在鋰硫電池的催化反應(yīng)中，缺陷通常被認(rèn)為是有效和靈活的。然而，缺陷濃度對(duì)催化作用的影響仍不明確。

圖1 理論模擬

澳門(mén)大學(xué)邵懷宇、武漢科技大學(xué)雷文等以具有不同缺陷水平的MoS2為模型，研究了缺陷濃度與吸附催化性能之間的定量關(guān)系。具體而言，這項(xiàng)工作通過(guò)密度泛函理論（DFT）和原位實(shí)驗(yàn)研究了含硫空位的MoS2的催化機(jī)理。

研究發(fā)現(xiàn)，隨著硫缺陷的增加，MoS2的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化，從而對(duì)鋰硫電池催化反應(yīng)的調(diào)控產(chǎn)生了重要影響，這種相互聯(lián)系呈現(xiàn)出明顯的火山關(guān)系，最佳的硫缺陷水平能有效提高M(jìn)oS2與多硫化鋰（LiPSs）的結(jié)合能，降低LiPS轉(zhuǎn)化反應(yīng)的能壘，促進(jìn)Li2S雙向催化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

圖2 不同催化劑對(duì)LiPS的吸附與催化

只有最佳的缺陷濃度才能實(shí)現(xiàn)LiPSs吸附和解吸之間的平衡，從而產(chǎn)生加速的氧化還原動(dòng)力學(xué)和最佳的電化學(xué)性能。增加缺陷含量反過(guò)來(lái)會(huì)破壞材料的幾何形狀，使其難以解吸LiPS并減緩轉(zhuǎn)化。這項(xiàng)工作中揭示的趨勢(shì)拓寬了缺陷設(shè)計(jì)的領(lǐng)域，并可應(yīng)用于催化的其他領(lǐng)域及其他領(lǐng)域，為鋰硫電池的商業(yè)化提供了一種潛在的方法。

圖3 基于不同催化劑的鋰硫電池性能

Elucidating the Volcanic-Type Catalytic Behavior in Lithium–Sulfur Batteries via Defect Engineering. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05269