北科納米提供MXene材料（可定制）

研究摘要

高理論容量的Si負(fù)極在鋰電應(yīng)用中具有良好的應(yīng)用前景。然而，其較大的體積膨脹（~300%）與較差的導(dǎo)電性，需要同時(shí)引入低密度的導(dǎo)電碳與納米尺寸的Si去克服上述問題，然而這會導(dǎo)致較低的體積容量。鑒于此，廣東工業(yè)大學(xué)李運(yùn)勇教授研究團(tuán)隊(duì)在《ACS Nano》上發(fā)表最新研究成果，提出了一種集成策略以實(shí)現(xiàn)Si的雙重包覆結(jié)構(gòu)與結(jié)構(gòu)緊密工程，構(gòu)筑3D高堆積的Ti3C2Tx?MXene與石墨烯雙包覆Si結(jié)構(gòu)（HD-Si@Ti3C2Tx@G）。得益于較高的密度、高導(dǎo)電性與3D緊密型的雙包覆Si結(jié)構(gòu)，所制備的HD-Si@Ti3C2Tx@G負(fù)極，在0.1 A g-1下表現(xiàn)出高達(dá)5206 mAh cm-3的體積比容量，質(zhì)量比容量為2892 mAh g-1，面積比容量為17.9 mAh cm-2與優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)合原位TEM技術(shù)與動力學(xué)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析，證明如此優(yōu)異的性能主要源于對Si結(jié)構(gòu)3D導(dǎo)電可塑性MXene與石墨烯的雙重包覆，可以促進(jìn)電子與離子的快速傳輸、有效的體積緩沖與厚電極良好的電解液滲透性。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?HD-Si@Ti3C2Tx@G的合成過程與厚電極儲鋰機(jī)制。

圖2.?HD-Si@Ti3C2Tx@G在煅燒前后的光學(xué)照片；HD-Si@Ti3C2Tx@G的微觀結(jié)構(gòu)表征：SEM、TEM與元素mapping。

圖3.?HD-Si@Ti3C2Tx@G的XRD、Raman、XPS表征結(jié)果。

圖4.?HD-Si@Ti3C2Tx@G的電化學(xué)性能。

圖5.?ORR反應(yīng)的自由能變化與PDOS。

圖6.?利用原位TEM與非原位SEM分析HD-Si@Ti3C2Tx@G負(fù)極不同嵌鋰狀態(tài)下的微觀結(jié)構(gòu)與形貌演化過程。

總結(jié)

? ? ? 得益于高度堆積的結(jié)構(gòu)、高導(dǎo)電性與Si結(jié)構(gòu)的雙重包覆，所制備的HD-Si@Ti3C2Tx@G 負(fù)極表現(xiàn)出超高的體積比容量，更重要的是，在電極負(fù)載達(dá)到14 mg cm-2的情況下，實(shí)現(xiàn)較高的面容量?；贖D-Si@Ti3C2Tx@G//NCM811所組裝的全電池同樣表現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，說明其具有實(shí)際應(yīng)用的潛力。3D親水性MXene與結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)可以提供對于電解液良好的滲透性，因此，石墨烯與MXene的的協(xié)同效應(yīng)使復(fù)合Si電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。該工作為提升用于大范圍應(yīng)用的合金型負(fù)極的體積與面比容量提供了一種簡單有效的雙重包覆策略。

文獻(xiàn)鏈接

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c11298

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