 2012, 37: 3891

[12] Zhan M J, Ye P, Teng H, et al. Generation and measurement of isolated 160-attosecond XUV laser pulses at 82 eV. Chin Phys Lett, 2013, 30:093201

[13] Schultze M, Bothschafter E M, Sommer A, et al. Controlling dielectrics with the electric field of light. Nature, 2013, 493: 75–78

[14] Schultze M, Ramasesha K, Pemmaraju C D, et al. Attosecond band-gap dynamics in silicon. Science, 2014, 346: 1348–1352

[15] 郝文杰, 翟燕妮, 張倩瑜, 等. 阿秒光源在材料領(lǐng)域的應(yīng)用. 科學通報, 2021, 66: 856–864

編輯：諾獎小分隊