又到梔子花開(kāi)的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1. npj Computational Materials：分子動(dòng)力學(xué)模擬電極漿液流變學(xué)的功能數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)框架快速預(yù)測(cè)

基于力學(xué)模型對(duì)鋰離子電池復(fù)合電極的制造過(guò)程進(jìn)行了計(jì)算模擬，獲得了制造參數(shù)對(duì)電極性能的影響。然而，確保這些特性與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相匹配，通常是非常昂貴的。在此，為了解決這個(gè)昂貴的過(guò)程，來(lái)自法國(guó)巴黎大學(xué)學(xué)院的Alejandro A. Franco等研究者，提出了一個(gè)功能數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的框架，目的是首先檢索從分子動(dòng)力學(xué)模擬中計(jì)算出的早期數(shù)值，以預(yù)測(cè)被計(jì)算的觀測(cè)值是否容易與研究者的實(shí)驗(yàn)值范圍相匹配，然后在第二步中，恢復(fù)正在進(jìn)行的模擬的附加值，以預(yù)測(cè)其最終結(jié)果。研究者在電極漿粘度的計(jì)算中演示了這種方法。研究者報(bào)告說(shuō)，對(duì)于各種電極化學(xué)，預(yù)期的機(jī)械模擬結(jié)果可以比完全模擬快11倍，而準(zhǔn)確的R2score評(píng)分為0.96。

參考文獻(xiàn)：

Duquesnoy, M., Lombardo, T., Caro, F.?et al.?Functional data-driven framework for fast forecasting of electrode slurry rheology simulated by molecular dynamics.?npj Comput Mater?8,?161 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00819-2

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-022-00819-2

2.npj Computational Materials：交換相關(guān)泛函對(duì)電池材料遷移勢(shì)壘估計(jì)的影響

在主框架內(nèi)的離子遷移，是設(shè)計(jì)具有高功率密度的高能量密度電池的關(guān)鍵，其中遷移勢(shì)壘(Em)是控制因素。在此，來(lái)自新加坡南洋理工大學(xué)的Pieremanuele Canepa?& 印度理工學(xué)院的Gopalakrishnan Sai Gautam等研究者，在密度泛函理論助推彈性帶框架下，評(píng)估了廣義梯度近似(GGA)、強(qiáng)約束和適當(dāng)賦范(SCAN)及其Hubbard U修正(GGA +U和SCAN+U)在以實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為基準(zhǔn)的電磁預(yù)測(cè)中的準(zhǔn)確性和計(jì)算性能。重要的是，研究者觀察到SCAN比其他框架平均更準(zhǔn)確，盡管有更高的計(jì)算成本和收斂困難，而GGA是“快速”和“定性”Em預(yù)測(cè)的可行選擇。此外，研究者通過(guò)在固體電解質(zhì)中，加入均勻背景電荷和/或攀爬圖像近似，以及在電極中使用Hubbard U校正來(lái)量化Em的靈敏度。該發(fā)現(xiàn)將提高Em預(yù)測(cè)的質(zhì)量，這將有助于識(shí)別更好的能源存儲(chǔ)應(yīng)用材料。

參考文獻(xiàn)：

Devi, R., Singh, B., Canepa, P.?et al.?Effect of exchange-correlation functionals on the estimation of migration barriers in battery materials.?npj Comput Mater?8,?160 (2022).

原文鏈接：

?https://doi.org/10.1038/s41524-022-00837-0

3.JACS：基于SnSe的熱電系統(tǒng)中ZT的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)增強(qiáng)

摻雜和合金化是提高裸材料熱電性能的基本策略。然而，確定高性能熱電材料發(fā)展的優(yōu)秀元素和組成是具有挑戰(zhàn)性的。在此，來(lái)自韓國(guó)國(guó)立首爾大學(xué)的In Chung和韓國(guó)化學(xué)技術(shù)研究院的Hyunju Chang?&?Jino Im等研究者提出了一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法來(lái)改善不同摻雜的SnSe化合物的熱電性能?；谛律傻膶?shí)驗(yàn)和計(jì)算數(shù)據(jù)集，研究者建立了高度準(zhǔn)確的摻雜SnSe化合物熱電性能預(yù)測(cè)模型。由單個(gè)原子的化學(xué)性質(zhì)和固體的電子結(jié)構(gòu)組成的精心設(shè)計(jì)的特征向量，在實(shí)現(xiàn)對(duì)未知摻雜元素的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)方面起著關(guān)鍵作用。研究者利用機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)模型和計(jì)算每種摻雜劑的溶解度極限圖，快速篩選了摻雜SnSe的高維材料空間，并評(píng)估了它們的熱電性能。這種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的搜索，為優(yōu)化和改善摻雜SnSe化合物的熱電性能提供了總體策略。特別地，研究者確定了5個(gè)摻雜候選元素(Ge、Pb、Y、Cd和As)，它們提供了超過(guò)2.0的高ZT，并提出了根據(jù)摻雜元素的Sn空位提高ZT的設(shè)計(jì)原則。在此基礎(chǔ)上，我們提出了一種新的高zt的SnSe摻雜劑，并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。該研究有望引領(lǐng)新型高ZT熱電材料候選，并通過(guò)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)研究為材料設(shè)計(jì)和設(shè)計(jì)原則提取提供前沿研究策略。

參考文獻(xiàn)：

Yea-Lee Lee, Hyungseok Lee, Taeshik Kim, Sejin Byun, Yong Kyu Lee, Seunghun Jang, In Chung, Hyunju Chang, and Jino Im. Data-Driven Enhancement of ZT in SnSe-Based Thermoelectric Systems.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c04741

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04741

4.JACS：環(huán)境條件下深度除氡的熱力學(xué)-動(dòng)力學(xué)-平衡金屬-有機(jī)框架

氡(Rn)是一種普遍存在的放射性惰性氣體，是人類天然輻射的主要來(lái)源，是導(dǎo)致肺癌的主要元兇之一。通過(guò)多孔材料降低環(huán)境Rn濃度，被認(rèn)為是降低這種風(fēng)險(xiǎn)的最可行和節(jié)能的選擇，但在環(huán)境條件下深入去除Rn，仍然是一個(gè)尚未解決的挑戰(zhàn)，主要是因?yàn)槎栊訰n和吸附劑之間的范德華(vdW)相互作用和空氣中極低的分壓(<1.8×10-14?bar, <106?Bq/m3)?。具有良好的吸附熱力學(xué)和可行的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的吸附劑，對(duì)Rn的深度去除效果較差。在此，來(lái)自蘇州大學(xué)的Zaixing Yang & Shuao Wang等研究者，報(bào)告了一個(gè)金屬有機(jī)框架(ZIF-7-Im)的發(fā)現(xiàn)，通過(guò)計(jì)算篩選和建模指導(dǎo)能有效地實(shí)現(xiàn)Rn捕獲。尺寸匹配的孔隙，在ZIF-7-Im遵循熱力學(xué)有利的原則和精巧設(shè)計(jì)的準(zhǔn)開(kāi)放的孔徑允許可行的動(dòng)力學(xué)，幾乎沒(méi)有犧牲吸附熱力學(xué)。所制備的材料，可以將環(huán)境條件下的氡濃度從危險(xiǎn)水平降低到低于氡探測(cè)器的檢測(cè)限，與目前性能最好且唯一商業(yè)化的材料活性炭相比，其去除深度至少提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

參考文獻(xiàn)：

Xia Wang, Fuyin Ma, Shengtang Liu, Lixi Chen, Shunshun Xiong, Xing Dai, Bo Tai, Linwei He, Mengjia Yuan, Pinhong Mi, Shicheng Gong, Guodong Li, Yi Tao, Jun Wan, Long Chen, Xuhui Sun, Quan Tang, Linfeng He, Zaixing Yang, Zhifang Chai, and Shuao Wang. Thermodynamics-Kinetics-Balanced Metal–Organic Framework for In-Depth Radon Removal under Ambient Conditions.?Journal of the American Chemical Society?ArticleASAP DOI: 10.1021/jacs.2c04025

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04025

5.Science Advances：機(jī)器學(xué)習(xí)使氣體分離膜創(chuàng)新聚合物的可解釋性發(fā)現(xiàn)成為可能

聚合物膜進(jìn)行了無(wú)數(shù)的分離，具有深遠(yuǎn)的環(huán)境影響。盡管經(jīng)過(guò)幾十年的研究，新膜材料的設(shè)計(jì)，在很大程度上仍然是一個(gè)愛(ài)迪生的過(guò)程。在此，來(lái)自美國(guó)康涅狄格大學(xué)的Ying Li等研究者演示了一個(gè)可推廣的，準(zhǔn)確的機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)實(shí)現(xiàn)，以發(fā)現(xiàn)具有理想性能的創(chuàng)新聚合物。具體來(lái)說(shuō)，多任務(wù)ML模型是在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)上訓(xùn)練的，以連接聚合物化學(xué)與He、H2、O2、N2、CO2和CH4的氣體滲透性。研究者解釋了ML模型，并對(duì)不同化學(xué)組分對(duì)滲透率和選擇性的貢獻(xiàn)，提取了有價(jià)值的見(jiàn)解。然后，研究者篩選了超過(guò)900萬(wàn)種假設(shè)的聚合物，并確定了數(shù)千種遠(yuǎn)高于當(dāng)前性能上限的聚合物，包括數(shù)百種以前從未見(jiàn)過(guò)的超滲透聚合物膜，其O2和CO2的滲透率分別大于104和105個(gè)Barrers。高保真分子動(dòng)力學(xué)模擬證實(shí)了ML預(yù)測(cè)的具有前景的候選化合物的氣體滲透性，這表明許多可以轉(zhuǎn)化為現(xiàn)實(shí)。

參考文獻(xiàn)：

Yang, Jason, et al. "Machine learning enables interpretable discovery of innovative polymers for gas separation membranes."?Science Advances?8.29 (2022): eabn9545.

原文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn9545