北科納米提供單CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)

半導(dǎo)體量子點(diǎn)長(zhǎng)期以來(lái)被認(rèn)為是人工原子，但盡管在強(qiáng)能級(jí)量子化和單光子發(fā)射能力方面有著重要的相似性，但其發(fā)射光譜遠(yuǎn)比典型的原子發(fā)射線寬。

在這里，來(lái)自瑞士的科研人員通過(guò)使用分子動(dòng)力學(xué)模擬CsPbBr3量子點(diǎn)中激子-表面聲子相互作用，然后使用單量子點(diǎn)光譜學(xué)，證明了這些量子點(diǎn)中的發(fā)射線展寬主要由激子與低能表面聲子的耦合控制。表面化學(xué)成分的輕微調(diào)整允許獲得更小的發(fā)射線寬35?65 meV（而初始值為70–120 meV），與結(jié)構(gòu)剛性膠體II-VI量子點(diǎn)的最佳值相當(dāng)（20?60 meV）。傳統(tǒng)發(fā)光器件和新興量子光源則需要超窄發(fā)射。相關(guān)論文以題目為“Ultra-narrow room-temperature emission from single CsPbBr3?perovskite quantum dots”發(fā)表在?Nature Communication期刊上。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30016-0

集體合成的半導(dǎo)體量子點(diǎn)（QD）是各種光電子應(yīng)用的重要組成部分。經(jīng)過(guò)過(guò)去三十年的巨大努力，現(xiàn)在可以生產(chǎn)出幾乎100%光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQYs）的量子點(diǎn)，在整個(gè)可見(jiàn)光譜中具有窄的尺寸分布和容易的發(fā)射可調(diào)性。由于這些原因，膠體量子點(diǎn)已成為最新一代商用LCD彩色顯示器的首選光發(fā)射器，并積極用于發(fā)光二極管、激光器和發(fā)光太陽(yáng)能聚光器。對(duì)于顯示技術(shù)而言，量子點(diǎn)的窄發(fā)射光譜，即線寬（也稱為半最大全寬，F(xiàn)WHM）小于200 meV（InP量子點(diǎn)約40 nm為綠色）是進(jìn)入和征服市場(chǎng)機(jī)會(huì)的關(guān)鍵因素。這在有源像素顯示技術(shù)中也至關(guān)重要，其中OLED和QLED是主要的技術(shù)解決方案。幾年前，一種新的材料系統(tǒng)出現(xiàn)了—鈣鈦礦型APbX3化合物的量子點(diǎn)。它們?cè)谌芤褐芯哂薪咏?00%的PL QY，并且在整個(gè)可見(jiàn)光波長(zhǎng)范圍內(nèi)可調(diào)節(jié)窄帶發(fā)光。高發(fā)射率和大吸收系數(shù)使這些量子點(diǎn)成為已知最亮的發(fā)射體之一。其固有缺陷容限允許以最大的合成簡(jiǎn)單性實(shí)現(xiàn)這些特性。

到目前為止，這些量子點(diǎn)已用于接近理論外部量子效率（EQE>20%）的高效LED，以及太陽(yáng)能電池、高效激光器和單或聚束光的高相干源。例如，在原子蒸氣中發(fā)現(xiàn)的與任何基質(zhì)不相互作用的孤立原子的發(fā)射線極窄，主要受輻射壽命的限制。相反，當(dāng)固態(tài)材料中存在發(fā)射態(tài)時(shí)，無(wú)論是晶體主體中的局域原子躍遷還是半導(dǎo)體中的離域激子，其發(fā)射線寬都會(huì)因與晶體振動(dòng)的耦合而加寬。單個(gè)膠體量子點(diǎn)的進(jìn)一步復(fù)雜性來(lái)自強(qiáng)量子限制，它分裂基態(tài)激子帶邊流形。根據(jù)這些狀態(tài)之間的能量差異和系統(tǒng)的溫度，發(fā)射可能來(lái)自多個(gè)電子躍遷。此外，在量子點(diǎn)系綜中，結(jié)構(gòu)無(wú)序，例如尺寸和/或成分不均勻性，可以進(jìn)一步加寬發(fā)射線。解開(kāi)膠體量子點(diǎn)中所有這些機(jī)制的相互作用是過(guò)去30年的一個(gè)挑戰(zhàn)。揭示和減少發(fā)射線展寬對(duì)于在系綜和單光子水平上開(kāi)發(fā)超窄鈣鈦礦基LED非常重要。(文：愛(ài)新覺(jué)羅星)

圖1納米材料中的發(fā)射線展寬：鈣鈦礦化合物的情況。

圖2鈣鈦礦量子點(diǎn)中尺寸相關(guān)的發(fā)射線展寬及其起源。

圖3稀釋誘導(dǎo)的CsPbBr3量子點(diǎn)表面改性。