研究摘要

二維MXenes是一類理想的基底以穩(wěn)定單原子，可以通過缺陷還原以及異質原子的相互反應來實現(xiàn)納米結構的構筑。在3D多孔MXenes上負載單原子以增加催化活性位點數(shù)量，并以此構筑具有高活性與可逆性的電催化劑是亟待發(fā)展的研究方向。近日，湖南大學譚勇文教授研究團隊在《ACS Nano》上發(fā)表最新研究成果，提出一種在3D N/P共摻雜Ti3C2Tx?MXene上單金屬位點工程的通用合成策略。通過“凝膠-煅燒”過程，由3D多孔N/P共摻雜Ti3C2Tx?MXene支撐的一系列原子級分散的金屬（Pt, Ir, Ru, Pd與Au）復合催化劑，用于電化學析氫反應。有利的電子結構、N/P共摻雜與金屬原子配位的幾何結構對催化中間產物吸附的優(yōu)化、3D多孔結構暴露的活性表面位點，可以促進電荷與質子傳輸，所制備的復合催化劑所表現(xiàn)出的HER電化學性能比商用的Pt/C催化劑的活性高約20倍。

圖文導讀

圖1.?所制備的復合催化劑的合成過程示意圖與物相表征。

圖2.?所制備的復合催化劑的XRD、XPS與同步輻射圖像。

圖3.?一系列單原子負載MXene基復合催化劑的形貌與結構表征。

圖4.?所制備的MXene基復合催化劑的HER電化學性能。

總結

? ? ??通過同步輻射測試結果與理論計算相結合，催化中心的Pt原子與有利電子態(tài)的N/P配位，可以優(yōu)化對H中間產物的吸附能，從而提升本征的催化活性。3D多孔結構不僅為單原子提供的充分的位點，還可以防止MXene自發(fā)的重堆疊與聚集，因此暴露足夠的活性表面位點，用于吸附中間產物并促進電荷/質子傳輸，協(xié)同提升HER的電化學性能。該研究為MXene基催化劑的研究啟發(fā)了新的思路。

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