又到梔子花開(kāi)的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1.Nature Communications：機(jī)器學(xué)習(xí)共價(jià)鍵碳的亞穩(wěn)態(tài)相圖

傳統(tǒng)的相圖生成，包括實(shí)驗(yàn)來(lái)提供熱力學(xué)上可接近的相集及其邊界的初始估計(jì)，然后使用唯象模型在可用的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)之間插值，并外推到實(shí)驗(yàn)無(wú)法接近的區(qū)域。這種方法，結(jié)合高通量第一性原理計(jì)算和數(shù)據(jù)挖掘技術(shù)，已經(jīng)產(chǎn)生了詳盡的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)(例如與CALPHAD方法兼容)，盡管重點(diǎn)是在不同的熱力學(xué)平衡中觀察到的減少的相集。相反，材料在其合成、操作或加工過(guò)程中，可能不會(huì)達(dá)到熱力學(xué)平衡狀態(tài)，而是停留在局部(亞穩(wěn)態(tài))自由能的最小值，這可能會(huì)表現(xiàn)出理想的性質(zhì)。

在此，來(lái)自美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Jianguo Wen & Pierre Darancet和美國(guó)伊利諾伊大學(xué)的Subramanian K.R.S. Sankaranarayanan等研究者，引入了一個(gè)自動(dòng)化的工作流程，將第一性原理物理、原子模擬與機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)和高性能計(jì)算集成在一起，以允許快速探索亞穩(wěn)相，為遠(yuǎn)非平衡的材料構(gòu)建“亞穩(wěn)”相圖。利用碳作為一個(gè)原型系統(tǒng)，研究者演示了自動(dòng)構(gòu)建亞穩(wěn)相圖，以映射從接近平衡到遠(yuǎn)離平衡的數(shù)百個(gè)亞穩(wěn)態(tài)(400 meV/原子)。研究者將自由能計(jì)算納入基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的狀態(tài)方程學(xué)習(xí)，從而允許有效地構(gòu)建亞穩(wěn)態(tài)相圖。研究者利用亞穩(wěn)相圖，確定了亞穩(wěn)材料的相對(duì)穩(wěn)定性和可合成性的區(qū)域。利用石墨樣品上的金剛石頂錘單元進(jìn)行的高溫高壓實(shí)驗(yàn)，結(jié)合高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)證實(shí)了研究者的亞穩(wěn)相預(yù)測(cè)。特別地，研究者確定n-金剛石以前的模糊結(jié)構(gòu)為三次模擬的類(lèi)似于diapite -like lonsdaelite相。

參考文獻(xiàn)：

Srinivasan, S., Batra, R., Luo, D. et al. Machine learning the metastable phase diagram of covalently bonded carbon.?Nat Commun?13,?3251 (2022).https://doi.org/10.1038/s41467-022-30820-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30820-8

2.Nature Communications：語(yǔ)言模型可以學(xué)習(xí)復(fù)雜的分子分布

分子的深度生成模型越來(lái)越受歡迎，訓(xùn)練相關(guān)的數(shù)據(jù)集，這些模型被用于搜索化學(xué)空間。生成模型對(duì)新型功能性化合物逆向設(shè)計(jì)的下游效用，取決于它們對(duì)分子訓(xùn)練分布的學(xué)習(xí)能力。最簡(jiǎn)單的例子是一個(gè)語(yǔ)言模型，它采用循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的形式，并使用字符串表示生成分子。自從它們最初的使用以來(lái)，后續(xù)的工作已經(jīng)表明語(yǔ)言模型是非常強(qiáng)大的，特別是最近的研究已經(jīng)證明了它們?cè)诘蛿?shù)據(jù)領(lǐng)域的效用。在此，來(lái)自加拿大多倫多大學(xué)的Daniel Flam-Shepherd & Alán Aspuru-Guzik等研究者分析了簡(jiǎn)單語(yǔ)言模型學(xué)習(xí)更復(fù)雜的分子分布的能力。為此，研究者引入了幾個(gè)具有挑戰(zhàn)性的生成式建模任務(wù)，通過(guò)編譯更大、更復(fù)雜的分子分布，并評(píng)估語(yǔ)言模型在每個(gè)任務(wù)上的能力。結(jié)果表明，語(yǔ)言模型是強(qiáng)大的生成模型，能夠熟練地學(xué)習(xí)復(fù)雜的分子分布。語(yǔ)言模型可以準(zhǔn)確生成：ZINC15中得分最高的懲罰LogP分子分布，PubChem中多模態(tài)分子分布以及最大分子分布。結(jié)果突出了一些最流行的和最近的圖形生成模型的局限性——其中許多不能擴(kuò)展到這些分子分布。

參考文獻(xiàn)：

Flam-Shepherd, D., Zhu, K. & Aspuru-Guzik, A. Language models can learn complex molecular distributions.?Nat Commun?13,?3293 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30839-x

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30839-x

3.Nature Communications：超高強(qiáng)度材料的同素異構(gòu)性

在許多材料中，應(yīng)力的應(yīng)用，可以驅(qū)動(dòng)同素異構(gòu)相變；對(duì)于壓力驅(qū)動(dòng)的轉(zhuǎn)換，這一點(diǎn)已經(jīng)得到了充分的證明。近年來(lái)，在強(qiáng)化材料方面取得的進(jìn)展，使得應(yīng)用非常大的剪應(yīng)力成為可能，同時(shí)也開(kāi)辟了巨大的新的應(yīng)力空間區(qū)域。這意味著應(yīng)力空間是六維的(而不是壓力的一維)，相變?nèi)Q于晶體/晶粒的取向。在此，來(lái)自香港大學(xué)的David J. Srolovitz等研究者提出了一種新的方法來(lái)預(yù)測(cè)整個(gè)應(yīng)力張量對(duì)任何材料中所有方向晶粒相變的作用。這種多尺度方法是以非線性彈性理論為基礎(chǔ)和指導(dǎo)的密度泛函理論。研究者的重點(diǎn)是應(yīng)力張量依賴(lài)的同素異向相變鐵在高壓和超細(xì)晶粒鎳和鈦。結(jié)果與在這些不同系統(tǒng)中的一系列實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果在定量上是一致的。這種方法使高強(qiáng)度高延性材料的平衡設(shè)計(jì)成為可能。

參考文獻(xiàn)：

Pattamatta, A.S.L.S., Srolovitz, D.J. Allotropy in ultra high strength materials.?Nat Commun?13,?3326 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30845-z

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30845-z

4.Nature Communications：參考文獻(xiàn)的作用以及化學(xué)鍵的難以捉摸的性質(zhì)

化學(xué)鍵理論對(duì)化學(xué)是至關(guān)重要的，一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)的范式，其中量子力學(xué)干涉導(dǎo)致兩個(gè)接近的碎片動(dòng)能降低的標(biāo)準(zhǔn)范式已經(jīng)出現(xiàn)。在此，來(lái)自西班牙奧維多大學(xué)的ángel Martín Pendás等研究者，報(bào)告了內(nèi)部和外部參考偏差仍然存在于這個(gè)模型中，留下了許多未探索的領(lǐng)域。研究者展示了前偏差如何影響波函數(shù)干涉的概念，這據(jù)稱(chēng)是公認(rèn)的最基本的結(jié)合機(jī)制。后者影響如何選擇鍵合模型。研究者證明使用真實(shí)空間分析是盡可能少的參考，提倡使用它們。離域作為無(wú)參考的等效干擾和結(jié)合的最終根源出現(xiàn)。分子中的原子(或碎片)，應(yīng)該被理解為在電子數(shù)、自旋等方面不同的組分的統(tǒng)計(jì)混合物。

參考文獻(xiàn)：

Martín Pendás, á., Francisco, E. The role of references and the elusive nature of the chemical bond.?Nat Commun?13,?3327 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31036-6

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31036-6

5.JACS：預(yù)測(cè)有機(jī)溶質(zhì)在大范圍溶劑和溫度下的溶解度極限

有機(jī)分子的溶解度，在有機(jī)合成和工業(yè)化學(xué)中至關(guān)重要；它在許多相分離和凈化裝置的設(shè)計(jì)中很重要，它控制著許多物種向環(huán)境中的遷移。為了決定哪些溶劑和溫度可以用于新工藝的設(shè)計(jì)，經(jīng)常使用反復(fù)試驗(yàn)，因?yàn)檫x擇受到未知的固體溶解度限制。在此，來(lái)自美國(guó)麻省理工學(xué)院的William H. Green等研究者，提出了一種快速和方便的計(jì)算方法，來(lái)估計(jì)固體中性有機(jī)分子在水和許多有機(jī)溶劑中廣泛的溫度范圍內(nèi)的溶解度。該模型是通過(guò)結(jié)合基本熱力學(xué)方程和機(jī)器學(xué)習(xí)模型來(lái)開(kāi)發(fā)的，包括溶劑化自由能、溶劑化焓、亞伯拉罕溶質(zhì)參數(shù)和298 K時(shí)的水固溶解度。研究者提供免費(fèi)的開(kāi)源和在線工具，用于預(yù)測(cè)固溶性極限，并收集了包括5000多個(gè)用于驗(yàn)證模型的實(shí)驗(yàn)固溶性值的數(shù)據(jù)(SolProp)。該模型的預(yù)測(cè)對(duì)于含水體系和550 K或更高范圍的有機(jī)溶劑都是準(zhǔn)確的。本文還提出了通過(guò)提供有關(guān)溶質(zhì)，在另一種溶劑中或溶質(zhì)升華焓的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，來(lái)進(jìn)一步改進(jìn)固體溶解度預(yù)測(cè)的方法。

參考文獻(xiàn)：

Florence H. Vermeire, Yunsie Chung, and William H. Green. Predicting Solubility Limits of Organic Solutes for a Wide Range of Solvents and Temperatures.?Journal of the American Chemical Society?Article?ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c01768

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01768