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石墨烯由于其獨特的物理性質(zhì)，在多種電子學(xué)和光電子學(xué)器件應(yīng)用研究中被寄予厚望；石墨烯多層堆垛形成的薄膜具有極高面內(nèi)熱導(dǎo)率，已被應(yīng)用于華為手機等電子產(chǎn)品的關(guān)鍵散熱部件。深入理解光激發(fā)熱電子的弛豫動力學(xué)過程，并建立弛豫過程和聲子模式之間的關(guān)系，對設(shè)計石墨烯基光電子器件及理解石墨烯中聲子行為至關(guān)重要。一般認(rèn)為，石墨烯中的熱電子弛豫過程包含電子-電子、電子-聲子散射等主導(dǎo)的飛秒至皮秒不同時間尺度的超快動力學(xué)。對于雙層石墨烯，其層間庫倫作用可對電子結(jié)構(gòu)和聲子譜產(chǎn)生重要影響，因此也將深度介入熱電子的冷卻過程。然而，由于層間相互作用的調(diào)控存在困難，雙層石墨烯層間相互作用對于熱電子馳豫過程的研究目前尚未見報道。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)朱彥武研究組與中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院蘇付海課題組合作，使用金剛石對頂砧（DAC）對雙層石墨烯（BLG）施加壓力調(diào)控其層間相互作用強度，使得熱電子弛豫動力學(xué)過程明顯加快，這是一種層間聲子模式主導(dǎo)的載流子弛豫新通道，如上圖所示。該工作發(fā)表在國際物理學(xué)知名期刊Physical Review Letters上。

如上圖a所示，該工作利用近紅外光泵浦-探測光譜（OPPS）對BLG的光生電子弛豫過程進(jìn)行研究，并使用DAC對BLG施加壓力。通過對OPPS的弛豫曲線進(jìn)行雙指數(shù)擬合，我們發(fā)現(xiàn)隨著壓力的升高，慢過程的時間常數(shù)（t2）顯著縮短，而快過程的時間常數(shù)（t1）基本保持不變，如上圖c?；诿芏确汉碚摚―FT）的第一性原理計算也表明，隨著壓力的升高，BLG的最高價帶和最低導(dǎo)帶依然保持接近零帶隙的拋物線形狀，但是次高價帶和次低導(dǎo)帶在狄拉克點卻有顯著的分離傾向，如上圖d和e所示。進(jìn)一步使用第一性原理分子動力學(xué)（AIMD）結(jié)合非絕熱分子動力學(xué)（NAMD）對晶格振動動力學(xué)過程進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，低頻率、對壓力響應(yīng)較為敏感的層間剪切模式和呼吸模式聲子可以在面內(nèi)聲子的幫助下提供快速的電子弛豫通道，并得到了高壓拉曼實驗數(shù)據(jù)的驗證。本工作揭示了一種由層間相互作用主導(dǎo)的、可通過外部壓力調(diào)制的熱電子弛豫通道，為石墨烯基光電子器件設(shè)計和層間聲子行為理解提供了新的視角。

該工作得到國家重點研發(fā)計劃（2020YFA0711502）、國家自然科學(xué)基金（51772282, 51972299, 11774354,51727806,52003265）、合肥物質(zhì)科學(xué)中心的經(jīng)費支持。感謝合作者新加坡國立大學(xué)/曼徹斯特大學(xué)N S Novoselov教授、中科院半導(dǎo)體所譚平恒研究員、常州第六元素材料科技股份有限公司瞿研博士、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)趙瑾教授等團(tuán)隊的指導(dǎo)與幫助，感謝韓國蔚山科技大學(xué)R S Ruoff教授研究組提供石墨烯樣品。

原文鏈接：URL: https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.027402

（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、科研部）