由于絕緣元素硫（S8）與固態(tài)電解質(zhì)（SSE）在固-固界面上的離子接觸不良，實現(xiàn)具有長壽命高容量的全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB）具有現(xiàn)實挑戰(zhàn)性。

圖1. 硫和硫化物固態(tài)電解質(zhì)中間產(chǎn)物形成的驗證

漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等開發(fā)了一種在S8和SSE之間形成親密界面的新策略，以加強固-固離子接觸。研究發(fā)現(xiàn)，在特定條件下，S8和硫化物材料會發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，形成中間物種，例如：（1）S8和Li2S在50-70℃溫度范圍內(nèi)的醚類溶劑中會發(fā)生反應(yīng)生成LiPS；（2）S8和Li3PS4在室溫下的四氫呋喃（THF）中會發(fā)生反應(yīng)形成多硫代磷酸鋰（Li3PS4+n）。

基于此，這項工作利用溶劑誘導(dǎo)S8和SSE之間發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)，特別是在將硫浸漬宿主（Host/S）與硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE）混合時。

選擇極性指數(shù)低至4.2、沸點低至89℃的醋酸異丙酯作為混合溶劑，是為了誘導(dǎo)S8和SSE之間發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)的同時，不會導(dǎo)致SSE嚴重降解，同時也便于混合后的干燥。在混合Host/S和SSE時，不使用溶劑和使用二甲苯的對比組沒有誘發(fā)界面化學(xué)反應(yīng)。

圖2. ASSLSB的充放電過程

氯化磷硫鋰（LPSCl）被用作具有代表性的SSE。由于在S8和SSE之間形成了多硫中間相，ASSLSB的硫正極實現(xiàn)了出色的固-固接觸，這有助于提高ASSLSB的正極負載水平和面積容量，同時充分利用S8的理論容量。

因此，這項工作成功研制出了一種高性能的ASSLSB，它在室溫下以1 mA cm-2的電流密度工作時，具有很高的平均容量（5.1 mAh cm-2）和較長的使用壽命（250次循環(huán)）。

圖3. ASSLSBs的電化學(xué)性能

Tailoring the Interface between Sulfur and Sulfide Solid Electrolyte for High-Areal-Capacity All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01473