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2021年11月19日，我校王興安教授和中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、南方科技大學(xué)楊學(xué)明院士應(yīng)邀在《科學(xué)》雜志（Science）發(fā)表題為“分子雙狹縫實(shí)驗(yàn)”（A molecular double-slit experiment）的評(píng)述文章（Perspective），深入探討并展望了分子碰撞中的立體動(dòng)力學(xué)與量子干涉現(xiàn)象研究。

1801年，英國(guó)物理學(xué)家Thomas Young以著名的楊氏雙狹縫實(shí)驗(yàn)證實(shí)了光具有波動(dòng)特性，這一雙狹縫實(shí)驗(yàn)毫無疑問是科學(xué)上一個(gè)重要的里程碑。隨著現(xiàn)代科學(xué)的不斷發(fā)展，1927年，Davisson和Germer通過電子束在金屬鎳表面的散射行為觀測(cè)到了電子的波動(dòng)性。這些實(shí)驗(yàn)同20世紀(jì)初的一系列重要實(shí)驗(yàn)共同支撐了“波粒二象性”這一微觀描述， 推動(dòng)了現(xiàn)代量子力學(xué)的發(fā)展。量子力學(xué)特性支配著作為微觀粒子的原子和分子的碰撞行為。 比如量子干涉就顯著地影響著分子碰撞所引發(fā)的能量傳遞和化學(xué)反應(yīng)等行為的微觀動(dòng)力學(xué)。因此，對(duì)分子碰撞中量子效應(yīng)的精確測(cè)量和描述是理解原子分子量子動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵。

隨著激光、分子束等實(shí)驗(yàn)技術(shù)的快速發(fā)展，科學(xué)家們已經(jīng)可以對(duì)碰撞分子的量子態(tài)和空間取向進(jìn)行精細(xì)調(diào)控，這也使深入研究分子碰撞中的量子立體動(dòng)力學(xué)成為可能。評(píng)述文章詳細(xì)介紹了同期《科學(xué)》雜志發(fā)表的關(guān)于分子非彈性碰撞傳能過程的立體動(dòng)力學(xué)及量子干涉現(xiàn)象的研究（請(qǐng)見圖1）。通過利用斯塔克誘導(dǎo)的激光絕熱拉曼通道激發(fā)方法，美國(guó)科學(xué)家成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)D2分子的高效振動(dòng)態(tài)激發(fā)，并選擇性地精準(zhǔn)制備了兩種具有不同特性的量子態(tài)：1) 一個(gè)在空間具有確定取向的振動(dòng)激發(fā)態(tài)，其分子鍵軸取向和參考軸具有+45或者-45度的夾角，稱為單軸態(tài)； 2）另一個(gè)振動(dòng)激發(fā)態(tài)來自兩個(gè)單軸態(tài)的相干疊加，即其分子鍵軸取向和參考軸同時(shí)具有+45及-45度的夾角的可能性，稱為雙軸態(tài)。通過對(duì)兩種不同量子態(tài)的D2分子與He原子非彈性散射產(chǎn)物角分布的測(cè)量，研究人員發(fā)現(xiàn)處于雙軸態(tài)的分子在散射中會(huì)表現(xiàn)出與單軸態(tài)明顯不同的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，這一差異來源于雙軸態(tài)中不同鍵軸取向之間的量子干涉。這是在分子碰撞體系中首次通過激光制備出類似于楊氏實(shí)驗(yàn)的“雙狹縫”（double-slit），進(jìn)而影響雙分子碰撞的微觀動(dòng)力學(xué)過程。同時(shí)也為挑戰(zhàn)在化學(xué)反應(yīng)碰撞中開展可控的量子干涉實(shí)驗(yàn)研究提供了重要參考。

圖1. 振動(dòng)激發(fā)態(tài)的D2分子與He原子的非彈性碰撞：A) 單軸（uniaxial）態(tài)的D2分子的激光制備及其與He原子的碰撞；B) 雙軸（biaxial）態(tài)的D2分子的激光制備及其與He原子的碰撞。兩者表現(xiàn)出明顯不同的產(chǎn)物角分布（見下圖），體現(xiàn)了分子碰撞過程中的量子干涉對(duì)碰撞動(dòng)力學(xué)的顯著影響。

文章還重點(diǎn)介紹了一個(gè)開展量子干涉以及立體動(dòng)力學(xué)研究的理想化學(xué)反應(yīng)體系：H+HD→H2+D 反應(yīng)及其同位素反應(yīng)體系。該反應(yīng)一直是化學(xué)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的重要基準(zhǔn)體系，也是實(shí)驗(yàn)與理論互動(dòng)的成功范例。H+HD這一系列反應(yīng)的電子基態(tài)和電子激發(fā)態(tài)的勢(shì)能面間具有非常著名的錐形交叉。這一錐形交叉的存在使得氫交換反應(yīng)體系天然地具備兩個(gè)不可區(qū)分的反應(yīng)路徑：其中一個(gè)對(duì)應(yīng)著直接反應(yīng)路徑，另一個(gè)則對(duì)應(yīng)著類似于roaming的非直接反應(yīng)路徑。這兩個(gè)路徑的量子干涉會(huì)顯著影響氫交換體系的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。此前，楊學(xué)明院士和王興安教授以及合作者也是通過對(duì)兩個(gè)路徑量子干涉行為的精密實(shí)驗(yàn)測(cè)量首次成功地觀測(cè)到了化學(xué)反應(yīng)中的幾何相位效應(yīng)。

激光制備特定量子態(tài)和取向分子的技術(shù)已經(jīng)體現(xiàn)了其顯著的優(yōu)勢(shì)以及可擴(kuò)展性，在未來的實(shí)驗(yàn)中，結(jié)合先進(jìn)的激光量子態(tài)制備和分子空間取向技術(shù)，科學(xué)家們將能夠通過交叉分子束實(shí)驗(yàn)對(duì)氫交換等反應(yīng)開展進(jìn)一步的精密動(dòng)力學(xué)測(cè)量， 借助激光選態(tài)的“雙狹縫實(shí)驗(yàn)”深入理解基元反應(yīng)的量子干涉行為和立體動(dòng)力學(xué)，并有望在未來實(shí)現(xiàn)對(duì)基元化學(xué)反應(yīng)的立體量子動(dòng)力學(xué)控制。

原文鏈接：http://dx.doi.org/10.1126/science.abm5536

（合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心、化學(xué)物理系、科研部）