又到梔子花開的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1. Nature Communications：高溫含鹽冰的穩(wěn)定性表明，富水的系外行星冰地幔具有電解質(zhì)滲透性

電解質(zhì)，在富水衛(wèi)星和潛在富水系外行星的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)中發(fā)揮著重要作用。然而，在行星上，大型高壓冰蓋的存在，被認(rèn)為阻礙了各種液體和固體深層之間的電解質(zhì)交換和運(yùn)輸。在此，來(lái)自挪威奧斯陸大學(xué)的Jean-Alexis Hernandez等研究者，使用第一性原理模擬表明，在富水的超級(jí)地球和迷你海王星的內(nèi)部條件下，高達(dá)2.5%的NaCl可以溶解在稠密的水冰中。鹽雜質(zhì)增強(qiáng)了H原子的擴(kuò)散，擴(kuò)大了新發(fā)現(xiàn)的超音速冰的穩(wěn)定場(chǎng)，并推動(dòng)了向更硬的冰X相過(guò)渡的更高壓力。熱成分對(duì)流的標(biāo)度定律表明，進(jìn)入高壓冰層的鹽，可以很容易地穿越。這些發(fā)現(xiàn)表明，富水系外行星的高壓冰幔，對(duì)內(nèi)部巖石核和外部液體層之間的電解質(zhì)對(duì)流輸送具有滲透性。

參考文獻(xiàn)：

Hernandez, JA., Caracas, R. & Labrosse, S. Stability of high-temperature salty ice suggests electrolyte permeability in water-rich exoplanet icy mantles.?Nat Commun?13,?3303 (2022).?

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30796-5

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30796-5

2.Nature Computational Science：深度學(xué)習(xí)密度泛函理論哈密頓量用于高效從頭算電子結(jié)構(gòu)

密度泛函理論(DFT)和深度學(xué)習(xí)方法的結(jié)合，有可能徹底改變現(xiàn)代計(jì)算材料科學(xué)。在此，來(lái)自清華大學(xué)的Weihui Duan & Yong Xu等研究者開發(fā)了一種深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法來(lái)表示晶體材料的DFT哈密頓量(DeepH)，旨在繞過(guò)計(jì)算要求自洽場(chǎng)迭代的DFT，并大大提高從頭算電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算效率。研究者提出了一種利用局部性處理DFT哈密頓矩陣大維數(shù)和規(guī)范(或旋轉(zhuǎn))協(xié)方差的通用框架，該框架由用于深度學(xué)習(xí)的消息傳遞神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)。該方法精度高、效率高、可轉(zhuǎn)移性好，適用于各種材料體系和物理性質(zhì)。該方法解決了DFT的精度-效率難題，并為探索大規(guī)模材料系統(tǒng)提供了機(jī)會(huì)，在扭曲范德華材料的研究中有廣闊的應(yīng)用前景。

參考文獻(xiàn)：

Li, H., Wang, Z., Zou, N. et al. Deep-learning density functional theory Hamiltonian for efficient ab initio electronic-structure calculation.?Nat Comput Sci?2,?367–377 (2022).?

https://doi.org/10.1038/s43588-022-00265-6

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s43588-022-00265-6

3.npj Computational Materials：Al-Si合金凝固共晶轉(zhuǎn)變的元胞自動(dòng)機(jī)模擬與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

凝固組織中共晶硅的形態(tài)，對(duì)Al-Si基合金的性能至關(guān)重要。在基于集成計(jì)算材料工程(ICME)的Al-Si基合金凝固產(chǎn)品設(shè)計(jì)和制造中，對(duì)共晶Si相形成的模擬一直是一個(gè)挑戰(zhàn)。在此，來(lái)自美國(guó)俄亥俄州立大學(xué)的Alan A. Luo等研究者將α-Al枝晶生長(zhǎng)的三維元胞自動(dòng)機(jī)(CA)模型擴(kuò)展到包括多枝晶區(qū)域的共晶(α-Al+Si)轉(zhuǎn)變，為重要的Al-Si基合金提供了一個(gè)完整的凝固模擬。研究者用掃描電鏡和深度刻蝕技術(shù)，對(duì)共晶組織中Si相的定量結(jié)果進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果及Scheil模型和杠桿規(guī)則的計(jì)算結(jié)果吻合較好。該三維CA模型可用于預(yù)測(cè)和優(yōu)化凝固組織，包括鑄造、潛在焊接和增材制造等凝固過(guò)程中的共晶轉(zhuǎn)變。

參考文獻(xiàn)：

Gu, C., Moodispaw, M.P. & Luo, A.A. Cellular automaton simulation and experimental validation of eutectic transformation during solidification of Al-Si alloys.?npj Comput Mater?8,?134 (2022).?

https://doi.org/10.1038/s41524-022-00824-5

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41524-022-00824-5

4.JACS：天然水氧化催化劑在O-O鍵形成前的可逆結(jié)構(gòu)異構(gòu)化

光合水的氧化是由錳鈣氧化物簇催化的，在光驅(qū)動(dòng)的反應(yīng)周期中，錳鈣氧化物簇經(jīng)歷5個(gè)S-態(tài)。Mn4CaO5(6)簇獨(dú)特的扭曲的椅子狀幾何結(jié)構(gòu)，顯示了結(jié)構(gòu)靈活性，經(jīng)常被提出涉及從S1到S3態(tài)的開放和封閉立方形式。同分異構(gòu)體在S1和S2狀態(tài)下是可互換的，而在S3狀態(tài)下，觀察到開立方結(jié)構(gòu)在熱聚球藻屬細(xì)長(zhǎng)型(藍(lán)藻)樣品中占主導(dǎo)地位。在此，來(lái)自瑞典烏普薩拉大學(xué)的Johannes Messinger & 斯德哥爾摩大學(xué)的Lars Kloo & 西湖大學(xué)的Licheng Sun等研究者，利用密度泛函理論計(jì)算，超越了S3+Yz態(tài)，進(jìn)入了S3nYz?→S4+Yz態(tài)，并首次報(bào)道了在S3+Yz態(tài)中被抑制的可逆異構(gòu)，在隨后的S3nYz?態(tài)中，由于鋅結(jié)合水配體的質(zhì)子釋放而完全恢復(fù)。錳配體的配位強(qiáng)度的改變促進(jìn)了封閉立方結(jié)構(gòu)的形成，與開放立方結(jié)構(gòu)保持動(dòng)態(tài)平衡。這種雙氧形成之前的互變作用，可能構(gòu)成了O2形成的速率限制步驟，并對(duì)光系統(tǒng)II的水氧化機(jī)制產(chǎn)生重要影響。

參考文獻(xiàn)：

Yu Guo, Johannes Messinger, Lars Kloo, and Licheng Sun. Reversible Structural Isomerization of Nature’s Water Oxidation Catalyst Prior to O–O Bond Formation.?Journal of theAmerican Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03528

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03528

5.JACS：金屬有機(jī)多面體的自動(dòng)化合理設(shè)計(jì)

金屬-有機(jī)多面體(MOPs)是有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化的納米分子，其合理設(shè)計(jì)依賴于兩類或兩類以上化學(xué)建筑單元(CBUs)之間化學(xué)互補(bǔ)性和空間相容性的協(xié)調(diào)考慮。在此，來(lái)自英國(guó)劍橋大學(xué)的Markus Kraft等研究者，應(yīng)用知識(shí)工程技術(shù)，以現(xiàn)有知識(shí)為基礎(chǔ)實(shí)現(xiàn)MOP配方的自動(dòng)化推導(dǎo)。為此目的，研究者(i)整理了相關(guān)MOP和CBU數(shù)據(jù)；(ii)提出了在MOP構(gòu)造中嵌入規(guī)則的裝配模型概念；(iii)開發(fā)了OntoMOPs本體，定義了MOPs及其關(guān)鍵屬性；(iv)輸入代理World Avatar (TWA)知識(shí)圖譜；和(v)輸入代理，使用來(lái)自TWA的信息，派生出一個(gè)新的可構(gòu)造MOPs的列表。該結(jié)果提供了TWA中MOP的快速和自動(dòng)實(shí)例化，揭示了已知MOP的直接化學(xué)空間，從而為未來(lái)的研究提供了新的MOP靶點(diǎn)。

參考文獻(xiàn)：

Aleksandar Kondinski, Angiras Menon, Daniel Nurkowski, Feroz Farazi, Sebastian Mosbach, Jethro Akroyd, and Markus Kraft. Automated Rational Design of Metal–Organic Polyhedra.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03402

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03402