過渡金屬碳化物/氮化物（MXenes）具有豐富的端基、良好的導(dǎo)電性和可控的結(jié)構(gòu)，在氣體傳感器中的潛在應(yīng)用引起了廣泛的關(guān)注，但MXenes（以碳化鈦為代表）長期面臨的挑戰(zhàn)是其選擇性和靈敏度有限。本文提出了一種對 NO2 氣體分子具有超強表面吸附（-3.12 eV）的高活性雙過渡金屬碳化鈦鉬（Mo2TiC2TX），并通過界面調(diào)制進一步與二硫化鉬（MoS2）耦合，構(gòu)建了邊緣富集的納米結(jié)構(gòu)異質(zhì)結(jié)構(gòu)。由于Mo2TiC2Tx/MoS2復(fù)合材料強吸附、豐富的吸附位點和耦合界面的協(xié)同作用，所制備的Mo2TiC2Tx/MoS2氣體傳感器對NO2表現(xiàn)出出色的響應(yīng)，對各種干擾氣體具有高選擇性，這得到了很好的支持密度泛函理論計算。同時，該傳感器的靈敏度為 7.36% ppm?1，檢測限為 2.5 ppb，室溫下的可逆性。演示了一種基于 Mo2TiC2TX/MoS2 氣體傳感器的便攜式無線 NO2 監(jiān)測系統(tǒng)，用于氣體泄漏搜索和危險警告。這項工作促進了MXenes氣體傳感的應(yīng)用，并為環(huán)境監(jiān)測和安全保障領(lǐng)域無線傳感系統(tǒng)的發(fā)展提供了途徑。

創(chuàng)新點

1. 首次提出并驗證了雙過渡金屬MXene(Mo2TiC2Tx)對NO2氣體具有超強的吸附能力,拓展了MXene在氣體傳感領(lǐng)域的應(yīng)用。

2. 構(gòu)建Mo2TiC2Tx和MoS2的邊緣富集異質(zhì)結(jié)構(gòu)復(fù)合材料,增強了界面效應(yīng),提高了氣體響應(yīng)性能。

3. Mo2TiC2Tx/MoS2復(fù)合材料制成的傳感器實現(xiàn)了對NO2氣體的高選擇性檢測,解決了MXene材料選擇性差的問題。

4. 復(fù)合材料傳感器實現(xiàn)了ppb級的NO2檢測限,大大提高了檢測靈敏度。

5. 提出了異質(zhì)結(jié)橋接效應(yīng)機制解釋復(fù)合材料性能提升的原因。

6. 構(gòu)建了無線氣體監(jiān)測系統(tǒng),實現(xiàn)了氣體檢測的可移動化和便攜化。

7. 為環(huán)境監(jiān)測提供了高選擇性、高靈敏度的氣體傳感解決方案。

總體來說,該研究在氣體傳感材料設(shè)計和性能優(yōu)化方面進行了創(chuàng)新,拓展了MXene的應(yīng)用領(lǐng)域,提出了高性能的氣體檢測方案。

圖文參考

圖1.?a)Mo2tic2Tx/MoS2復(fù)合材料的合成示意圖 b)氣體傳感器的原理圖

圖2.?a)SEM b)TEM c)Mo2TiC2Tx的HRTEM圖像 d)SEM和 e)二硫化鉬的HRTEM圖像 f)SEM g)TEM h)Mo2TiC2Tx/MoS2復(fù)合材料的HRTEM圖像 i)SAED模式和j)Mo2TiC2Tx/MoS2復(fù)合材料的TEM元素作圖圖像

圖3.?a)XRD圖譜b)復(fù)合材料的拉曼光譜和FTIR光譜 d)復(fù)合材料的Ti2p HRXPS光譜 e)復(fù)合材料的Mo3d HRXPS光譜

圖4.?a)氣體傳感器的實時電阻變化曲線 b)電阻響應(yīng)曲線 c)三個氣體傳感器的線性擬合曲線。d)電阻響應(yīng)曲線 e)氣體傳感器二氧化氮的重復(fù)性曲線 f)氣體傳感器二氧化氮下的響應(yīng)/回收時間 g)放大后的響應(yīng)曲線 h)氣體傳感器二氧化氮的響應(yīng)

圖5.?a)傳感器對各種氣體的選擇性響應(yīng) b)對各種氣體的吸附能 c)復(fù)合材料對各種氣體的吸附能 d) Mo2TiC2Tx、e)構(gòu)型頂部和側(cè)視圖

圖6.?a)Mo2tic2Tx/MoS2復(fù)合材料的傳感機理示意圖 b)復(fù)合材料吸附二氧化氮的吸附示意圖，以及空氣和二氧化氮氣體中異質(zhì)結(jié)的能帶圖

圖7.?a)無線傳感系統(tǒng)原理圖 b)5、10、50 ppm二氧化氮下無線傳感系統(tǒng)的反饋結(jié)果 c)遙控車裝載了測試電路、氣體傳感器和電池的照片 d)無線傳感系統(tǒng)在有害氣體監(jiān)測中的應(yīng)用圖

總結(jié)

研究團隊提出了一種新型的雙過渡金屬碳化物材料Mo2TiC2Tx,通過理論計算發(fā)現(xiàn)它對NO2氣體具有超強的吸附能力(-3.12 eV)。將Mo2TiC2Tx與MoS2薄片共同構(gòu)建成邊緣富集的異質(zhì)結(jié)構(gòu)復(fù)合材料,可以增加氣體吸附位點,改善界面載流子傳輸。

Mo2TiC2Tx/MoS2復(fù)合材料制成的氣體傳感器顯示出極高的NO2選擇性、靈敏度(7.36% ppm-1)和超低檢測限(2.5 ppb),以及良好的可逆性。異質(zhì)結(jié)形成的橋接效應(yīng)是復(fù)合材料氣敏性能提升的機理。利用該傳感器搭建的無線氣體檢測系統(tǒng),可用于環(huán)境監(jiān)測和安全預(yù)警。

這項工作拓展了雙過渡金屬MXene在氣體傳感領(lǐng)域的應(yīng)用,為環(huán)境監(jiān)測提供了新的氣體檢測途徑。