中科院大連化物所《Batteries Supercaps》:原子Fe-N摻雜多腔空心碳納米反應(yīng)器作為鋰

1成果簡(jiǎn)介?

鋰硫(Li-S)電池因其眾多優(yōu)勢(shì)而備受推崇,是關(guān)鍵的可充電電池。然而,多硫化物的緩慢轉(zhuǎn)化和穿梭效應(yīng)限制了它們的實(shí)用性。本文,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所劉健研究員、吳忠?guī)浹芯繂T等研究人員在《Batteries Supercaps》期刊發(fā)表名為“Atomic Fe?N Doped Multi-Cavity Hollow Carbon Nanoreactor as an Efficient Electrocatalyst for Lithium-Sulfur Batteries”的論文,研究提出一種新型多腔空心碳球,摻雜有原子 Fe-N 位點(diǎn) (Fe-N/MHCCS),作為用于提升 Li-S 電池性能的物理/化學(xué)雙約束納米反應(yīng)器。具有高度分散的原子Fe的Fe-N/MCHCS具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)、高電導(dǎo)率、大孔體積和比表面積,為多硫化鋰提供高效的化學(xué)吸附、物理限制和催化轉(zhuǎn)化。
結(jié)果表明,成功地抑制了多硫化物的擴(kuò)散并且極大地激活了硫的反應(yīng)性。當(dāng)應(yīng)用于 Li-S 電池時(shí),F(xiàn)e-N/MHCCS-S 正極表現(xiàn)出出色的電化學(xué)性能,包括 1135 mAh g?-1的高可逆容量經(jīng)過(guò) 300 次循環(huán)后,庫(kù)倫效率在 0.5 C 時(shí)接近 100 %,即使在 8 C 的高倍率下也達(dá)到了前所未有的 1055 mAh g?-1倍率容量。更關(guān)鍵的是,所設(shè)計(jì)的多腔結(jié)構(gòu)還實(shí)現(xiàn)了驚人的面積容量4.85 mAh cm?-2?at 5.0 mg cm?-2,這種將多腔空心碳與單原子催化相結(jié)合的策略為設(shè)計(jì)高度穩(wěn)定和高性能的鋰硫電池開辟了一條可靠的途徑。
2圖文導(dǎo)讀??

圖1、a) Fe-N/MHCCS 的合成過(guò)程。b-d) (b) HMSS 模板、c) N/MHCCS 和 d) Fe-N/MHCCS 的 TEM 圖像。e)C(紅色)、O(黃色)、N(橙色)、Fe(綠色)的元素映射 f)Fe-N/MHCCS 的 HAADF-STEM 圖像。

圖2、a) N/MHCCS 和 Fe-N/MHCCS 的 XRD 圖譜。b) Fe-N/MHCCS 的拉曼光譜。c) N/MHCCS 和 Fe-N/MHCCS 的氮吸附-脫附等溫線,和 d) Fe-N/MHCCS 的孔徑分布曲線。

圖3、a)被Fe-N/MHCCS吸附后Li2S4顏色的變化。b) Li2S6對(duì)稱電池使用Fe-N/MHCCS和N/MHCCS在5mVs-1下獲得的CV曲線。c) Fe-N/MHCCS和N/MHCCS 在 2.05 V 時(shí)的恒電位放電曲線。d) 2.40 V 下的恒電位電荷曲線,用于評(píng)估Fe-N/MHCCS 和 N/MHCCS的Li2S的溶解動(dòng)力學(xué)。

圖4、Fe-N/MHCCS的電化學(xué)性能
3小結(jié)?
總之,我們開發(fā)了一種用于鋰硫電池的新型物理/化學(xué)雙約束 Fe-N/MCHCS 催化納米反應(yīng)器,用于錨定多硫化物并同步促進(jìn)多硫化物和固體Li2之間的氧化還原動(dòng)力學(xué)。S. Fe-N/MCHCS主體集大表面積和高孔體積為一體,硫含量高,多腔結(jié)構(gòu)保證了連續(xù)和快速的電子轉(zhuǎn)移。該工作表明原子Fe和N共摻雜碳球納米反應(yīng)器作為高性能Li-S電池的有效硫主體的巨大機(jī)會(huì)。
文獻(xiàn):https://doi.org/10.1002/batt.202200154
