研究速覽

■?近日，吉林大學(xué)王曉峰&孟醒課題組與美國德雷塞爾大學(xué)Yury Gogotsi課題組，在國際知名期刊Chemical Engineering Journal上發(fā)表題為“Performance Improvement of Dye-Sensitized Double Perovskite Solar Cells by Adding Ti3C2Tx MXene”的研究論文。

■?該論文設(shè)計了D149吲哚染料敏化的雙鈣鈦礦太陽能電池體系，通過引入高導(dǎo)電性Ti3C2Tx納米片來調(diào)控Cs2AgBiBr6薄膜結(jié)晶，在光吸收范圍及強(qiáng)度共同得到提升的同時，Cs2AgBiBr6的載流子遷移率得到有效改善，并通過對Cs2AgBiBr6和Ti3C2Tx界面特性和電子結(jié)構(gòu)計算進(jìn)一步證實(shí)了的Ti3C2Tx的調(diào)控作用，最終實(shí)現(xiàn)了器件光電性能的大幅提升。

Part1

▉? 研究摘要? ▉

■Cs2AgBiBr6雙鈣鈦礦作為無毒、熱穩(wěn)定性高的鈣鈦礦太陽能電池新興潛力材料，對于鈣鈦礦太陽能電池發(fā)展及商業(yè)化應(yīng)用具有重要意義。然而，Cs2AgBiBr6較寬的帶隙限制了對光的捕獲，加之其較低的載流子遷移率，大大限制了其光伏性能，導(dǎo)致器件的光電轉(zhuǎn)換效率（PCEs）普遍低于3%。

鑒于此，吉林大學(xué)王曉峰&孟醒課題組與美國德雷塞爾大學(xué)Yury Gogotsi課題組設(shè)計了D149吲哚染料敏化的雙鈣鈦礦太陽能電池體系，并在此基礎(chǔ)上利用Ti3C2Tx MXene納米片來調(diào)控Cs2AgBiBr6薄膜的結(jié)晶，以此實(shí)現(xiàn)更高的光響應(yīng)及更佳的載流子遷移。憑借D149吲哚染料及Ti3C2Tx MXene的共同作用，光響應(yīng)范圍由原來的500 nm擴(kuò)展至700 nm，同時響應(yīng)強(qiáng)度得到有效提升，所制備器件的短路電流密度得到由3.15 mA/cm2到8.85 mA/cm2的顯著增強(qiáng)。此外，通過第一性原理計算，發(fā)現(xiàn)Cs2AgBiBr6和Ti3C2Tx二者界面之間為范德瓦爾斯相互作用，該作用可有效削弱費(fèi)米釘扎（FLP），同時高功函數(shù)的Ti3C2Tx數(shù)可調(diào)節(jié)Cs2AgBiBr6的價帶穿過其費(fèi)米級，因而提升載流子遷移率，解釋了器件性能提升的內(nèi)在原因。最終，器件實(shí)現(xiàn)了1標(biāo)準(zhǔn)太陽光下最佳4.47%和200lux室內(nèi)光照下最佳7.23%的光電轉(zhuǎn)換效率。

Part2

▉? 研究要點(diǎn)1? ▉

■?作者將Ti3C2Tx作為添加劑，引入Cs2AgBiBr6前驅(qū)體溶液中以調(diào)控其結(jié)晶過程。XRD及SEM測試證明了不同Ti3C2Tx摻雜濃度對Cs2AgBiBr6晶粒大小的影響，從而制備了大尺寸、無明顯缺陷的雙鈣鈦礦薄膜。

圖1. Ti3C2Tx對Cs2AgBiBr6雙鈣鈦礦的調(diào)控作用分析。

▉? 研究要點(diǎn)2? ▉

■?通過對比EQE結(jié)果，發(fā)現(xiàn)原始Cs2AgBiBr6雙鈣鈦礦器件的光響應(yīng)范圍在300 nm到500 nm之間，D149染料的光響應(yīng)范圍可達(dá)到約670 nm。當(dāng)二者結(jié)合時，D149染料有效彌補(bǔ)了Cs2AgBiBr6光響應(yīng)范圍不足的缺點(diǎn)，在光響應(yīng)強(qiáng)度增加的同時，其響應(yīng)范圍進(jìn)一步擴(kuò)展到700 nm，該結(jié)果證實(shí)了Cs2AgBiBr6及D149 共同對于光電流的貢獻(xiàn)。在引入Ti3C2Tx后，相應(yīng)的EQE強(qiáng)度得以進(jìn)一步提升，從而導(dǎo)致器件Jsc的進(jìn)一步增加，最終表現(xiàn)出8.85 mA/cm2的高電流密度，實(shí)現(xiàn)了最佳4.47%的光電轉(zhuǎn)換效率。

圖 2. 雙鈣鈦礦器件的光電性能分析。

▉? 研究要點(diǎn)3? ▉

■?通過Ti3C2Tx與Cs2AgBiBr6的異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子局域函數(shù)、差分電荷密度及平面差分密度結(jié)果證實(shí)了二者之間微弱的范德瓦爾斯相互作用。通常來講，半導(dǎo)體與金屬材料之間形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)會導(dǎo)致強(qiáng)烈的費(fèi)米釘扎效應(yīng)，由于界面之間強(qiáng)烈的相互作用，會破壞半導(dǎo)體帶隙。這將使異質(zhì)結(jié)中半導(dǎo)體的能帶位置變得難以調(diào)控，從而產(chǎn)生較大的肖特基勢壘，進(jìn)而影響異質(zhì)結(jié)構(gòu)中載流子的遷移，且受到影響的帶隙還會影響材料對光的吸收效率。但在本工作體系中，由于Cs2AgBiBr6（001）@Ti3C2O2弱的范德瓦爾斯相互作用，費(fèi)米釘扎效應(yīng)被大大削弱。此外，從能帶結(jié)構(gòu)上看，Cs2AgBiBr6（001）在保持原有的半導(dǎo)體性質(zhì)的同時，其價帶頂部穿過了費(fèi)米能級并向上移動了0.452 eV。其價帶高于費(fèi)米能級有利于載流子在異質(zhì)結(jié)中的遷移，從而解釋了器件性能提高的內(nèi)在原因。

圖 3.Cs2AgBiBr6(001)@Ti3C2O2異質(zhì)結(jié)的相關(guān)計算結(jié)果。

Part3

▉? 研究總結(jié)? ▉

■?作者構(gòu)建了D149染料敏化雙鈣鈦礦太陽能電池體系，通過引入高導(dǎo)電性Ti3C2Tx MXene納米片對Cs2AgBiBr6薄膜的結(jié)晶過程進(jìn)行調(diào)控，有效改善了器件的光響應(yīng)范圍及響應(yīng)強(qiáng)度，所制備器件的短路電流密度得到由3.15 mA/cm2到8.85 mA/cm2的顯著增強(qiáng)，并獲得了1標(biāo)準(zhǔn)太陽光下，最佳4.47%和200lux的室內(nèi)光照下最佳7.23%的光電轉(zhuǎn)換效率?；贒FT計算，驗(yàn)證了Ti3C2Tx與Cs2AgBiBr6之間的范德瓦爾斯相互作用，Ti3C2Tx對Cs2AgBiBr6的價帶的調(diào)控，促進(jìn)了載流子的遷移。該項工作證明Ti3C2Tx在雙鈣鈦礦太陽能電池中巨大潛力的同時，還預(yù)測了其他具有更高功函數(shù)的MXene材料的進(jìn)一步應(yīng)用，為雙鈣鈦礦太陽能電池的進(jìn)一步發(fā)展提供了新思路。

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