鋰電極表面固體電解質(zhì)界面（SEI）的結(jié)構(gòu)和組成決定了鋰金屬電池（LMB）中鋰的沉積/剝離行為，而這種行為是由電解液中Li+離子的溶劑化結(jié)構(gòu)決定的。

圖1 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)表征 成都理工大學(xué)曾英、舒朝著等提出了一種通過引入陰離子受體（3-（三氟甲基）苯硼酸，F(xiàn)BA）來調(diào)整Li+離子溶劑化結(jié)構(gòu)中陰離子配位環(huán)境的偶極-偶極相互作用策略。根據(jù)拉曼光譜分析和分子動力學(xué)（MD）模擬，得益于FBA分子中的缺電子硼（B）位點與TFSI-陰離子之間的偶極-偶極相互作用，豐富的TFSI-陰離子參與到Li+離子的溶劑化鞘中，降低了TFSI-陰離子的還原穩(wěn)定性。 此外，陰離子親和力強的FBA分子能有效增加Li+離子溶劑化結(jié)構(gòu)中NO3-陰離子的數(shù)量。因此，在陰離子受體修飾電解液中成功構(gòu)建了富含雙陰離子（TFSI-和NO3-）的Li+離子溶劑化結(jié)構(gòu)。

圖2 對鋰負(fù)極的影響 得益于上述溶劑化結(jié)構(gòu)，這項工作成功地在鋰電極表面構(gòu)建了具有優(yōu)異電子絕緣性、高機械堅固性和鋰離子導(dǎo)電性的優(yōu)良SEI，從而有效地抑制了鋰枝晶的形成，改善了鋰離子沉積動力學(xué)。 因此，采用陰離子受體修飾電解液的Li|Li電池可在600次循環(huán)內(nèi)實現(xiàn)可逆的鋰沉積/剝離。組裝的無負(fù)極Cu||LFP全電池可顯著提高循環(huán)穩(wěn)定性，在180次循環(huán)后仍能保持73.6%的初始容量。此外，N/P比為3.42以下的Cu@Li||S全電池的循環(huán)穩(wěn)定性也顯著提高（200次循環(huán)后容量保持率超過70.38%）。

圖3 全電池性能 Dendrite-free Lithium Deposition enabled by Interfacial Regulation via Dipole-dipole Interaction in Anode-free Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102959