計(jì)算頂刊周報(bào)合集||Nat. Commun.、ACS Catal.、ACS Nano、Nat. Commun.、JACS、Ang
春暖花開，萬物復(fù)蘇，一切都是欣欣向榮的樣子。萬物更迭，科研工作當(dāng)然也不例外，蟄伏了一個(gè)冬季，讓我們也來看看科研工作者的最新動(dòng)態(tài)吧。
1.Chem：計(jì)算如何加速電催化劑的發(fā)現(xiàn)
電化學(xué)法將小分子轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品，是解決能源短缺和環(huán)境污染問題的最有效途徑之一。低成本、高活性、長壽命的電催化劑的開發(fā)，限制了該技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。在過去的幾十年里，電催化劑的發(fā)現(xiàn)取得了巨大的進(jìn)展，計(jì)算手段發(fā)揮了不可替代的作用。
在此，來自東南大學(xué)的王金蘭等研究者，受此啟發(fā)，在這篇綜述中，介紹和討論了“計(jì)算如何加速電催化劑的發(fā)現(xiàn)”，提供了見解和指導(dǎo)。該文首先通過一些典型的例子，總結(jié)了近年來在識別活性位點(diǎn)、理解反應(yīng)機(jī)理和活性來源等方面的理論研究進(jìn)展。在此基礎(chǔ)上，綜述了高性能電催化劑的設(shè)計(jì)原則和篩選策略。最后，研究者概述了這一領(lǐng)域的未來前景。
參考文獻(xiàn)：
Ling et al., How computations accelerate electrocatalyst discovery,?Chem?(2022), https://doi.org/10.1016/ j.chempr.2022.03.015
原文鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422001528
2.Nano Letters：二維聯(lián)苯網(wǎng)絡(luò)中的磁有序、異常Lifshitz躍遷和拓?fù)渚Ы?/strong>
在此，來自韓國高等研究院的Young-Woo Son & 蔚山高等技術(shù)研究所的Hosub Jin等研究者研究了一種由聯(lián)苯分子網(wǎng)絡(luò)形成的新型平面碳晶體的電子性質(zhì)。碳材料在低能電子能譜中存在著新的電子特征，如區(qū)域中心鞍點(diǎn)和特殊的II-型狄拉克費(fèi)米態(tài)。本文討論了與低能帶有關(guān)的可能的磁不穩(wěn)定性。在中等單軸應(yīng)變條件下，一對Dirac點(diǎn)與區(qū)域中心鞍點(diǎn)合并，實(shí)現(xiàn)了van Hove奇點(diǎn)的Lifshitz躍遷和Dirac費(fèi)米子的對湮滅。構(gòu)造了一個(gè)包含所有不同低能態(tài)的有效哈密頓量，揭示了Dirac點(diǎn)、量子化Zak相和拓?fù)渚Ы鐟B(tài)周圍贗自旋織構(gòu)的有限纏繞數(shù)。
參考文獻(xiàn)：
Young-Woo Son, Hosub Jin, and Sejoong Kim. Magnetic Ordering, Anomalous Lifshitz Transition, and Topological Grain Boundaries in Two-Dimensional Biphenylene Network.?NanoLetters?Article ASAP DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00528
原文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00528
3.ACS Catalysis：Au/TiO2納米催化劑上電子金屬-載體相互作用引起的Ti間隙缺陷擴(kuò)散和表面偏析
在還原TiO2-x催化載體材料中，O空位和間隙Ti空位是普遍存在的缺陷類型。在沒有金屬團(tuán)簇的情況下，Ti缺陷在大量的TiO2-x中更穩(wěn)定，而不是在還原表面形成Ti吸附原子。同時(shí)，表面氧化后緩慢擴(kuò)散，再生出TiO2島。然而，對于廣泛應(yīng)用的Au/TiO2納米催化劑，從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬和密度泛函理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，即使在有O空位的還原條件下，Au團(tuán)簇也會導(dǎo)致間隙Ti缺陷向外擴(kuò)散和表面偏析。Au團(tuán)簇作為一個(gè)電子儲層，使間隙Ti脫落多余的電子并穩(wěn)定在Au/TiO2界面。電子金屬與載體的相互作用不僅使該過程放熱，而且降低了其擴(kuò)散勢壘。當(dāng)過量的氧氣被進(jìn)一步引入時(shí)，TiO2島可以在金屬-載體界面重新生長，形成相反的支持局部位點(diǎn)。
相對而言，Au團(tuán)簇對間隙Ti擴(kuò)散速率起著至關(guān)重要的作用，而附加的O2則穩(wěn)定了TiO2島的再生。對于功函數(shù)較高的Pt、Au等金屬，間隙Ti缺陷的表面偏析效果較好;而對于功函數(shù)較低的富電子金屬，如Zn等，偏析效果較差。考慮到載體缺陷的普遍性和表面偏析在氧化和還原條件下都很容易發(fā)生的事實(shí)，研究者認(rèn)為，除了O空位外，填隙性Ti缺陷也是充分理解TiO2負(fù)載金屬催化劑的催化作用的關(guān)鍵。
參考文獻(xiàn)：
Guang-Jie Xia, Mal-Soon Lee, Vassiliki-Alexandra Glezakou, Roger Rousseau, and Yang-Gang Wang.?Diffusion and Surface Segregation of Interstitial Ti Defects Induced by Electronic Metal–Support Interactions on a Au/TiO2 Nanocatalyst.?ACS Catalysis?0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00159
原文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00159
4.ACS Catalysis：結(jié)合微動(dòng)力學(xué)模型和密度泛函理論研究耐碳雙金屬鎳基重整催化劑的原子級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
在當(dāng)前能源和環(huán)境危機(jī)的背景下，甲烷干重整反應(yīng)(DRM)是一種重要的反應(yīng)。雖然非貴金屬催化劑，在現(xiàn)實(shí)世界的DRM應(yīng)用中很有前景，但它們經(jīng)常因燒結(jié)和積碳而失活。在此，來自中國科學(xué)院大學(xué)的張軍&上海科技大學(xué)Yuhan Sun的等研究者通過原位生長的方法，制備了封裝在硅石-2 (S-2)中的超細(xì)雙金屬NiCo納米顆粒。利用密度泛函理論結(jié)合微動(dòng)力學(xué)建模，了解合金對反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和抗積碳性能的影響?；罨A段出現(xiàn)元素偏析現(xiàn)象，Ni和Co原子分別向NiCo合金的外表面和中心遷移。利用優(yōu)化后的Ni/Co比制備的Ni0.2Co0.3@S-2催化劑在100 h內(nèi)CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率穩(wěn)定且高，且無積炭現(xiàn)象。這種限制效應(yīng)加上催化劑表面碳氧含量的精確平衡，使其具有較高的催化性能。本工作可望為通過材料動(dòng)力學(xué)解釋研究催化劑結(jié)構(gòu)演化提供相關(guān)指導(dǎo)。
參考文獻(xiàn)：
Jiyang Wang, Yu Fu, Wenbo Kong, Shuqing Li, Changkun Yuan, Jieru Bai, Xia Chen, Jun Zhang, and Yuhan Sun,?Investigation of Atom-Level Reaction Kinetics of Carbon-Resistant Bimetallic NiCo-Reforming Catalysts: Combining Microkinetic Modeling and Density Functional Theory.?ACS Catalysis?0,?12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00027
原文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00027
5.ACS Nano：揭示碳納米管負(fù)載轉(zhuǎn)移的交聯(lián)密度閾值：圖論策略
在此，來自東華大學(xué)的Xiaohua Zhang &江南大學(xué)的Junhua Zhao & 南京航空航天大學(xué)Wanlin Guo等研究者，報(bào)道了碳納米管(CNT)網(wǎng)絡(luò)中的負(fù)載轉(zhuǎn)移是由交聯(lián)密度決定的，通過三個(gè)臨界閾值，即滲透、連接和飽和，將負(fù)載轉(zhuǎn)移分為四種不同的模式。讓人想起圖論中的連通性問題，首先在第一個(gè)閾值處形成負(fù)載連續(xù)傳遞的單獨(dú)路徑，然后在第二個(gè)閾值處通過交聯(lián)連接所有的CNTs，最后，連接逐漸轉(zhuǎn)化為四面體，向剛性連接轉(zhuǎn)變，直到第三個(gè)飽和閾值。每個(gè)碳納米管交聯(lián)數(shù)量的冪律分布顯示出優(yōu)先交聯(lián)機(jī)制，即交聯(lián)量高的碳納米管比交聯(lián)量低的碳納米管更容易形成新的交聯(lián)，而重復(fù)交聯(lián)幾乎不能提高碳納米管網(wǎng)絡(luò)的強(qiáng)度。
參考文獻(xiàn)：
Jiachao Ji, Jiaojiao Wang, Chunhua Zhu, Xiaohua Zhang, Qingwen Li, Junhua Zhao, and Wanlin Guo.?Revealing Density Thresholds of Carbon Nanotube Cross-Links for Load Transfer: A Graph Theory Strategy.?ACS Nano?Article ASAP DOI: 10.1021/acsnano.2c03003
原文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03003
