用于高效LED的鈣鈦礦型納米晶的缺陷控制!

將胍鹽摻雜到甲脒溴化鉛PNCs中會(huì)產(chǎn)生有限的體溶解度,同時(shí)在PNCs中產(chǎn)生熵穩(wěn)定相,并導(dǎo)致更小的PNCs和更多的載流子限制。最終其電流效率由108??cd?A?1(外部質(zhì)量效率為23.4%)上升至205? cd?A?1(外部量子效率為45.5%)。
金屬鹵化物鈣鈦礦型納米晶(PNC)的電致發(fā)光效率因缺乏既能抑制缺陷形成又能增強(qiáng)載流子約束的材料策略而受到限制。在這里,來自韓國和美國的科研團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種單摻雜合金化策略,該策略產(chǎn)生更小的單分散膠體粒子(限制電子和空穴,并促進(jìn)輻射復(fù)合),具有更少的表面缺陷(減少非輻射復(fù)合)。相關(guān)論文以題目為“Comprehensive defect suppression in perovskite nanocrystals for high-efficiency light-emitting diodes”發(fā)表在Nature Photonics期刊上。

具有一般ABX3式(其中A為有機(jī)或無機(jī)陽離子,B為金屬陽離子,X為鹵化物陰離子)的金屬鹵化物鈣鈦礦(MHP)具有窄發(fā)射光譜(半最大全寬)≈?20 nm),使其能夠?qū)崿F(xiàn)高顏色純度、可調(diào)發(fā)射波長范圍(400 nm)和低成本解決方案可加工性。因此,MHP被認(rèn)為是有前途的發(fā)光體。這種特性還導(dǎo)致鈣鈦礦型發(fā)光二極管(PELED),其電致發(fā)光效率在之間有了巨大的提高。這些改進(jìn)是通過(1)增加輻射復(fù)合率和(2)降低非輻射復(fù)合率實(shí)現(xiàn)的。通過空間限制鈣鈦礦多晶納米顆粒、低維晶體或膠體鈣鈦礦納米晶體(PNCs)中的電子和空穴,電荷載流子的輻射復(fù)合速率增加。需要更有效的抑制缺陷和相關(guān)非輻射復(fù)合的策略,以超越現(xiàn)有技術(shù)水平,并進(jìn)一步提高電致發(fā)光效率。
在鈣鈦礦型多晶塊體薄膜中,前體的化學(xué)計(jì)量控制、鈍化劑的使用和后處理表明最大電流效率為78 cd?A?1(根據(jù)朗伯假設(shè),外部量子效率(EQE)為20.3%。在膠體PNC中,表面結(jié)合配體減少了非輻射復(fù)合和缺陷;然而,這種策略有局限性:(1)配體-表面鍵的動(dòng)態(tài)性質(zhì)和(2)空間位阻效應(yīng),這可能導(dǎo)致欠配位點(diǎn)未被識(shí)別,并容易出現(xiàn)缺陷。對(duì)PNCs的大部分研究都是基于所有無機(jī)材料。結(jié)果表明,與有機(jī)陽離子有關(guān)的液體狀偶極子的取向自由度可以降低電荷復(fù)合速率。盡管這對(duì)光伏應(yīng)用有利,但對(duì)于LED來說是不可取的。全無機(jī)MHP含有球形原子A位陽離子,偶極矩為零,導(dǎo)致電荷復(fù)合增強(qiáng)。然而,原子A位陽離子也有缺點(diǎn):可調(diào)諧的相空間小,缺乏晶格穩(wěn)定的定向氫鍵。同時(shí),還缺乏全面的材料設(shè)計(jì)策略來鈍化表面缺陷和限制納米晶體內(nèi)部的載流子。

圖1 | FA1–xGAxPbBr3 PNC的結(jié)構(gòu)。

圖2 | FA 1–x GA x PbBr 3 PNC的缺陷分析。

圖3 |具有TBTB夾層的鈣鈦礦的特性。
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