2023年，注定是不平凡的一年！從本期開始，我們將對(duì)理論與計(jì)算領(lǐng)域的大牛，對(duì)之前的成果工作進(jìn)行簡(jiǎn)單匯總，希望能夠?yàn)榭蒲泄ぷ髡邆兲峁┮恍┧悸芳跋敕ā?/p>

本期為2023版新版名人堂介紹，本期為第1期。

名人介紹

楊金龍（Yang Jinlong），男，漢族，物理化學(xué)家，中國(guó)科學(xué)院院士，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)副校長(zhǎng)。

1966年1月生于江蘇鹽城，1981至1985年在南京師范大學(xué)學(xué)習(xí)，獲學(xué)士學(xué)位。1985至1991年在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)學(xué)習(xí)，分獲碩士、博士學(xué)位。畢業(yè)后留校任教。曾在意大利Padova大學(xué)、Cagliari大學(xué)、國(guó)際理論物理中心、香港科技大學(xué)、東京大學(xué)、香港大學(xué)和新加坡國(guó)立大學(xué)等單位工作和訪問。1996年起任中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授。1997年任中國(guó)科學(xué)院選鍵化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任，2004年任合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室理論與計(jì)算科學(xué)研究部主任, 2009年任化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院執(zhí)行院長(zhǎng)。2017年1月任中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)校長(zhǎng)助理，2018年4月起任中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)副校長(zhǎng)，2019年11月當(dāng)選為中國(guó)科學(xué)院院士。

長(zhǎng)期從事理論與計(jì)算化學(xué)的教學(xué)和研究工作。一直致力于發(fā)展與應(yīng)用第一性原理計(jì)算方法與模型研究小分子，原子團(tuán)簇，固體表面與界面和納米體系的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，注重和相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究的配合與合作。已發(fā)表學(xué)術(shù)研究論文四百余篇，論文被他引一萬(wàn)余次。獲得國(guó)家杰出青年科學(xué)基金資助，受聘教育部“長(zhǎng)江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃”特聘教授， 擔(dān)任基金委創(chuàng)新群體負(fù)責(zé)人和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目首席科學(xué)家。應(yīng)邀擔(dān)任WIREs Computational Molecular Science和物理化學(xué)學(xué)報(bào)的副主編，Theoretical Chemistry Accounts、The Journal of Physical Chemistry、中國(guó)科學(xué)和化學(xué)物理學(xué)報(bào)的編委。入選美國(guó)物理學(xué)會(huì)（APS）的Fellow。

鑒于推文字?jǐn)?shù)所限，同時(shí)楊院士2022年的發(fā)表文章眾多，不可能一一列舉，因此，我們只對(duì)其中的五篇進(jìn)行了闡述。其他文章，感興趣的同學(xué)可自行查閱楊院士的主頁(yè)　http://staff.ustc.edu.cn/~jlyang/

研究成果

1. JACS：二維鐵電Rashba半導(dǎo)體的高通量逆設(shè)計(jì)

自旋電子學(xué)的一個(gè)長(zhǎng)期目標(biāo)，是自旋的電學(xué)控制。在此，為了解決這一挑戰(zhàn)，楊金龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)進(jìn)行了逆向設(shè)計(jì)，來尋找二維鐵電Rashba半導(dǎo)體，其自旋紋理可以通過電場(chǎng)開關(guān)鐵電極化來精確和容易地逆轉(zhuǎn)。逆設(shè)計(jì)包括定義和利用Rashba效應(yīng)和鐵電性的設(shè)計(jì)原則。在根據(jù)可行的設(shè)計(jì)原則從數(shù)據(jù)庫(kù)中篩選材料后，研究者確定了三種同時(shí)具有Rashba效應(yīng)和鐵電性的潛在結(jié)構(gòu)類型，包括A2P2X6型(空間群P31m)、ABP2X6型(空間群P3)和AB型(空間群P3m1)。通過對(duì)三種結(jié)構(gòu)的高通量密度泛函理論計(jì)算和優(yōu)化設(shè)計(jì)原則的材料篩選，研究者發(fā)現(xiàn)14種AB單分子層具有導(dǎo)帶最小的純Rashba效應(yīng)，最薄的2D Rashba結(jié)構(gòu)，并且可以克服鐵電極化的能量勢(shì)壘，是很有前景的2D鐵電Rashba半導(dǎo)體。電可逆的自旋結(jié)構(gòu)，使得鐵電Rashba半導(dǎo)體，有望成為下一代自旋電子學(xué)的候選材料。

參考文獻(xiàn)：

Chen, Jiajia, et al. "High-Throughput Inverse Design for 2D Ferroelectric Rashba Semiconductors."?Journal of the American Chemical Society?144.43 (2022): 20035-20046.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08827

2.JCTC：低秩近似加速平面波混合泛函計(jì)算與k點(diǎn)采樣

自適應(yīng)壓縮交換(ACE)算子和插值可分密度擬合(ISDF)算法的低秩逼近，顯著降低了混合泛函計(jì)算在實(shí)空間中的計(jì)算成本和內(nèi)存占用，但缺乏k點(diǎn)采樣阻礙了它們?cè)诰哂衅矫娌ɑ闹芷谙到y(tǒng)的倒數(shù)空間中的實(shí)現(xiàn)。在此，楊金龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)將ACE算子和ISDF分解結(jié)合為具有k點(diǎn)采樣的倒數(shù)空間周期系統(tǒng)的ACE-ISDF算法。基于改進(jìn)的互反空間ACE算子和k點(diǎn)傅里葉卷積的ACE- isdf算法，與具有平面波基集的周期系統(tǒng)的標(biāo)準(zhǔn)方法相比，混合泛函計(jì)算的時(shí)間復(fù)雜度從(Ne和Nk分別為電子數(shù)和k點(diǎn))降低到(Ne和Nk分別為電子數(shù)和k點(diǎn))，并且具有更小的前因子和更低的內(nèi)存消耗。

參考文獻(xiàn)：

Wu, Kai, et al. "Low-rank approximations accelerated plane-wave hybrid functional calculations with k-point sampling."?Journal of Chemical Theory and Computation?18.1 (2021): 206-218.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.1c00874#

3.NANO Letters：?jiǎn)卧雍思{米團(tuán)簇催化劑

在此，楊金龍?jiān)菏考捌浜献髡?，通過引入空間位阻因子，采用共還原和反原電還原(AGR)相結(jié)合的聯(lián)合合金化策略，首次合成了具有單銀原子核的Pd基三金屬納米團(tuán)簇。雖然AGR-衍生的具有單銀原子內(nèi)核的Pd基三金屬納米團(tuán)簇的金含量較低，但在電催化還原CO2為CO的過程中，表現(xiàn)出比雙金屬前驅(qū)體納米團(tuán)簇更高的活性和選擇性。此外，研究者還發(fā)現(xiàn)Au4Pd6(TBBT)12和Au3AgPd6(TBBT)12的核心單原子都不是催化活性位點(diǎn)，但通過影響電子構(gòu)型對(duì)催化性能有很大影響。結(jié)果表明，單原子核納米團(tuán)簇不僅可以提高貴金屬的利用率(甚至達(dá)到100%)，而且可以改善金屬納米團(tuán)簇的性能，并為研究金屬納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)-性能相關(guān)性提供了新的思路。

參考文獻(xiàn)：

Zhuang, Shengli, et al. "Single-Atom-Kernelled Nanocluster Catalyst."?Nano Letters?22.17 (2022): 7144-7150.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02290

4.JPCL：利用邊緣修飾的磷納米帶設(shè)計(jì)直接Z-型異質(zhì)結(jié)用于光催化整體水裂解

直接Z-型光催化劑，在利用太陽(yáng)輻射光催化整體水分解方面，具有廣闊的應(yīng)用前景；然而，設(shè)計(jì)和特性仍然具有挑戰(zhàn)性。在此，楊金龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)使用邊緣修飾的磷納米帶(X-PNRs，其中X = OH和OCN)，通過第一性原理基態(tài)和激發(fā)態(tài)密度泛函理論(DFT)計(jì)算構(gòu)建并驗(yàn)證了直接Z-型異質(zhì)結(jié)?；鶓B(tài)計(jì)算提供了諸如幾何結(jié)構(gòu)和波段對(duì)齊等基本性質(zhì)。線性響應(yīng)時(shí)間相關(guān)的DFT (LR-TDDFT)計(jì)算顯示了光產(chǎn)生的電荷分布，并證明了異質(zhì)結(jié)中層間激子的產(chǎn)生，這有利于Z-型異質(zhì)結(jié)中的電子-空穴復(fù)合?；诤瑫r(shí)從頭算非絕熱分子動(dòng)力學(xué)(NAMD)模擬研究了OH/OCN-PNRs異質(zhì)結(jié)界面處的超快電荷轉(zhuǎn)移，結(jié)果表明，層間電子空穴復(fù)合優(yōu)先于層內(nèi)復(fù)合，呈現(xiàn)出Z-型異質(zhì)結(jié)的特征。因此，該計(jì)算工作為設(shè)計(jì)用于整體水分解的直接Z-型異質(zhì)結(jié)光催化劑，提供了一種通用策略。

參考文獻(xiàn)：

Gao, Yunzhi, et al. "Designing direct Z-scheme heterojunctions enabled by edge-modified phosphorene nanoribbons for photocatalytic overall water splitting."?The Journal of Physical Chemistry Letters?13.1 (2021): 1-11.

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.1c03527#

5.Nano Research：雙金屬原子嵌入二維共價(jià)有機(jī)框架作為高效的析氧反應(yīng)電催化劑：DFT研究

電化學(xué)析氧反應(yīng)(OER)是水裂解制氫的半反應(yīng)，但存在動(dòng)力學(xué)緩慢和過電位大的問題。開發(fā)高效、穩(wěn)定的OER電催化劑，是推進(jìn)水分解的迫切需要。在此，楊金龍?jiān)菏繄F(tuán)隊(duì)等研究者通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算，系統(tǒng)研究了一種新型合成共價(jià)有機(jī)骨架(COF)材料上的一系列二維雙原子催化劑(DACs)作為OER的潛在高效催化劑。研究者設(shè)計(jì)的6個(gè)同核(2TM-COF)和15個(gè)異核(TM1TM2-COF) DACS均表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。HO*和HOO*中間體的吸附吉布斯自由能之間存在較強(qiáng)的標(biāo)度關(guān)系，OER過電位(ηOER)火山曲線可繪制為?GO*??GHO*的函數(shù)。RhIr-COF的OER催化性能最佳，ηOER值為0.29 V，其次為CoNi-COF (0.33 V)、RuRh-COF(0.34 V)和Nilr-COF (0.37 V)，這4種OER催化劑的起始電位較IrO2(110)催化劑低，電流密度較高。通過描述子識(shí)別研究發(fā)現(xiàn)，與嵌入雙金屬原子的鮑林電負(fù)性相關(guān)的Bader電荷是控制OER催化活性的最重要因素。該工作突出了一種面向OER的基于COF的2D DACs的潛在高效類別。

參考文獻(xiàn)：

Zhou, Y., Chen, L., Sheng, L. et al. Dual-metal atoms embedded into two-dimensional covalent organic framework as efficient electrocatalysts for oxygen evolution reaction: A DFT study.?Nano Res.?15, 7994–8000 (2022). https://doi.org/10.1007/s12274-022-4510-4

原文鏈接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12274-022-4510-4