一、研究背景

自旋階數(shù)與晶格應(yīng)變之間的耦合，如磁致伸縮和壓磁，長期以來一直被用于操縱量子材料的磁態(tài)和結(jié)構(gòu)變形。二維層狀磁體兼具出色的機械性能和豐富的磁序，有望為納米級器件帶來這種自旋-晶格相互作用，為應(yīng)變電子和自旋電子應(yīng)用提供一個多功能平臺。由薄如單層的懸浮薄膜制成的納米機械振蕩器尤其引人關(guān)注，眾所周知，其諧振頻率敏感地取決于器件的幾何形狀、施加的電壓，如果存在磁序，甚至取決于自旋排列。然而，由于振蕩迅速且尺寸微小，直接可視化納米運動具有挑戰(zhàn)性，阻礙了我們對如何利用自旋控制機械響應(yīng)的理解。

二、研究背景

對于鐵磁體來說，Einstein–de Haas效應(yīng)提供了自旋有序化與機械運動之間的聯(lián)系，最近的實驗證明它發(fā)生在亞皮秒時間尺度上。對于不具有凈磁矩的反鐵磁體來說，自旋與機械運動之間在這一時間尺度上的聯(lián)系（如果有的話）還很不清晰。在這里，美國阿貢國家實驗室的Haidan Wen團隊、MIT的Nuh Gedik團隊與華盛頓大學(xué)的Xiaodong Xu團隊合作研究了獨立反鐵磁薄膜的動力學(xué)，發(fā)現(xiàn)了一種由自旋序放大的層間剪切振蕩。這一發(fā)現(xiàn)得益于四種超快探測器的組合。在每種技術(shù)中，飛秒激光脈沖都會激發(fā)薄膜在千兆赫茲波段的機械共振，并通過另一個以可變時間延遲到達的脈沖進行探測。他們通過透射幾何的超快電子衍射和顯微鏡來表征互易空間和實空間的結(jié)構(gòu)動力學(xué)（圖 1b），并通過鏡面幾何的時間分辨 X 射線衍射加以證實。另一方面，通過瞬態(tài)磁線性二向色性（圖 3b）探測自旋動力學(xué)，量化反鐵磁有序參數(shù)。每種技術(shù)都對千兆赫茲機械響應(yīng)提供了獨特的視角；它們共同提供了對反鐵磁體消磁如何影響其宏觀晶格動力學(xué)的深刻見解，為可通過自旋配置進行調(diào)諧的高頻、節(jié)能納米諧振器鋪平了道路。相關(guān)研究工作以“Spin-mediated shear oscillators in a van der Waals antiferromagnet”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature》上。祝賀！

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三、圖文速遞

與薄膜中因光熱應(yīng)力而經(jīng)常激發(fā)的層間呼吸聲子不同，層間剪切聲子并不常見，而且必須打破軸對稱。尤其是剪切聲子攜帶角動量，使其在超快消磁過程中成為一種有效的角動量消耗體。為了確定 FePS3?中的反鐵磁性與剪切振蕩之間的耦合關(guān)系，他們跟蹤了千兆赫茲共振在 TN?間的變化情況。圖 2a 顯示了一個代表性衍射峰 (3(_)31) 的強度軌跡，當溫度升至 TN?以上時，該衍射峰的平臺能級 (p0) 和振蕩幅度都明顯下降（圖 2b,d）。千兆赫茲模式的近乎完全消亡也可以在實際空間中直觀地看到。在圖 2e-g 中，他們繪制了電子顯微照片中單個像素強度振蕩的傅立葉變換振幅。與 TN?以上振蕩等值線相關(guān)的對比度消失表明剪切運動明顯受到抑制。為了量化磁序形成時振蕩的增強，他們估算了每個溫度下一個蹺蹺板周期內(nèi)倒易點陣的角度變化（Δθ）（圖 2c）。當 FePS3?轉(zhuǎn)變?yōu)榉磋F磁態(tài)時，Δθ 增強了 30 多倍。在 TN?以上，Δθ 不為零，但基本上與溫度無關(guān)。

計算得出的 CuS 能帶結(jié)構(gòu)如圖 2c 所示。在費米能級，電子態(tài)由銅的混合價態(tài)組成?？昭ㄔ谫M米能級的簡并軌道之間彈性散射，使它們不受銅原子電荷的影響。這使得 CuS NCs 具有 p 型半導(dǎo)體特性，從而在 1080 nm處顯示出 LSPR 峰值（圖 2d）。

為了證明去磁與機械響應(yīng)增強之間的聯(lián)系，他們進行了時間分辨光學(xué)反射，重點是探測光脈沖的偏振旋轉(zhuǎn)變化。在平衡狀態(tài)下，如果入射偏振與 α?軸成 45°，則Z字形階引起的線性二向色性會導(dǎo)致反射偏振發(fā)生旋轉(zhuǎn) (φ)。與溫度相關(guān)的旋轉(zhuǎn)φ緊隨反鐵磁性的出現(xiàn)（圖 3a），符合φ與磁序參數(shù)的平方成比例的預(yù)期。光激發(fā)會導(dǎo)致φ的瞬時減小，其最大光誘導(dǎo)變化（|Δφ|max）提供了磁抑制的定量測量。當溫度降低到 TN?以下時，|Δφ|max?首先在 85 K 附近達到峰值，然后恢復(fù)到較低值（圖 3c），這表明在接近轉(zhuǎn)變溫度時，光激發(fā)的磁化率增加。使用低于圖 2i,j 中發(fā)現(xiàn)的飽和閾值的入射通量，他們在蹺蹺板傾斜角 Δθ 中再現(xiàn)了類似的非單調(diào)曲線（圖 3d）。剪切振蕩和超快退磁之間在溫度趨勢上的極佳一致性牢固確立了磁彈性耦合是放大機械響應(yīng)的起源。

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瞬態(tài)消磁是如何導(dǎo)致不同薄膜片（無論其大小和邊界條件如何）出現(xiàn)相位鎖定的不尋常剪切振蕩的，這一點仍有待了解。為此，他們進行了高分辨率同步輻射粉末 X 射線衍射，研究與自旋有序相關(guān)的特定晶格特征。如圖 4a 所示，在消磁后發(fā)現(xiàn)了兩個微妙的變化，而這兩個變化是以前的結(jié)構(gòu)特征所無法發(fā)現(xiàn)的：單斜角 β 的減小和微應(yīng)變的釋放。時間分辨 X 射線衍射法通過測量 (0 0 2) 和 (2(_)?0 2) 峰的相對移動直接跟蹤了 β 的變化（圖 4b），從而驗證了這一設(shè)想。值得注意的是，最初光誘導(dǎo)的 β 下降（圖 4c）與振蕩蹺蹺板傾斜度 Δθ（圖 2c 和 3d）的溫度變化趨勢在數(shù)量上是一致的，都在 TN?正下方顯示出約 0.1° 的最大變化。

四、結(jié)論與展望

在這項研究中，四個時間分辨探針的協(xié)同作用提供了超薄薄膜中獨特的自旋介導(dǎo)剪切響應(yīng)的前所未有的細節(jié)，這種剪切響應(yīng)發(fā)生在反鐵磁體消磁后的幾皮秒內(nèi)，拓展了在缺乏宏觀磁矩平衡的情況下自旋-機械耦合的概念。他們提出，施加磁場或外部應(yīng)變可以微調(diào)振蕩頻率。反過來，千兆赫茲運動的長相干性可用于以皮秒級的時間分辨率感測局部磁場或應(yīng)變場。這些發(fā)現(xiàn)預(yù)示著范德華材料工程的一個新領(lǐng)域，即定制激光脈沖可用于通過自旋自由度控制快速機械運動，從而極大地豐富了設(shè)計功能性納米機械器件的工具箱。

文獻鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06279-y