文章題目：Molecular dynamics for electrocatalysis: Mechanism explanation and performance prediction

關(guān)鍵詞:?Molecular dynamics simulations;?Electrocatalysis;?Electrolyte solution;?Explain the mechanism;?Predictive performance

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2772970223000159

????近日，昆明理工大學(xué)冶金與能源工程學(xué)院胡覺教授和香港城市大學(xué)Michael K.H.?Leung教授研究團(tuán)隊(duì)在Energy Reviews發(fā)表文章“Molecular dynamics for electrocatalysis: Mechanism explanation and performance prediction”, 該文章詳細(xì)分析了電催化的潛在機(jī)制及其材料的性能預(yù)測(cè)，從分子動(dòng)力學(xué)的角度探討了電催化的機(jī)理和性能預(yù)測(cè)，并關(guān)注了分子動(dòng)力學(xué)用于電催化的優(yōu)點(diǎn)、局限性和未來前景，著重強(qiáng)調(diào)了其在加速電催化材料的發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化方面的潛力。

01?內(nèi)容簡(jiǎn)介

????1.?Introduction （前言）

????2.?Molecular dynamics simulation (分子動(dòng)力學(xué)模擬)

??????2.1. Fundamentals (基礎(chǔ)原理)?

????? 2.2. Classical Molecular Dynamics and force fields (經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)和力場(chǎng))?

????? 2.3. Ab Initio Molecular Dynamics (從頭計(jì)算分子動(dòng)力學(xué))

????? 2.4. Reactive Force Fields Molecular Dynamics (反應(yīng)力場(chǎng)分子動(dòng)力學(xué))?

????? 2.5. Machine learning molecular dynamics (機(jī)器學(xué)習(xí)分子動(dòng)力學(xué))

????3.?Application of MD in optimizing catalyst (使用分子動(dòng)力學(xué)優(yōu)化催化劑)

????? 3.1.?MD for mechanistic analysis (分子動(dòng)力學(xué)用于機(jī)理分析)?

????? ? ?3.1.1. MD for the interpretation of catalytic activity (分子動(dòng)力學(xué)解釋催化活性)?

????? ? ?3.1.2. MD explains the effect of electrolytes on electrocatalysis (分子動(dòng)力學(xué)解釋電解質(zhì)對(duì)電催化的影響)?

????? 3.2. MD for predicting catalyst activity, stability (分子動(dòng)力學(xué)預(yù)測(cè)催化劑活性、穩(wěn)定性）????????4.?Summary and outlook（結(jié)論和展望）

02?內(nèi)容亮點(diǎn)
1、本文全面介紹了如何利用分子動(dòng)力學(xué)模擬來深入了解電催化過程中催化劑表面、反應(yīng)物分子和電解質(zhì)物種在原子層面上的行為機(jī)制;

2、分子動(dòng)力學(xué)模擬通過提供催化過程的原子細(xì)節(jié)，揭示反應(yīng)路徑，識(shí)別關(guān)鍵中間體和過渡態(tài)，可以闡明電極-電解質(zhì)界面上發(fā)生的復(fù)雜過程;

3、分子動(dòng)力學(xué)模擬通過改變溫度、壓力、pH和電極電位等參數(shù)，可以探索這些變量對(duì)反應(yīng)速率、產(chǎn)物選擇性和整體效率的影響;

4、分子動(dòng)力學(xué)模擬提供了通常難以在實(shí)驗(yàn)中獲取的詳細(xì)的原子級(jí)信息，使我們更深入地理解電催化過程，并幫助設(shè)計(jì)更高效、更具選擇性的催化劑;

5、分子動(dòng)力學(xué)模擬也存在局限性，其結(jié)果的準(zhǔn)確性取決于力場(chǎng)的可靠性和對(duì)長(zhǎng)程靜電相互作用的處理，時(shí)間和長(zhǎng)度的尺度也通常受限制。

03內(nèi)容導(dǎo)讀

????近年來，分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬已成為在原子水平上研究電催化過程的有力工具。MD模擬可用于研究濃度梯度和反應(yīng)物、產(chǎn)物吸附對(duì)電催化過程性能的影響。通過MD模擬和氫吸附能的計(jì)算，研究人員發(fā)現(xiàn)NMXC復(fù)合材料表面的氫氣濃度存在顯著差異：COF的內(nèi)側(cè)具有最高的氫氣密度，而靠近NMXC的外側(cè)氫氣密度最低。這種濃度梯度促進(jìn)了氫分子的擴(kuò)散，Ni-Ti3CNTx/COF之間的異質(zhì)結(jié)對(duì)氫濃度也有影響，在特定區(qū)域的氫濃度較高。

????MD模擬為濃度梯度、吸附現(xiàn)象和氫擴(kuò)散提供了寶貴的見解，并發(fā)現(xiàn)了納米結(jié)構(gòu)工程在改善催化性能方面起著關(guān)鍵作用。同時(shí)，通過研究以及MD模擬發(fā)現(xiàn)，鎳可以增強(qiáng)催化活性，這使其成為基于第一原理計(jì)算的電催化的有前途的元素。

????MD（分子動(dòng)力學(xué)）研究在研究水吸附和氫擴(kuò)散對(duì)HER（電催化析氫反應(yīng)）影響的同時(shí)，也可用于解釋Ni基催化劑組成對(duì)HER的影響。RMD（反應(yīng)性分子動(dòng)力學(xué)）模擬，可以探索過渡金屬（Ni、Fe和Pt）及其氧化物對(duì)Ni基催化劑在KOH溶液中的催化析氫作用的影響。

????研究結(jié)果顯示，在產(chǎn)生H2的速率方面，合金催化劑的效率按照以下順序遞減：Ni2Fe3 > Ni2Fe > Cd2 > Ni > Ni2FePt > Ni(PtO2)2。RMD模擬還可以用于研究不同過渡金屬（如Ni、Fe和Pt）及其氧化物之間的相互作用，以了解它們對(duì)催化反應(yīng)的貢獻(xiàn)。MD模擬可以幫助我們理解Ni基催化劑組成對(duì)HER的影響，以及過渡金屬及其氧化物在催化反應(yīng)中的相互作用。這對(duì)于設(shè)計(jì)更高效的催化劑和推動(dòng)可再生能源領(lǐng)域的氫能研究具有重要意義。

????分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬還是研究金屬表面水溶液原子結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的有效工具。在Rui Li等人的一項(xiàng)研究中，利用MD模擬研究了氧分子在三個(gè)低指數(shù)Pt表面(111)、(100)和(110)上的吸附。結(jié)果表明，吸附物在不同表面上的構(gòu)象和種類組成不同，界面吸附的穩(wěn)定性與種類結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。

????Pt(111)表面的高ORR活性的實(shí)驗(yàn)證據(jù)與模擬結(jié)果一致，其中Pt表面的O2吸附是結(jié)構(gòu)敏感的。吸附活性的大小為(111)>(100)>(110)。模擬還表明，Pt(100)表面相對(duì)于其他低指數(shù)表面具有更好的水吸附性能，這可能在阻滯氧吸附中起作用。這些發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)了對(duì)Pt表面吸附及其對(duì)ORR活性影響的理解。有助于設(shè)計(jì)更高效的ORR催化劑，考慮其表面結(jié)構(gòu)及其對(duì)氧和水吸附的影響。

04?重要結(jié)論

????分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬為研究電催化反應(yīng)的機(jī)理解釋和性能預(yù)測(cè)提供了一個(gè)寶貴的工具。通過模擬電極表面上分子的原子尺度相互作用和動(dòng)力學(xué)過程，MD模擬可以揭示電催化反應(yīng)中涉及的基本過程。以下是其優(yōu)勢(shì)：

????1、揭示電催化反應(yīng)背后的詳細(xì)機(jī)制

????MD模擬的一個(gè)重要優(yōu)勢(shì)是其能夠揭示電催化反應(yīng)背后的詳細(xì)機(jī)制。通過跟蹤個(gè)別原子和分子的軌跡和相互作用，MD模擬可以闡明在電化學(xué)反應(yīng)過程中發(fā)生的吸附、解離、電荷轉(zhuǎn)移等重要過程。這些信息對(duì)于理解反應(yīng)途徑并確定影響催化活性的關(guān)鍵因素至關(guān)重要。

????2、研究實(shí)驗(yàn)難以探索的情境和條件

????MD模擬還可以研究實(shí)驗(yàn)上難以探索的各種情境和條件。它們使研究人員能夠研究不同溶劑、pH值、溫度和電極結(jié)構(gòu)對(duì)電催化性能的影響。這種能力加強(qiáng)了我們對(duì)這些因素如何影響催化劑的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、選擇性和整體效率的理解。

????3、預(yù)測(cè)電催化劑性能的潛力

????MD模擬還具備預(yù)測(cè)電催化劑性能的潛力。通過模擬催化劑在實(shí)際工作條件下的行為，例如燃料電池或金屬空氣電池中，MD模擬可以提供有關(guān)催化劑活性、穩(wěn)定性和耐久性的重要信息。這種預(yù)測(cè)能力有助于指導(dǎo)電催化劑的設(shè)計(jì)和優(yōu)化，推動(dòng)開發(fā)更高效和經(jīng)濟(jì)的材料用于各種電化學(xué)應(yīng)用。

????總之，MD模擬是研究電催化的強(qiáng)大工具。它們提供了反應(yīng)途徑的機(jī)理洞察，為探索各種實(shí)驗(yàn)條件提供了平臺(tái)，并能夠預(yù)測(cè)電催化劑的性能。通過將理論模擬與實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合，研究人員可以推進(jìn)我們對(duì)電催化的認(rèn)識(shí)，加速可持續(xù)能源技術(shù)的發(fā)展。

作者簡(jiǎn)介：

胡覺，昆明理工大學(xué)冶金與能源工程學(xué)院教授，“國家高層次人才支持計(jì)劃”青年人才。長(zhǎng)期從事電催化劑結(jié)構(gòu)精控、電化學(xué)基礎(chǔ)理論研究，構(gòu)筑高效電催化劑應(yīng)用于綠氫能源開發(fā)、燃料電池和電化學(xué)冶金領(lǐng)域，服務(wù)于我國“碳達(dá)峰碳中和”國家戰(zhàn)略。近年來，主持國家高層次人才專項(xiàng)、自然科學(xué)基金項(xiàng)目等科研項(xiàng)目9項(xiàng)，在Joule、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Journal of the American Chemistry Society、Advanced Functional Materials、Nano Energy、Applied Catalysis B: Environmental等國際著名學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表研究論文80余篇，影響因子總和超過500。論文被SCI期刊他引2000余次，3篇論文入選ESI全球高被引論文。出版教材1部、學(xué)術(shù)專著1部，獲授權(quán)專利7件。團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)年招聘能源材料、理論計(jì)算方向博士后，聯(lián)系方式：hujue@kust.edu.cn。

Michael K.H.?Leung（梁國熙），香港城市大學(xué)副校長(zhǎng)、能量研發(fā)能源研究中心主任、能源與環(huán)境學(xué)院教授。研究方向包括太陽能光催化、海洋防污、燃料電池以及先進(jìn)制冷和空調(diào)。發(fā)表220多篇期刊論文和18本書或書籍章節(jié)，獲得10項(xiàng)專利。入選世界上被引用次數(shù)最多的科學(xué)家前2%，科睿唯安?(Clarivate Analytics)?2018年高被引學(xué)者。曾獲2022年日內(nèi)瓦發(fā)明評(píng)估（IGED）銀獎(jiǎng)、2022年和2021年香港工程師學(xué)會(huì)最佳交易論文獎(jiǎng)（機(jī)械）、2020年香港綠色創(chuàng)新獎(jiǎng)（納米光催化海洋防污漆優(yōu)異獎(jiǎng)）、2016年城大校長(zhǎng)獎(jiǎng)、2017年深圳市科技創(chuàng)新委員會(huì)市級(jí)科技項(xiàng)目獎(jiǎng)、2018年和2019年香港工商業(yè)獎(jiǎng)。梁教授以首席研究員身份獲得創(chuàng)新科技基金、研究資助局、環(huán)境及自然保育基金、國家自然科學(xué)基金委員會(huì)等機(jī)構(gòu)超過4,300萬港元的研究經(jīng)費(fèi)。擔(dān)任國際太陽能協(xié)會(huì)（ISES）的董事會(huì)（中國代表）、《HKIE Transactions》的主編等職務(wù)，并擔(dān)任SCI期刊?Applied Energy的編委。

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Energy Reviews

簡(jiǎn)介

????《Energy Reviews》是由深圳大學(xué)主辦，聯(lián)合 Elsevier出版集團(tuán)創(chuàng)辦的一本國際性、跨學(xué)科、高質(zhì)量開放獲取?(Open Access)?學(xué)術(shù)期刊，由謝和平院士擔(dān)任創(chuàng)刊主編，美國工程院Derek Elsworth院士、中國科學(xué)院何雅玲院士、李永舫院士、香港理工大學(xué)倪萌教授擔(dān)任聯(lián)合主編。發(fā)表能源領(lǐng)域前沿方向、最新進(jìn)展、發(fā)展趨勢(shì)、權(quán)威觀點(diǎn)等高質(zhì)量學(xué)術(shù)文章，構(gòu)建全球能源一流成果和一流學(xué)者的合作交流平臺(tái)，向公眾傳播有影響力的能源領(lǐng)域研究成果。接收包括但不限于能源研究的新理論、新方法和新技術(shù);?能源研究的多學(xué)科（材料、物理、化學(xué)、生物等）交叉融合探索技術(shù);?化石能源低碳利用與CCUS;?氫能、可再生能源與儲(chǔ)能先進(jìn)技術(shù);?新型能源轉(zhuǎn)換方式探索與應(yīng)用;??能源領(lǐng)域現(xiàn)代信息技術(shù)（人工智能，大數(shù)據(jù)）等相關(guān)方向的優(yōu)質(zhì)稿件。

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