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研究速覽

■?近日，廣西大學(xué)趙禎霞教授，在國(guó)際知名期刊Chemical Engineering Journal上發(fā)表題為“Biomimetic O2-Carrying and Highly In-Situ H2O2 Generation Using Ti3C2 MXene/MIL-100(Fe) Hybrid via Fe-Protoporphyrin Bridging for Photo-Fenton Synergistic Degradation of Thiacloprid”的研究論文。該論文設(shè)計(jì)了一種具有類血紅素結(jié)構(gòu)的MXene/MIL(Fe)光催化劑。采用金屬置換和自下而上的合成方法，在高導(dǎo)電的MXene結(jié)構(gòu)中高分散嵌入Fe位點(diǎn)進(jìn)而構(gòu)筑高攜氧能力的Fe-卟啉類血紅素結(jié)構(gòu)，在光照下實(shí)現(xiàn)了H2O2的原位快速生成，在零添加H2O2體系中實(shí)現(xiàn)了對(duì)農(nóng)藥噻蟲(chóng)啉的高效降解，為新煙堿類農(nóng)藥的綠色降解提供了新的思路。

▉? 研究摘要? ▉

■?光芬頓技術(shù)作為高級(jí)氧化技術(shù)的一種，因其具有氧化能力強(qiáng)，礦化效率高以及治理成本低等優(yōu)點(diǎn)，成為水體污染物處理技術(shù)的研究熱點(diǎn)之一。金屬有機(jī)框架（MOFs）是一類具有多孔、高度結(jié)晶的有機(jī)/無(wú)機(jī)材料，具有多種可定制的配體/金屬氧化物簇，因其在各種光催化中的應(yīng)用而受到廣泛關(guān)注。與其他單組分光催化劑一樣，MOFs結(jié)構(gòu)中大量的有機(jī)配體導(dǎo)致其導(dǎo)電能力較差，應(yīng)用于光芬頓體系時(shí)，通常需要加入數(shù)十倍于污染物的H2O2以確保深度礦化。H2O2的大量添加極易對(duì)水體造成二次污染，嚴(yán)重阻礙了光芬頓技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。

針對(duì)H2O2二次污染這一挑戰(zhàn)，廣西大學(xué)趙禎霞教授課題組開(kāi)發(fā)了一種具有類血紅素結(jié)構(gòu)的MXene/MIL(Fe)光催化劑。采用金屬置換和自下而上的方法，在高導(dǎo)電的MXene結(jié)構(gòu)中高分散嵌入Fe位點(diǎn)進(jìn)而構(gòu)筑高攜氧能力的Fe-卟啉類血紅素結(jié)構(gòu)，制備了MXene/MIL(Fe)納米復(fù)合材料。類血紅素Fe-卟啉結(jié)構(gòu)顯著增強(qiáng)了催化劑的攜氧能力、原位H2O2產(chǎn)生能力、光捕獲效率和載流子分離效率。攜氧能力的提升顯著增強(qiáng)了原位H2O2的產(chǎn)量，原位H2O2產(chǎn)率達(dá)到1175.2 μmol/L，為原始MIL-100(Fe)的12倍。光芬頓反應(yīng)120分鐘后，對(duì)噻蟲(chóng)啉的礦化率超過(guò)80%，降解速率為文獻(xiàn)報(bào)道的同類催化劑的21-60倍，在零添加H2O2體系中實(shí)現(xiàn)了對(duì)農(nóng)藥噻蟲(chóng)啉的高效降解。

▉? 研究要點(diǎn)1? ▉

■?作者采用金屬置換的方式，在還原劑抗壞血酸的保護(hù)下，將Fe位點(diǎn)高分散的嵌入MXene結(jié)構(gòu)中，并通過(guò)Fe-N配位構(gòu)筑了Fe-卟啉結(jié)構(gòu)。SEM和EDS分析證明了Fe位點(diǎn)的高分散嵌入，以及原卟啉與Fe位點(diǎn)配位進(jìn)一步形成類血紅素Fe-卟啉結(jié)構(gòu)。

圖1. MXFAA/MIL(Fe)-POR合成示意圖

圖2. MXFAA/MIL(Fe)-POR微觀形貌和元素分布分析?

▉? 研究要點(diǎn)2? ▉

■?作者采用X射線光電子能譜和同步輻射光譜分析證明了類血紅素Fe-卟啉結(jié)構(gòu)的成功構(gòu)筑。此外，作者還研究了Fe-卟啉結(jié)構(gòu)對(duì)催化劑電子結(jié)構(gòu)的影響，結(jié)果表明Fe位點(diǎn)電子云密度顯著上升，促進(jìn)了Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)氧化還原反應(yīng)的進(jìn)行。

圖3. MXFAA/MIL(Fe)-POR結(jié)構(gòu)分析

▉? 研究要點(diǎn)3??▉

■?光芬頓降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MXFAA/MIL(Fe)-POR在80 min內(nèi)對(duì)農(nóng)藥噻蟲(chóng)啉的去除率接近100%，降解速率為文獻(xiàn)報(bào)道同類催化劑的21-60倍。采用電化學(xué)工作站追蹤了催化劑原位H2O2產(chǎn)量，MXFAA/MIL(Fe)-POR的產(chǎn)量達(dá)到1175.2 μmol/L，為原始MIL-100(Fe)的12倍。采用莫特-肖特基曲線和紫外光電子能譜分析了催化劑的帶隙結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明復(fù)合后形成的肖特基節(jié)提升了光生電子的分離效率，加速了H2O2原位產(chǎn)生反應(yīng)速率。

圖4. MXFAA/MIL(Fe)-POR的光芬頓降解性能分析

圖5. MXFAA/MIL(Fe)-POR的能帶結(jié)構(gòu)分析

▉? 研究總結(jié)? ▉

■作者基于仿生類血紅素Fe-卟啉策略，采用金屬置換和自下而上的合成方法，制備了具有高攜氧能力的MXene/MOFs復(fù)合材料，加速O2 + 2e- + 2H+ → H2O2反應(yīng)的進(jìn)行，顯著提升催化劑原位產(chǎn)生H2O2的能力。合成的MXFAA/MIL(Fe)-POR原位H2O2產(chǎn)量達(dá)到1175.2 μmol/L，為原始MIL-100(Fe)的12倍。光芬頓反應(yīng)120分鐘后，對(duì)噻蟲(chóng)啉的礦化率超過(guò)80%，降解速率為文獻(xiàn)報(bào)道的同類催化劑的21-60倍，在零添加H2O2體系中實(shí)現(xiàn)了對(duì)農(nóng)藥噻蟲(chóng)啉的高效降解，該項(xiàng)工作為新煙堿類農(nóng)藥的綠色降解提供了新的思路。

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https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894722034507