提高析氧反應(yīng)（OER）速率的關(guān)鍵在于加速四-電子動(dòng)力學(xué)，而促進(jìn)超級(jí)電容器發(fā)展的關(guān)鍵在于電極材料的設(shè)計(jì)。

基于此，青島大學(xué)唐建國(guó)教授和姜倩倩副教授、武漢工程大學(xué)黃華波副教授等人報(bào)道了在室溫下合成了錳鐵普魯士藍(lán)（MnFe-PBA@IF），并采用快速還原基質(zhì)制備了六邊形凹形結(jié)構(gòu)。

根據(jù)MnFe-PBA的吉布斯自由能計(jì)算，Mn原子的電荷耗盡可以大大增強(qiáng)表面富電子含氧基團(tuán)的吸附。1 M KOH的過(guò)電位為280 mV，同時(shí)它還可以作為超級(jí)電容器，穩(wěn)定的工作電壓范圍為-0.9至0 V，比容量為1260 F g?1。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者對(duì)MnFe-PBA的活性表面和電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入分析。在原始MnFe-PBA(101)表面模型上，作者選擇了三個(gè)活性位點(diǎn)Mn、Fe和C。

N位點(diǎn)（3.04）和O位點(diǎn)（3.44）具有很強(qiáng)的電負(fù)性，因此氮原子不能與含氧中間體吸附。即使將含氧中間體放在N的頂部，經(jīng)過(guò)幾何優(yōu)化后，它仍然會(huì)被反彈。三個(gè)MnFe-PBA位點(diǎn)的都吸附和解吸*OOH、*OH和*O，從而加速中間產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。

此外，Mn、Fe和C活性位點(diǎn)的最大上坡能分別為1.835、2.369和4.388 eV，因此三個(gè)活性位點(diǎn)的理論過(guò)電位分別為0.605、1.139和3.158 V。在這種情況下，原始MnFe-PBA(101)板下的速率決定步驟來(lái)自于*O到*OOH的轉(zhuǎn)化，即最大的上坡步驟是由*OOH的形成引起的。

由于Mn的電負(fù)性低于Fe的電負(fù)性，Mn向Fe的部分牽引和轉(zhuǎn)移發(fā)生，因此Mn與吸附的含氧中間體的結(jié)合中等強(qiáng)度，可能是由于更好的OER活性。Mn和Fe與吸附的含氧中間體的結(jié)合較弱，導(dǎo)致產(chǎn)生較大的過(guò)電位，最明顯的是*OOH中間體，同時(shí)最突出的C位點(diǎn)是*中間體。

Unlocking the Potential of Amorphous Prussian Blue with Highly Active Mn Sites at Room Temperature for Impressive Oxygen Evolution Reaction and Super Capacitor Electrochemical Performance. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202303946.