N-配位Ni單原子（N-coordinated Ni single atom, Ni-NC）是CO2還原反應(yīng)（CO2RR）生成CO的最佳催化劑之一，但是沒有塊體Ni材料對CO2RR表現(xiàn)出高催化活性。

基于此，韓國科學技術(shù)研究院Hyung-Suk Oh和Woong Hee Lee（共同通訊作者）等人報道了實時模擬具有Ni-NC電子結(jié)構(gòu)的NiS納米顆?？梢栽鰪娏汩g隙電解槽中的CO2RR活性。

在文中，作者利用H2S熱處理的浸漬法制備了碳負載的硫化鎳納米顆粒（記為NiS）。根據(jù)原位/Operando X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（XAFS）分析，在一定的陰極電位下，NiS的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)轭愃朴贜i-NC催化劑的電子結(jié)構(gòu)。與金屬Ni和Ni氧化物納米顆粒不同，這種實時模擬的NiS電子結(jié)構(gòu)顯示出增強的CO2RR對CO產(chǎn)生的活性。

然而，由于S物種的損失，NiS表現(xiàn)出低穩(wěn)定性，這是模擬N配體的關(guān)鍵?；谠?Operando XAFS和穩(wěn)定性測試后的非原位分析，作者提出了NiS電極實時模擬電子結(jié)構(gòu)的起源假設(shè)，并討論了模擬電子結(jié)構(gòu)策略的挑戰(zhàn)。此外，該工作為從以前通常未被考慮的材料開發(fā)催化劑提供了新的見解。

Real-Time Mimicking the Electronic Structure of N-Coordinated Ni Single Atoms: NiS-Enabled Electrochemical Reduction of CO2 to CO. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201843.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201843.