（圖片來(lái)源：網(wǎng)絡(luò)）

美國(guó)物理學(xué)家Peter Franken出生于1928年，卒于1999年(圖1)。Franken從哥倫比亞大學(xué)物理系獲得了學(xué)士、碩士和博士學(xué)位，獲得博士學(xué)位時(shí)年僅24歲。在斯坦福大學(xué)短暫工作兩年后，F(xiàn)ranken從1956年開(kāi)始任教于密歇根大學(xué)物理系。1973年，F(xiàn)ranken受聘于亞利桑那大學(xué)，擔(dān)任該大學(xué)日后享譽(yù)世界的光科學(xué)中心的第二任主任，1983年卸任后繼續(xù)留在亞利桑那大學(xué)工作直至辭世。1961年，在密歇根大學(xué)工作期間，F(xiàn)ranken將高功率紅寶石激光聚焦到石英晶體中，首次實(shí)驗(yàn)展示了二倍頻這一非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程，該工作標(biāo)志著非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科的誕生。

圖1 Peter Franken(1928—1999)。圖片來(lái)自美國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)網(wǎng)站：https://www.optica.org/en-us/history/biographies/bios/peter-franken/

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激光的出現(xiàn)與商業(yè)化

非線(xiàn)性光學(xué)的誕生直接源于激光的出現(xiàn)。

1960年5月16日，Theodore Maiman建成了人類(lèi)歷史上第一臺(tái)激光器。Maiman將實(shí)驗(yàn)結(jié)果寫(xiě)成文章，投給了剛創(chuàng)刊不久的《Physical Review Letters?》（PRL），但很不幸，兩天之后這篇文章被PRL的主編拒絕了。Maiman把那篇文章大幅度刪減到只剩300字左右投給了《Nature》期刊，并于1960年8月6日發(fā)表，Maiman的工作成果得以正式與讀者見(jiàn)面。

后來(lái)，諾獎(jiǎng)得主Charles Townes曾評(píng)價(jià)Maiman的這篇文章說(shuō)，如果計(jì)算文章的單字價(jià)值的話(huà)，這篇文章無(wú)疑是《Nature》這本雜志有史以來(lái)發(fā)表的所有文章中價(jià)值最高的一篇。毫不夸張地講，激光的出現(xiàn)不僅徹底改變了整個(gè)人類(lèi)的生活面貌，更是改變了光學(xué)這一學(xué)科。光學(xué)是一門(mén)非常古老的學(xué)科，有2000多年的歷史，但在激光發(fā)明之前，光學(xué)已經(jīng)很少產(chǎn)生激動(dòng)人心的結(jié)果。

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當(dāng)Maiman研制成功第一臺(tái)激光之后，不僅各種激光相繼迅速問(wèn)世，而且在第二年（也就是1961年），世界上就出現(xiàn)了第一個(gè)激光器公司—Trion Instrument。這個(gè)公司發(fā)展非常快，在1962年，也就是激光發(fā)明之后的第二年，已經(jīng)研制成了脈沖寬度大約0.5毫秒的脈沖激光。這種激光的功率和能量都很高，可以在兩個(gè)摞在一起的剃須刀片上鉆出一個(gè)小孔。

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Trion Instrument這家公司位于美國(guó)密歇根州一個(gè)叫做Ann Arbor的小城，有個(gè)非常浪漫的翻譯名字—安娜堡,也是密歇根大學(xué)所在地。最重要的是，非線(xiàn)性光學(xué)的奠基人Perter Franken擔(dān)任密歇根大學(xué)物理系教授，也為T(mén)rion公司提供技術(shù)咨詢(xún)。

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Lamb和Franken的10美分賭局

標(biāo)志著非線(xiàn)性光學(xué)誕生的文章“Generation of Optical Harmonics”，于1961年8月15日在PRL上發(fā)表，文章的四個(gè)作者都在密歇根大學(xué)物理系工作。他們實(shí)驗(yàn)證實(shí)了當(dāng)強(qiáng)光在合適的晶體中傳輸時(shí)能夠產(chǎn)生新的光束，其頻率為入射光的兩倍。

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現(xiàn)在我們回顧歷史，會(huì)覺(jué)得晶體中的光學(xué)倍頻現(xiàn)象似乎很自然，但在20世紀(jì)60年代，產(chǎn)生倍頻是非常奇怪的想法。眾所周知，在量子力學(xué)出現(xiàn)之前，麥克斯韋方程基本上總結(jié)了所有經(jīng)典光學(xué)的物理知識(shí)，由此人們廣泛接受光是電磁波這一概念；在量子力學(xué)出現(xiàn)之后，光子的概念逐步深入人心，之后的幾十年里，物理學(xué)家在思考有關(guān)光的問(wèn)題的時(shí)候，會(huì)不自覺(jué)地使用光子的概念。

當(dāng)用光子的概念來(lái)思考強(qiáng)光與晶體相互作用時(shí)，就很難理解為什么光子的頻率會(huì)發(fā)生變化。所以在那個(gè)時(shí)代，并不能那么直觀(guān)容易地預(yù)見(jiàn)到像倍頻這樣的非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)。當(dāng)時(shí)Franken能有這個(gè)想法無(wú)異于一次概念上的革命。

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Franken提出這一想法之后，很多人并不接受，其中包括1955年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)得主Willis Lamb，他是第一臺(tái)激光器的建造人Maiman在斯坦福大學(xué)的博士生導(dǎo)師。關(guān)于能否產(chǎn)生倍頻，Lamb和Franken打了一個(gè)賭，賭注10美分。Franken后來(lái)回憶說(shuō)，這個(gè)在光學(xué)發(fā)展史上如此神圣的、代表了非線(xiàn)性光學(xué)這一學(xué)科誕生的事情，沒(méi)想到當(dāng)年打賭的賭注只有一毛錢(qián)。

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回歸洛倫茲模型

Franken教授產(chǎn)生second harmonic generation的靈感來(lái)源于美國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)于1961年春天在匹茲堡舉辦的關(guān)于激光技術(shù)的討論會(huì)，激光領(lǐng)域中的著名學(xué)者幾乎悉數(shù)出席。

聽(tīng)完幾場(chǎng)報(bào)告后，F(xiàn)ranken做了一些簡(jiǎn)單估算，發(fā)現(xiàn)把目前激光聚焦后在焦點(diǎn)處產(chǎn)生的電場(chǎng)大概能到10^5 V/cm。這雖然比原子內(nèi)部的電場(chǎng)低了四個(gè)數(shù)量級(jí)，但Franken覺(jué)得原子在這么強(qiáng)的電場(chǎng)下的響應(yīng)很可能不再是線(xiàn)性的，而是非線(xiàn)性的。那么這種非線(xiàn)性響應(yīng)對(duì)入射光會(huì)產(chǎn)生什么樣的影響呢？這個(gè)時(shí)候，F(xiàn)ranken是在用電磁波而不是光子的概念來(lái)思考這個(gè)問(wèn)題。

在量子力學(xué)發(fā)明之前，人們通常采用洛倫茲模型描述光和物質(zhì)的原子的相互作用。原子是由正電荷和負(fù)電荷組成，正電荷非常重，負(fù)電荷相對(duì)較輕，正電荷跟負(fù)電荷構(gòu)成一個(gè)諧振子。當(dāng)光入射到原子，光的電場(chǎng)會(huì)讓負(fù)電荷相對(duì)正電荷做簡(jiǎn)諧振動(dòng)，從而產(chǎn)生隨時(shí)間變化的偶極矩，這個(gè)隨時(shí)間變化的偶極矩會(huì)再輻射出一個(gè)光波，其頻率與正負(fù)電荷相對(duì)振動(dòng)的頻率是一樣的；也就是說(shuō)，這個(gè)簡(jiǎn)諧振動(dòng)本身會(huì)重新釋放出與振動(dòng)頻率相同的電磁波，這個(gè)電磁波與入射的電磁波疊加就得到了出射的電磁波。這就是經(jīng)典光學(xué)（或者說(shuō)線(xiàn)性光學(xué)）中的洛倫茲模型。

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回歸洛倫茲模型

Franken參加完會(huì)議回到了安娜堡后馬上著手組建團(tuán)隊(duì)，準(zhǔn)備實(shí)驗(yàn)。他找了物理系的兩個(gè)同事Peters教授和Weinreich教授一起討論，Weinreich指出需要用到中心對(duì)稱(chēng)破缺的光學(xué)晶體才能實(shí)現(xiàn)光學(xué)二倍頻，石英晶體是個(gè)合適的選擇。三人共同設(shè)計(jì)了實(shí)驗(yàn)方案，F(xiàn)ranken又找來(lái)物理系的本科生Alan Hill來(lái)做這個(gè)實(shí)驗(yàn)。

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他們當(dāng)年的實(shí)驗(yàn)裝置采用了Maiman所發(fā)明的那一類(lèi)紅寶石激光器，發(fā)出紅色激光，波長(zhǎng)為694.3nm。他們使用透鏡將激光光束聚焦到石英晶體中，出射的基頻光和二倍頻光經(jīng)過(guò)棱鏡在空間上分離。當(dāng)時(shí)沒(méi)有CCD，只能用感光板這種現(xiàn)在看來(lái)非常簡(jiǎn)陋的設(shè)備來(lái)探測(cè)這兩束光。因?yàn)榛l光非常強(qiáng)，產(chǎn)生了一個(gè)非常大的黑點(diǎn)；而波長(zhǎng)為347.15nm的二倍頻光很弱，所對(duì)應(yīng)的斑點(diǎn)極小，像一片塵埃。

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文章被PRL接收后，當(dāng)時(shí)的編輯誤以為這個(gè)點(diǎn)就是不小心落上灰塵，于是把這個(gè)斑點(diǎn)（也就是唯一的實(shí)驗(yàn)結(jié)果）移除了。

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這篇文章在1961年8月15日發(fā)表，是大家公認(rèn)的開(kāi)始了非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科的一篇文章。這項(xiàng)工作標(biāo)志著非線(xiàn)性光學(xué)的誕生，距今整整六十一周年。

為什么Franken實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的二倍頻這么弱呢？這是因?yàn)樵搶?shí)驗(yàn)沒(méi)有考慮到相位匹配這個(gè)在非線(xiàn)性光學(xué)里面異常重要的概念。我們以二倍頻過(guò)程為例來(lái)解釋相位匹配：基頻光在晶體中一邊傳輸，一邊產(chǎn)生二倍頻光。
當(dāng)基頻光和二倍頻光具有相同的折射率時(shí)，前期產(chǎn)生二倍頻和后來(lái)產(chǎn)生的二倍頻始終保持相同的相位才能夠發(fā)生相長(zhǎng)干涉，獲得最高的轉(zhuǎn)化效率。而對(duì)于一般的材料來(lái)講，基頻光和二倍頻光具有不同的折射率，所以無(wú)法實(shí)現(xiàn)相位匹配。

1962年，貝爾實(shí)驗(yàn)室的Giordmaine和福特研究所的Terhune提出可以利用雙折射晶體實(shí)現(xiàn)相位匹配。這是由于在雙折射晶體中，不同偏振的光具有不同的折射率，因此可以選擇讓基頻光和二倍頻光處在兩個(gè)垂直的偏振上，這樣當(dāng)入射角度合適時(shí)就可以讓二者的折射率相等，二倍頻的轉(zhuǎn)化效率可以提高三個(gè)數(shù)量級(jí)。

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下圖中左邊這幅圖是沒(méi)有相位匹配（或者說(shuō)相位匹配比較差）時(shí)所產(chǎn)生的二倍頻光；右邊是滿(mǎn)足相位匹配（或者說(shuō)相位匹配比較好）條件下產(chǎn)生的二倍頻光?？梢悦黠@看出，利用雙折射實(shí)現(xiàn)相位匹配后，二倍頻的轉(zhuǎn)化效率大幅度提高。

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如今，二倍頻這個(gè)典型的非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象已經(jīng)進(jìn)入了我們的日常生活。打開(kāi)大家平時(shí)用的綠色激光筆，可以看到里面復(fù)雜的光學(xué)結(jié)構(gòu)：半導(dǎo)體激光器產(chǎn)生808nm的泵浦光，然后經(jīng)過(guò)由摻釹釩酸釔鍍膜形成的諧振腔，產(chǎn)生1064nm的近紅外激光。在諧振腔之后放置一個(gè)光學(xué)晶體KTP，在這個(gè)晶體里面產(chǎn)生二倍頻。也就是說(shuō)，在KTP晶體里既有1064nm的光，也有532nm的光。光束準(zhǔn)直后再經(jīng)過(guò)光學(xué)濾波器把基頻光濾掉，只讓二倍頻光通過(guò)，從而輸出綠色激光。

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其他非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程

我們討論二倍頻產(chǎn)生的物理模型時(shí)，還有一個(gè)常數(shù)項(xiàng)，既不是基頻也不是二倍頻，可以看成是直流項(xiàng)。非線(xiàn)性光學(xué)中將通過(guò)二階非線(xiàn)性過(guò)程產(chǎn)生直流（更準(zhǔn)確的說(shuō)是極低頻電磁波）的過(guò)程稱(chēng)為光整流。

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Franken等人于1962年底在PRL上發(fā)表了光整流的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在太赫茲研究領(lǐng)域，飛秒脈沖入射到合適的光學(xué)晶體中，光整流效應(yīng)會(huì)產(chǎn)生一個(gè)中心頻率比入射光頻率低兩到三個(gè)數(shù)量級(jí)的電磁波，其中心頻率在太赫茲范圍。這是產(chǎn)生皮秒太赫茲脈沖的經(jīng)典方法。

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毫不夸張地講，正是Franken等人的這三篇PRL實(shí)驗(yàn)文章宣示了非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科的誕生。1962年夏天，F(xiàn)ranken覺(jué)得有必要撰寫(xiě)一篇綜述文章全面介紹這一學(xué)科，文章于1963年初發(fā)表在《Reviews of Modern Physics》。讓Franken引以為傲的是，他在文中給出了非線(xiàn)性光學(xué)的量子力學(xué)描述。

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尾聲

Franken教授研究興趣非常廣泛，出乎所有人的預(yù)料，1963年以后他的研究興趣轉(zhuǎn)移到尋找夸克的實(shí)驗(yàn)中去了，沒(méi)有再發(fā)表任何非線(xiàn)性光學(xué)的成果。跟他打賭的諾獎(jiǎng)得主Lamb一直對(duì)Franken的決定耿耿于懷，認(rèn)為他既然開(kāi)創(chuàng)了非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科，理所當(dāng)然應(yīng)該在該領(lǐng)域中深耕細(xì)作，產(chǎn)出更多的學(xué)術(shù)成果。但Franken本人卻不以為然，從不后悔自己的選擇，覺(jué)得人生在世不過(guò)數(shù)十年，應(yīng)該多多經(jīng)歷各種有趣的事情。

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非線(xiàn)性光學(xué)誕生至今整整61年，得益于激光技術(shù)的不斷進(jìn)步、新型光學(xué)晶體的出現(xiàn)以及大量重要應(yīng)用的迫切需求，非線(xiàn)性光學(xué)依舊在源源不斷地產(chǎn)生令人驚奇的成果。回顧過(guò)往，展望未來(lái)，非線(xiàn)性光學(xué)活力無(wú)限，青春常駐。

文：常國(guó)慶編輯：慕一
注：本文轉(zhuǎn)自“光波常”，不代表量子前哨觀(guān)點(diǎn)。