隨著社會的快速發(fā)展，能源問題日益受到關(guān)注。由于化石燃料的不可持續(xù)發(fā)展以及風(fēng)能、潮汐能和太陽能的局限性，氫能以其較高的熱值和環(huán)境友好性成為最有前途的技術(shù)之一。析氫反應(yīng)(HER)是電化學(xué)分水反應(yīng)的一部分。與析氧反應(yīng)相比，HER具有更快的動力學(xué)和更低的過電位。鉑(Pt)基電催化劑是析氫反應(yīng)(HER)的基準(zhǔn)催化劑，但因其稀缺性和價格昂貴而受到限制。引入合適的底物分散和錨定鉑基物種是提高其利用率的可行途徑。
來自武漢理工大學(xué)的學(xué)者提出了一種快速、連續(xù)的噴霧干燥工藝來制備負(fù)載亞納米鉑團(tuán)簇的三維褶皺Ti3C2Tx?MXene(Pt/MXene)。三維褶皺結(jié)構(gòu)抑制了層狀MXene納米片的重新堆積，并保證了Pt團(tuán)簇的充分暴露。所制備的催化劑具有與工業(yè)Pt/C相當(dāng)?shù)膬?yōu)異的HER性能，包括低過電位34 mV，達(dá)到10 mA cm?2的電流密度，優(yōu)良的質(zhì)量活性(1847 mA mgPt?1)，小的塔菲爾斜率(29.7 mV dec?1)和高的循環(huán)頻率(10.66 H2?s?1)。密度泛函理論計算表明，Pt/Mxene活性的提高可以歸因于Pt團(tuán)簇向Mxene的電荷轉(zhuǎn)移削弱了氫的吸附。本研究提出了一種新的策略，將低質(zhì)量負(fù)載量的亞納米貴金屬團(tuán)簇錨定在具有完全暴露的催化活性中心的皺縮的MXene上。相關(guān)文章以“Anchoring Sub-Nanometer Pt Clusters on Crumpled Paper-Like MXene Enables High Hydrogen Evolution Mass Activity”標(biāo)題發(fā)表在Advanced Functional Materials。

圖1.a)制備Pt/MXene的示意圖。b)Pt/MXene的SEM圖像。c，d)Pt/MXene的HAADF-STEM圖像和e)EDX元素映射圖。

圖2.a)Ti3AlC2、F-Ti3C2Tx、S-Ti3C2Tx和Pt/Mxene的XRD圖譜。b)放大X射線衍射圖顯示2θ區(qū)域從5°到10°。c)Pt/Mxene和S-Ti3C2Tx的拉曼光譜。d)Pt/Mxene的Pt 4f XPS譜。e)Pt/Mxene、Pt箔和PtO2的歸一化Pt L3-edge X射線能譜和f)FT K3χ(R)Pt L3-edgeEXAFS譜。

圖3. a)MXene、Pt/MXene和Pt/C的極化曲線。b)MXene、Pt/MXene和Pt/C在J10和J100的比活度。c)Pt/Mxene和Pt/C的質(zhì)量活度。d)由(a)導(dǎo)出的Tafel斜率。e)Mxene、Pt/Mxene和Pt/Mxene的雙電層電容(CDL)圖。f)Mxene和Pt/Mxene的EIS譜。

圖4.a)Pt和Pt/TICO-F的PDOS。b)Pt/TiCo-F和Pt的粘結(jié)劑電荷分布。c)計算了Pt/TiCo、Pt(111)、TiCo和Pt/TiCo-F上的析氫自由能圖。
?綜上所述，本文構(gòu)建了一種高效的Pt/MXeneHER電催化劑，其特征是亞納米Pt團(tuán)簇固定在三維皺縮的紙狀MXene上。當(dāng)鉑負(fù)載量為2.9 wt%時，得到的Pt/MXene催化劑的過電位和Tafel斜率與鉑負(fù)載量為20 wt%的商用Pt/C催化劑相當(dāng)。此外，在50 mV的過電位下，Pt/Mxene的質(zhì)量活度為1847 mA mgPt?1，是商用Pt/C的7倍。密度泛函計算表明，氧和氟的端基使Pt向Mxene轉(zhuǎn)移電子，削弱了氫在Pt上的吸附，促進(jìn)了氫在Pt上的脫附。本研究為低鉑催化劑的合理設(shè)計提供了依據(jù)。

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北科納米可以提供Pt/MXeneHER電催化劑