一、文章概述

金屬導(dǎo)電MXene領(lǐng)域的不斷研究表明了其作為電極材料的可行性，但由于危險(xiǎn)的高頻蝕刻所產(chǎn)生的低表面積和不均勻的邊緣終止，仍然阻礙了它們的使用。為了解決這些問題，首次利用共晶混合蝕刻策略，通過操縱所選鹽熔體的相變，實(shí)現(xiàn)了來自MAX前驅(qū)體(Ti3AlC2)的可調(diào)平面內(nèi)孔隙率的Cl端MXene(Ti3C2Cl2)的一步合成。具體來說，控制NaCl/ZnCl2鹽混合物的溫度和組成，以啟動一種機(jī)制，創(chuàng)建并關(guān)鍵地保留MXene孔隙結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致材料中孔隙度顯著增加，表面積增加了四倍。此外，x射線光譜分析顯示，TiC6八面體對稱性增加，密度泛函理論(DFT)模型表明存在較低的Li擴(kuò)散勢壘，這意味著離子傳輸具有較高的適用性。得益于這些優(yōu)化，介孔Ti3C2Cl2作為雙離子電池陽極，在0.1Ag?1下提供382mAhg?1的高容量，在2.0Ag?1下進(jìn)行1000次循環(huán)后，容量保留超過89%?？偟膩碚f，本研究提出了一種綠色化學(xué)方法，可以直接合成具有最佳孔隙率和表面終止的電化學(xué)應(yīng)用，為靶向結(jié)構(gòu)修飾提供了新的見解。

二、圖文導(dǎo)讀

圖1，a)Ti3AlC2、Ti3C2Cl2-0、Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60的x射線衍射圖譜。b)N2吸附-解吸等溫線，c)Ti3C2Cl2-0、Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60的孔徑分布。d-f)Ti3C2Cl2-0、Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60的TEM圖像。

圖2，a)用MAX和鹽混合物合成的平面內(nèi)多孔Ti3C2Cl2示意圖。b)NaCl/ZnCl2的相圖。藍(lán)線和紅線表示Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60的反應(yīng)過程。c)在鹽酸洗滌前的Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60產(chǎn)物的XRD圖樣。

圖3，a)Ti3C2Cl2-0、Ti3C2Cl2-33、Ti3C2Cl2-60和Ti3C2TX在0.1Ag?1下的充放電曲線。b)Ti3C2Cl2-0、Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60的速率能力測試。c)Ti3C2cl2-60在0.5~10.0mV?1的不同掃描速率下的CV曲線。d，e)計(jì)算Ti3C2Cl2-60的b值和電容貢獻(xiàn)。f)Ti3C2Cl2-60在不同掃描速率下電容性的貢獻(xiàn)比。g)Ti3C2Cl2-0、Ti3C2Cl2-33和Ti3C2Cl2-60的長期循環(huán)結(jié)果。

圖4，a，b)Ti3C2Cl2-60的Ti2p和Cl2pXPS光譜。c)Ti3C2Tx的Ti2pXPS光譜。d)Ti3C2Tx、Ti3C2Cl2-0和Ti3C2Cl2-60的Ti k邊XANES光譜與Ti箔、Ti3C2和二氧化鈦等文獻(xiàn)的光譜比較。

圖5，a)和b)分別是Ti3C2Cl2和Ti3C2O0.1F1.4(OH)0.5.c優(yōu)化的幾何形狀和的投影態(tài)密度。c)能量有利位點(diǎn)的吸附能量和d)在Ti3C2Cl2和Ti3C2O0.1F1.4(OH)0.5表面的選定末端的Li離子躍變遷移的擴(kuò)散勢壘曲線。

圖6，a-c)基于Ti3C2Cl2-60的DIBs的GCD曲線、速率性能和長循環(huán)數(shù)據(jù)。

三、全文總結(jié)

綜上所述，首先將NaCl/ZnCl2鹽混合物應(yīng)用于簡易退火過程中的平面內(nèi)多孔MXene。評價(jià)了鹽的比例對結(jié)構(gòu)形態(tài)的影響，并提出了共晶混合物的保孔機(jī)理。樣品表面積和中孔隙度的增加極大地有利于了DIB陽極應(yīng)用的現(xiàn)場可及性和鋰離子運(yùn)輸。最佳的Ti3C2Cl2樣品在0.1Ag?1的條件下，達(dá)到了382mAhg?1的高放電容量。此外，該過程還主要包含了Ti3C2片的氯端，這導(dǎo)致了更有序的晶體結(jié)構(gòu)，在運(yùn)行1000個循環(huán)后提供89%的高容量保留。當(dāng)用石墨作為全雙離子電池組裝時(shí)，Ti3C2Cl2-60在0.1Ag?1下達(dá)到242mAhg?1（根據(jù)陽極質(zhì)量計(jì)算），1000循環(huán)容量保持高達(dá)83%?？偟膩碚f，文章提出的共晶混合物蝕刻方法證明了一種為DIB陽極應(yīng)用生成具有高晶體穩(wěn)定性的多孔MXene的綠色方法，并提出了一種適應(yīng)性強(qiáng)的實(shí)現(xiàn)MXene中孔隙性的技術(shù)。

文章鏈接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202102493

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