研究摘要

無枝晶鋰離子電池（LIBs）通?？梢酝ㄟ^在鋰負極上構(gòu)筑人工SEI層來實現(xiàn)，但往往實驗條件非常嚴苛，不利于批量生產(chǎn)。設(shè)計具有鋰沉積可控性的多功能隔膜可以有效解決上述問題。鑒于此，香港城市大學(xué)支春義教授研究團隊在《Nano Energy》發(fā)表最新成果，報道了一種基于MXene修飾的隔膜，對MXene在控制鋰金屬沉積形貌方面的重要作用、以及由于鋰枝晶的不均勻生長所導(dǎo)致的內(nèi)部短路現(xiàn)象的抑制進行系統(tǒng)研究。同時，基于羥基磷灰石（HAP）填充的PVHF在經(jīng)過MXene的修飾后（M-HAP@PVHF），表現(xiàn)出比傳統(tǒng)的PP隔膜在相同測試條件下更杰出的安全性能。本文所報道的M-HAP@PVHF隔膜有助于LIBs電池工作的安全性能，進一步提升其穩(wěn)定性?；贛-HAP@PVHF隔膜所組裝的對稱式電池可以穩(wěn)定工作700小時，由于含有LiF穩(wěn)定的SEI層的形成，實現(xiàn)了均勻的鋰沉積與超低的過電勢。Li/M-HAP@PVHF/LiCoO2全電池能夠穩(wěn)定工作150次充放電循環(huán)，并且?guī)靷愋逝c容量保持率始終保持在較高的水平。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?M-HAP@PVHF隔膜的制備過程示意圖。

圖2.?HAP@PVHF與M-HAP@PVHF隔膜的表面形貌與XRD、紅外、熱重與BET表征結(jié)果。

圖3.?不同隔膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線、實物圖、接觸角與阻燃測試。

圖4.?PP與M-HAP@PVHF隔膜的Li對稱電池的電化學(xué)性能測試與100小時之后隔膜的界面SEM圖像。

圖5.?基于PP與M-HAP@PVHF隔膜的非原位XPS、不同位點鋰離子的吸附能與DOS。

圖6.?基于PP, M-HAP@PVHF所組裝的全電池的電化學(xué)性能。（LiCoO2/Li）

總結(jié)

? ? ? 大多數(shù)有關(guān)鋰枝晶調(diào)控的研究都聚焦于鋰負極的改性，但實際上隔膜修飾是控制鋰離子沉積并抑制枝晶生長更有效的方式，在實際操作過程中不會受到嚴苛的實驗條件限制。本文設(shè)計了一種雙功能的隔膜，具有優(yōu)異的阻燃性與鋰沉積可控性。具有合適柔性與機械強度的PVHF作為聚合物骨架，HAP網(wǎng)絡(luò)作為阻燃添加劑，而具有高度親鋰性的2D MXene納米片則作為鋰枝晶生長的“控制中心”。SEM、非原位XPS與DFT計算證明SEI層主要成分為LiF，得益于MXene表面F基官能團本征的親鋰性，這種LiF緊密且具有均勻的形貌。鋰金屬負極上均勻的SEI層能夠誘導(dǎo)相當(dāng)?shù)偷匿嚦练e過電勢，從而加速鋰離子的電鍍/剝離過程。能夠在燃燒條件下保持20s后不發(fā)生明顯的體積坍塌。優(yōu)異的全電池性能優(yōu)于商業(yè)化隔膜，為高安全性鋰金屬電池的發(fā)展開啟了新的方向。

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