研究背景與現(xiàn)狀

自從石墨烯作為一個(gè)獨(dú)立的單原子層被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，越來(lái)越多的二維材料已經(jīng)被研究過(guò)，如單層二硫化鉬、黑磷和功能化石墨烯。利用第一性原理的計(jì)算，Sahin等人研究了IV組元素和III-V組元素的二維蜂窩結(jié)構(gòu)。這些AB單層具有三角對(duì)稱（如IV族二元單層SiGe、SiSn、GeSn和III-V族二元單層AlSb、磷化鎵、砷化鎵、InRInAs、InSb），而III-V族二元單分子層是極性半導(dǎo)體，在每個(gè)A-B鍵上都存在偶極矩，且在高對(duì)稱K點(diǎn)處都具有自旋軌道耦合（SOC）誘導(dǎo)的自旋分裂，為探索新的量子材料提供了可能性。

近日，上海大學(xué)和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的研究者合作建立了由III-V族元素組成的二維蜂窩單層結(jié)構(gòu)，研究了外電場(chǎng)和自旋軌道耦合對(duì)二維砷化鎵單分子層的幾何和電子結(jié)構(gòu)的影響，其中二維砷化鎵單分子層的結(jié)構(gòu)如圖1所示。結(jié)果表明，二維砷化鎵單分子層結(jié)構(gòu)具有比類石墨烯的平坦結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定的屈曲結(jié)構(gòu)。

結(jié)果與討論

本文研究者先在密度泛函理論中優(yōu)化了二維砷化鎵單分子層的幾何結(jié)構(gòu)，然后使用廣義梯度近似方法計(jì)算了電子能帶結(jié)構(gòu)和外電場(chǎng)作用下屈曲高度的變化，發(fā)現(xiàn)帶隙會(huì)隨電場(chǎng)大小成比例地變化。

圖2給出了考慮和不考慮SOC效應(yīng)的砷化鎵單層的能帶結(jié)構(gòu)?？梢园l(fā)現(xiàn)，考慮到在電子結(jié)構(gòu)計(jì)算中使用了六邊形原始單元的布里淵區(qū)，沒(méi)有考慮SOC效應(yīng)的帶隙為1.09eV，價(jià)帶最大值（VBM）位于布里淵區(qū)的高對(duì)稱K點(diǎn)，而導(dǎo)帶最小值（CBM）位于高對(duì)稱Γ點(diǎn)，且K點(diǎn)的VBM略高于Γ點(diǎn)0.01 eV。價(jià)帶和導(dǎo)帶在K點(diǎn)上都被SOC分裂，但在高對(duì)稱M點(diǎn)上狀態(tài)是簡(jiǎn)并的。此外，電場(chǎng)可以調(diào)節(jié)半導(dǎo)體器件中的載流子濃度，從而可以控制電子的傳輸。進(jìn)一步討論了外部電場(chǎng)效應(yīng)對(duì)二維系統(tǒng)物理性質(zhì)的變化。外部電場(chǎng)可以沿c軸改變屈曲高度，如圖3所示。雖然從GGA、LDA和PBEsol計(jì)算中得到了不同的屈曲值，但電場(chǎng)引起的屈曲變化在所有情況下都有相同的趨勢(shì)。當(dāng)單層結(jié)構(gòu)處于正電場(chǎng)作用下時(shí)，當(dāng)場(chǎng)強(qiáng)為0.6 eV時(shí)，高度線性增加約0.02?。另一方面，當(dāng)電場(chǎng)沿著相反的c軸切換電場(chǎng)時(shí)，屈曲高度呈線性減小，其變化范圍也約為0.02 ?。在砷化鎵的單層結(jié)構(gòu)中，存在一個(gè)沿著c軸方向的內(nèi)部等效電場(chǎng)Ei。正值的外部電場(chǎng)有助于增加Ei，可以增加砷化鎵單層的高度。而當(dāng)施加反向外電場(chǎng)時(shí)，它有效地降低了砷化鎵結(jié)構(gòu)內(nèi)的Ei，從而降低了高度。此外，這種外電場(chǎng)引起的結(jié)構(gòu)變化對(duì)Ga-As鍵的長(zhǎng)度也有影響。

圖4給出了考慮和不考慮SOC效應(yīng)下外電場(chǎng)引起的帶隙變化。當(dāng)不考慮SOC效應(yīng)時(shí)，帶隙值沿c正軸的方向增加的電場(chǎng)強(qiáng)度成正比，與高度變化趨勢(shì)相似。當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度為0.6eV/?時(shí)，帶隙線性增強(qiáng)了0.03eV。對(duì)于相反方向的電場(chǎng)，在-0.6 eV/?的電場(chǎng)下，帶隙值被抑制了約0.06eV。因此，屈曲高度值與外加電場(chǎng)下的帶隙相關(guān)。然而，這種電場(chǎng)調(diào)制結(jié)果受到計(jì)算中包含SOC效應(yīng)的顯著影響，正外電場(chǎng)使帶隙略有增大后出現(xiàn)減小。同時(shí)，我們發(fā)現(xiàn)K點(diǎn)和Γ點(diǎn)之間的間接帶隙在Γ點(diǎn)處可以改變?yōu)橹苯訋丁Ａ硪环矫?，考慮SOC效應(yīng)的反向外電場(chǎng)會(huì)使帶隙更加顯著減小。

結(jié)論

考慮了外電場(chǎng)和自旋軌道耦合的作用，研究了彎曲的砷化鎵單分子層的物理性質(zhì)。即使外部電場(chǎng)也不能引起極性結(jié)構(gòu)反轉(zhuǎn)，也可以微妙地改變屈曲高度和電子結(jié)構(gòu)。當(dāng)SOC效應(yīng)不存在時(shí)，屈曲高度和帶隙會(huì)隨外部正負(fù)電場(chǎng)的線性增加或減小，當(dāng)考慮SOC效應(yīng)誘導(dǎo)的自旋分裂時(shí)，帶隙值對(duì)外部電場(chǎng)有不同的依賴性。這一工作從理論上研究了外電場(chǎng)和自旋軌道耦合對(duì)III-V族二維砷化鎵單分子層的幾何和電子結(jié)構(gòu)影響，揭示了其在納米自旋電子器件中的應(yīng)用前景。

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原文鏈接：https://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.4979507

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