一、研究背景

在傳統(tǒng)的Bardeen-Cooper-Schrieffer超導(dǎo)體中，攜帶時(shí)間反轉(zhuǎn)動(dòng)量的電子形成零質(zhì)心動(dòng)量的Cooper對(duì)，并產(chǎn)生平移不變的超導(dǎo)階參數(shù)。在打破時(shí)間反轉(zhuǎn)對(duì)稱的交換場(chǎng)中，Cooper對(duì)可能獲得有限動(dòng)量Q，并顯示出空間上的非均勻?qū)γ芏?，這被稱為Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov（FFLO）態(tài)。進(jìn)一步的研究將有限動(dòng)量配對(duì)態(tài)概括為涉及多個(gè)Q分量的情況，而不一定打破時(shí)間反轉(zhuǎn)對(duì)稱性。這種對(duì)密度波（PDW）狀態(tài)被認(rèn)為是存在的，并在高溫（高Tc）銅酸鹽超導(dǎo)體中發(fā)揮著基本作用。此外，相鄰CuO2平面上的正交PDW態(tài)被提出來解釋體相La2-xBaxCuO4（x = 1/8）中的二維（2D）超導(dǎo)性。然而，以前對(duì)PDW狀態(tài)的實(shí)驗(yàn)研究主要是基于體超導(dǎo)體，在低維極限中直接觀察PDW是具有挑戰(zhàn)性的。

二、研究成果

與銅酸鹽類似，鐵基超導(dǎo)體（FeSCs）具有復(fù)雜的相圖，具有多種打破對(duì)稱性的電子態(tài)，如向列有序和條紋反鐵磁有序。據(jù)報(bào)道，在平面磁場(chǎng)下，F(xiàn)eSCs在低溫下的上臨界場(chǎng)異常翻轉(zhuǎn)，這被認(rèn)為是FFLO狀態(tài)的標(biāo)志。然而，在FeSCs中一直缺乏PDW順序的直接證據(jù)。在FeSCs中，生長(zhǎng)在SrTiO3(001)(STO)基底上的單層FeSe和Fe(Te, Se)薄膜因其高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)而引起了廣泛關(guān)注。最近，在STO上生長(zhǎng)的非超導(dǎo)多層FeSe中觀察到了電荷有序，這提出了一個(gè)問題：PDW是否能在超導(dǎo)單層FeSe或Fe(Te, Se)薄膜中出現(xiàn)。在這里，北大王健教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國馬薩諸塞州切斯特納特山波士頓學(xué)院王自強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)使用原位掃描隧道顯微鏡（STM）和掃描隧道光譜（STS），報(bào)告了在單單元(1-UC)Fe(Te, Se)/STO薄膜中沿固有結(jié)構(gòu)域壁觀察到的PDW狀態(tài)。相關(guān)研究工作以“Pair density wave state in a monolayer high-Tc iron-based superconductor?”為題發(fā)表在國際頂級(jí)期刊《Nature》上。祝賀！

三、圖文速遞

域壁的電子特性是通過隧穿電導(dǎo)映射來研究的。圖2a,b顯示了域壁D1（圖1c的放大圖）的漂移校正和原子分辨形貌以及其傅里葉變換的幅度。在圖2c中，域壁周圍的零偏壓電導(dǎo)?(ZBC) dI/dV(r, V = 0 mV) ≡?g(r, V = 0 mV)被映射出來，其中r是實(shí)空間位置，V是偏置電壓。值得注意的是，在D1處觀察到ZBC g(r, V = 0 mV)的空間調(diào)制，這在形貌圖中是沒有的（圖2a,b）。LDOS調(diào)制的波矢量與能量無關(guān)，表明其來源是電子有序而不是準(zhǔn)粒子干涉（QPI）。這種單向的LDOS調(diào)制在沒有域壁的區(qū)域是不存在的。除了原子Bragg峰，ZBC圖的傅里葉變換（圖2d）顯示在Q≈0.25-0.3QFe和-Q（QFe是鐵晶格的倒數(shù)矢量，QFe=2π/aFe）的兩個(gè)傅里葉峰，對(duì)應(yīng)于沿域壁的周期為λ≈3.3-4aFe的單向空間調(diào)制。傅里葉峰在Q和QBragg處的變寬（圖2d）是由于域壁上調(diào)制的空間局限性。

在不同的偏置電壓下測(cè)量的dI/dV圖顯示，電子有序引起的LDOS調(diào)制主要存在于超導(dǎo)間隙內(nèi)的能量。以前對(duì)高Tc銅酸鹽和kagome超導(dǎo)體中的PDWs的研究報(bào)道了相干峰高度和超導(dǎo)秩序參數(shù)之間的強(qiáng)相關(guān)性。因此，他們沿著標(biāo)記為D2的域壁測(cè)量相干峰高度，其形貌圖如圖3a所示。在2.5 mV的空間dI/dV圖（圖3b）和相應(yīng)的傅里葉變換幅度（圖3c）中都可以清楚地看到域壁的LDOS調(diào)制。使用二維鎖定技術(shù)的進(jìn)一步分析表明調(diào)制波矢量Q≈0.28QFe（圖3d,e）。圖3f說明了沿平行于Fe-Fe鍵方向（圖3a中的淺灰色箭頭）的線切割測(cè)量的隧穿光譜，這是Q的方向，大致是沿域壁。相干峰高度調(diào)制的周期為λ≈3.6aFe，可以清楚地分辨出來（圖3g），與LDOS的調(diào)制一致（圖3b，c）。在另一個(gè)被標(biāo)記為D7的域壁中也檢測(cè)到相干峰的高度調(diào)制。此外，在域壁的超導(dǎo)間隙能量附近測(cè)量的dI/dV圖及其傅里葉變換，顯示出明顯的周期性調(diào)制。與LDOS幾乎相同的波矢量Q的相干峰高度調(diào)制表明超導(dǎo)階參數(shù)的空間調(diào)制和PDW階的存在。

接下來，他們對(duì)初級(jí)多Q?PDW狀態(tài)的存在進(jìn)行了更多的證實(shí)性測(cè)試。首先，如圖5a,c所示，一個(gè)初級(jí)多Q?PDW階有望在波矢量2Q處誘發(fā)一個(gè)次級(jí)電荷密度波（CDW）。他們確實(shí)檢測(cè)到一個(gè)具有2Q周期的電荷密度調(diào)制。通過分析這種次級(jí)2Q?CDW的振幅和相位的空間變化，可以排除最上面的Te/Se原子晶格的影響。其次，在半位錯(cuò)周圍的PDW秩序中的π-相移（圖5a中的黑圈）被預(yù)測(cè)為在誘導(dǎo)的2Q?CDW秩序中具有2π相位纏繞（即渦流）的拓?fù)淙毕萏幊珊?，如圖5c中的黑圈所示。對(duì)于圖5a中描述的純PDW秩序，π-相移邊界可以明確地模擬。圖5b,d顯示了PDW的相位和CDW的階次參數(shù)，顯示了PDW相位的π-相移邊界（圖5b）和誘導(dǎo)的2Q?CDW的渦旋周圍相應(yīng)的2π相位纏繞（圖5d）。PDW的相位通常被鎖定在均勻超導(dǎo)背景的相位上，這使得PDW π-相移的成核在能量上是昂貴的。在1-UC Fe(Te,Se)/STO中，結(jié)構(gòu)上的π-相移域可能會(huì)誘發(fā)跨域壁的超導(dǎo)秩序參數(shù)的π-相移，正如在散裝Fe(Te,Se)中報(bào)告的那樣。這使得PDW的π-相移在均勻超導(dǎo)性被削弱的域壁區(qū)域成為可能。因此，檢測(cè)與2Q?CDW渦旋結(jié)合的PDW相中的π-相移邊界可以為初級(jí)PDW秩序提供進(jìn)一步證據(jù)。

四、結(jié)論與展望

CDW、PDW和均勻超導(dǎo)性之間的相互作用對(duì)PDW現(xiàn)象的性質(zhì)起著關(guān)鍵作用。初級(jí)CDW有序與均勻超導(dǎo)性的共存可以誘發(fā)次級(jí)PDW有序。這已經(jīng)在NbSe2中觀察到了，其中PDW的波矢Q與CDW的波矢相同。相比之下，在目前的1-UC Fe(Te,Se)薄膜中，初級(jí)CDW狀態(tài)是不存在的。因此，觀察到的電子調(diào)制預(yù)計(jì)將來自于在域壁上成核的初級(jí)PDW。此外，域壁上的空間間隙調(diào)制（圖4）表明，一個(gè)單向的多Q?PDW狀態(tài)由?PDW(r) =?Q?eiQ·r?+ ?-Q?e-iQ·r?∝ cos(Q·r) 描述。將域壁描述為嵌入的量子結(jié)構(gòu)，他們發(fā)現(xiàn)在域壁上可以出現(xiàn)一個(gè)新的等自旋配對(duì)PDW狀態(tài)，這與他們的觀測(cè)結(jié)果一致。

總之，他們?cè)?-UC Fe(Te, Se)/STO中檢測(cè)到了一個(gè)周期為λ≈3.6aFe的不通約PDW狀態(tài)，它位于域壁。他們的發(fā)現(xiàn)表明，諸如自然出現(xiàn)的嵌入在二維FeSCs中的域壁的量子結(jié)構(gòu)提供了一個(gè)新的材料平臺(tái)來研究PDW狀態(tài)及其與拓?fù)潆娮討B(tài)和非常規(guī)高Tc超導(dǎo)性的相互作用。

文獻(xiàn)鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06072-x