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溫度振蕩化學氣相傳輸(TO-CVT)可控合成FeOCl單晶

2023-07-10 16:11 作者:淇TuT  | 我要投稿

反鐵磁材料FeOCl由于其獨特的半導體特性和相對較高的Néel溫度引起了人們極大的研究興趣。近日,北京大學侯仰龍課題組利用溫度振蕩化學氣相傳輸(TO-CVT)方法可控合成了高質(zhì)量厘米級的FeOCl單晶,詳細研究了2D FeOCl的晶體結(jié)構(gòu)、帶隙和各向異性等性質(zhì)。吸收光譜和電學測量表明2D FeOCl是一種半導體,在295 K光學帶隙約為~2.1 eV,電阻率約為~10?1 Ω m,并且?guī)峨S著厚度的減小而增大。2D FeOCl具有強的面內(nèi)光學和電學各向異性,在295 K最大電阻各向異性比達2.66。低溫拉曼光譜揭示了2D FeOCl中強的自旋-聲子耦合。

CVT和機械剝離的組合被認為是獲得高質(zhì)量本征塊體和少層FeOCl的最佳方法,采用穩(wěn)定可控的方法來獲得高質(zhì)量的FeOCl單晶,并探究少層FeOCl的本征特性和相關應用至關重要。

通過運用溫度振蕩化學氣相傳輸(TO-CVT)的方法成功合成了厘米級FeOCl單晶,并對其在二維極限下的性質(zhì)進行了全面研究。FeOCl晶體表現(xiàn)出良好的空氣穩(wěn)定性,并且很容易通過膠帶機械解理減薄。層數(shù)相關的光學和電學結(jié)果表明了2D FeOCl的半導體特性。角度相關的拉曼光譜和電導率測量說明2D FeOCl具有強的面內(nèi)光學和電學各向異性。此外,通過計算和偏振拉曼光譜觀察到FeOCl具有3個拉曼峰并確定為Ag模式,其中和在Néel溫度以下偏離了非諧波模型,揭示了2D FeOCl中強的自旋-聲子耦合。高質(zhì)量厘米級FeOCl的可控合成與研究為低對稱性的2D vdW磁性和自旋電子學器件的研究提供了新的機會。

圖1:vdW FeOCl的合成示意圖和晶體結(jié)構(gòu)。A)TO-CVT方法的示意圖,包括成核和生長過程。B)源區(qū)和沉積區(qū)溫度設置示意圖,n為振蕩次數(shù)。C)網(wǎng)格紙上合成的厘米長度FeOCl單晶的光學照片。D)FeOCl原子模型的俯視圖。e)FeOCl原子模型的側(cè)視圖。f)FeOCl單晶的XRD圖,(00l)尖峰表明FeOCl單晶的質(zhì)量良好。

圖2. FeOCl薄層的TEM表征。a)FeOCl薄層的低倍率TEM圖像。b)FeOCl薄層的HRTEM圖像。c)FeOCl薄層的SAED。d-g)Fe (e)、O (f)和Cl (g)的EDX表征。h)FeOCl薄層的EDX光譜。
圖:2D FeOCl層數(shù)相關的光學帶隙和電學性質(zhì)。a)不同層數(shù)FeOCl薄層的光學對比度。b)(αhν)2與光子能量hν的關系圖用于擬合光學帶隙,α為吸收系數(shù)。c)從(b)中獲得的層數(shù)相關的光學帶隙。d)12.8 nm FeOCl薄層的方塊電阻Rs與溫度的變化曲線。插圖:測量的2D FeOCl器件的光學圖和使用Arrhenius方程的擬合結(jié)果,活化能Ea為0.209 eV。e)不同層數(shù)的方塊電阻與溫度的變化曲線,薄層范圍從16到85 L。插圖:隨層數(shù)變化的活化能Ea。f)計算的塊體FeOCl的能帶結(jié)構(gòu)。
圖: 2D FeOCl層數(shù)和角度相關的拉曼光譜。a)不同層數(shù)FeOCl薄層的光學圖。b)4 L到64 nm FeOCl樣品的拉曼光譜。c,d)2D FeOCl薄層在平行和垂直模式下歸一化的角分辨偏振拉曼強度圖。
圖: 2D FeOCl角度相關的電導率。a)具有12個電極FeOCl薄層的光學圖,電極間隔30°。b)偏振拉曼光譜。c)角度相關的電導率的極坐標圖。


SHIWEI是維-CVT真空化學氣相輸運系統(tǒng)主要包括高真空封管機和高精度雙溫區(qū)管式爐兩部分組成,原料被石英管抽真空封管后在高溫爐管式爐中生長制備目標材料。CVT系統(tǒng)可以滿足塊體、粉末、薄膜等樣品真空(保護氣氛下)生長制備,廣泛適用于二維材料(0D/1D/2D),熱電材料,能源材料,光電材料,半導體材料,金屬材料,納米材料,磁性材料,超導材料等材料生長制備,已經(jīng)被全球眾多高校、科研院所和企業(yè)使用,特別是材料實驗,科學研究和先進材料研發(fā)等領域,成為眾多先進材料實驗研發(fā)的必備專用儀器


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