又到梔子花開的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1. Nature Communications：多尺度計(jì)算機(jī)輔助設(shè)計(jì)和光控大分子合成促進(jìn)從海水中收集鈾

   
   

在此，來自美國卡耐基梅隆大學(xué)的Krzysztof Matyjaszewski & Gang Ye等研究者，通過將多尺度計(jì)算模擬與光調(diào)控大分子合成相結(jié)合，本研究提供了一種智能設(shè)計(jì)的新范式，同時(shí)定制用于從海水中收集鈾的聚合物吸附劑。研究者采用耗散粒子動(dòng)力學(xué)(DPD)方法結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)(MD)方法，模擬了模型鈾吸附器PAOm-b-PPEGMAn的構(gòu)象動(dòng)力學(xué)和吸附過程，結(jié)果表明，當(dāng)優(yōu)選塊比為0.18時(shí)，可獲得原子經(jīng)濟(jì)的最大吸附容量。研究者設(shè)計(jì)的聚合物在微流控平臺(tái)上使用PET-RAFT聚合合成，28天內(nèi)在真實(shí)海水中表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高鈾吸附能力(11.4 1.2 mg/g)。本研究提供了一個(gè)綜合的視角來定量評(píng)估聚合物的吸附現(xiàn)象，并在分子水平上通過其空間構(gòu)象在介觀水平上橋接金屬-配體相互作用。在此建立的協(xié)議，一般適用于目標(biāo)導(dǎo)向的發(fā)展更先進(jìn)的聚合物的廣泛應(yīng)用。

參考文獻(xiàn)：

Liu, Z., Lan, Y., Jia, J.?et al.?Multi-scale computer-aided design and photo-controlled macromolecular synthesis boosting uranium harvesting from seawater.?Nat Commun?13,?3918 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31360-x

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31360-x

2.Science Advances：一種敏感的、選擇性的VX神經(jīng)毒劑的相變傳感蛋白的計(jì)算設(shè)計(jì)

VX神經(jīng)毒劑，是最致命的化學(xué)戰(zhàn)劑之一。特異性的，敏感的，實(shí)時(shí)檢測(cè)這種神經(jīng)毒素的方法，還沒有報(bào)道。利用定向進(jìn)化或文庫篩選方法，來利用生物識(shí)別來滿足這些要求的蛋白質(zhì)的創(chuàng)造，一直受到阻礙，因?yàn)槠涠拘允箤?shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)異常昂貴。在此，來自美國新澤西州立大學(xué)的Vikas Nanda & 紐約市立大學(xué)的RONALD L.?KODER 等研究者，使用增壓支架設(shè)計(jì)了一對(duì)VX結(jié)合蛋白，該支架在配體結(jié)合時(shí)結(jié)合了從無結(jié)構(gòu)到折疊的大規(guī)模相變，使完全的內(nèi)部結(jié)合位點(diǎn)能夠提供最大的表面積，從而在靶標(biāo)識(shí)別中具有高親和力和特異性。結(jié)合位點(diǎn)殘基的選擇采用一種新的分布式進(jìn)化算法在protCAD中實(shí)現(xiàn)。這兩種設(shè)計(jì)都能檢測(cè)十億分之一濃度的VX，具有很高的特異性。這兩種設(shè)計(jì)都能檢測(cè)十億分之一濃度的VX，具有很高的特異性。完全埋藏的分子識(shí)別位點(diǎn)的計(jì)算設(shè)計(jì)，結(jié)合增壓的相變底盤蛋白質(zhì)，使新一代小分子生物傳感器的開發(fā)成為可能。

參考文獻(xiàn)：

McCann, James J., et al. "Computational design of a sensitive, selective phase-changing sensor protein for the VX nerve agent."?Science Advances?8.27 (2022): eabh3421.

原文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abh3421

3.Science Advances：分子機(jī)器功能化金屬-有機(jī)骨架中分子間相互作用的動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)

分子機(jī)器，能夠在原子水平上對(duì)結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)現(xiàn)象進(jìn)行外部控制。為了有效地將其可調(diào)性質(zhì)轉(zhuǎn)化為指定的功能，需要詳細(xì)了解分子嵌入的影響。特別是，全面的洞察力，是設(shè)計(jì)受生物細(xì)胞啟發(fā)的分層多功能系統(tǒng)的基礎(chǔ)。在此，來自德國Westf?lische Wilhelms-Universit?t Münster的Saeed Amirjalayer等研究者應(yīng)用了一個(gè)動(dòng)態(tài)訓(xùn)練力場(chǎng)，來對(duì)一個(gè)系統(tǒng)修改的輪烷功能化金屬有機(jī)框架進(jìn)行原子模擬。研究者的原子研究揭示了機(jī)械鍵合環(huán)(MBRs)在框架內(nèi)的對(duì)稱和不對(duì)稱相互作用取決于局部環(huán)境。其結(jié)果是，它們的平動(dòng)運(yùn)動(dòng)，被調(diào)制到從快速振蕩行為到合作和潛在定向穿梭。由此導(dǎo)出的競(jìng)爭(zhēng)相互作用的圖像，影響了嵌入在這些軟多孔材料中的MBRs的運(yùn)行機(jī)制，促進(jìn)了響應(yīng)性功能材料的發(fā)展，這是邁向智能物質(zhì)的關(guān)鍵一步。

參考文獻(xiàn)：

Kolodzeiski, Elena, and Saeed Amirjalayer. "Dynamic network of intermolecular interactions in metal-organic frameworks functionalized by molecular machines."?Science Advances?8.26 (2022): eabn4426.

原文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn4426

4.npj Computational Materials：赤鐵礦中光致小電子極化子的產(chǎn)生與復(fù)合

極化子，通常會(huì)對(duì)過渡金屬氧化物的光化學(xué)和光物理性質(zhì)產(chǎn)生不利影響。然而，極化子的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)，到目前為止還沒有完全建立，因此需要原子的理解。在此，來自長(zhǎng)安大學(xué)的Zhaohui Zhou & 北京師范大學(xué)的Run Long等研究者，以光激發(fā)、電子注入和異價(jià)摻雜的α-Fe2O3為小極化子模型，對(duì)從頭算絕熱分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)和非絕熱分子動(dòng)力學(xué)(NA-MD)進(jìn)行了模擬。精心設(shè)計(jì)的AIMD模擬結(jié)果表明，電子在亞15fs內(nèi)定位在單一Fe位是一個(gè)絕熱的超快過程。Fe2O3摻雜電子或Si和Ti形成局域電子極化子，而光激發(fā)同時(shí)形成局域電子和空穴極化子，導(dǎo)致不同的電子-空穴復(fù)合動(dòng)力學(xué)。NA-MD模擬結(jié)果表明，在α-Fe2O3的價(jià)帶最大值處摻雜離域空穴所產(chǎn)生的電子極化子，在5 ps左右發(fā)生復(fù)合，而在一對(duì)小的電子極化子之間發(fā)生復(fù)合。α-Fe2O3中小電子極化子的超快形成，阻礙了價(jià)帶中離域空穴的積累，這些空穴直接參與了光陽極的水氧化。盡管極化子可以保持較低的電荷遷移率，但光激發(fā)Fe2O3對(duì)減緩電子-空穴復(fù)合的不利影響可以部分規(guī)避。這些發(fā)現(xiàn)，為理解α-Fe2O3中小電子極化子的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)提供了基礎(chǔ)，有助于設(shè)計(jì)高效的過渡金屬氧化物光電陽極。

參考文獻(xiàn)：

Cheng, C., Zhu, Y., Zhou, Z.?et al.?Photoinduced small electron polarons generation and recombination in hematite.?npj Comput Mater?8,?148 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41524-022-00814-7

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-022-00814-7

5.npj Computational Materials：從統(tǒng)計(jì)設(shè)計(jì)鑒定高介電常數(shù)化合物

高介電材料的發(fā)現(xiàn)，對(duì)提高電子設(shè)備和電池的效率至關(guān)重要。在此，來自意大利國米阿萬扎蒂高等學(xué)校的Stefano Baroni等研究者報(bào)道了三種之前未探索的材料，它們具有很高的介電常數(shù)(69?<???<?101)和大的帶隙(2.9?<?Eg(eV)?<?5.5)，這些材料是通過人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN)輔助的統(tǒng)計(jì)優(yōu)化算法篩選材料數(shù)據(jù)庫獲得的。其中兩種新型介質(zhì)是混合陰離子化合物(Eu5SiCl6O4和HoClO)，通過相圖分析表明，與普通半導(dǎo)體相比，它們具有熱力學(xué)穩(wěn)定性。研究者還發(fā)現(xiàn)了其他四種介電常數(shù)相對(duì)較大的材料(20<???<?40)和帶隙(2.3?<?Eg(eV)?<?2.7)。ANN訓(xùn)練數(shù)據(jù)來自Materials Project，而搜索空間由Open Quantum Materials Database (OQMD)的材料組成，這表明跨數(shù)據(jù)庫材料設(shè)計(jì)的成功實(shí)施?？偟膩碚f，研究者報(bào)告了17種材料的介電特性，這些材料是在研究者的設(shè)計(jì)工作流程中選擇的，使用從頭計(jì)算方法計(jì)算出來的。本文所預(yù)測(cè)的具有高介電性能的介電材料，為進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)研究提供了機(jī)會(huì)。

參考文獻(xiàn)：

Gopakumar, A., Pal, K. & Wolverton, C. Identification of high-dielectric constant compounds from statistical design.?npj Comput Mater?8,?146 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41524-022-00832-5

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-022-00832-5