研究背景

利用自旋和熱流之間的相互作用是自旋熱電子學領域的焦點研究內(nèi)容，由于非磁性材料的對稱性破壞，具有角動量的手性聲子能夠在室溫下響應熱梯度產(chǎn)生自旋電流，而并不需要鐵磁接觸。

研究結果

北卡羅萊納州立大學嚴亮、楊聰、Kyunghoon Kim等展示了在非磁性二維層狀混合有機-無機鈣鈦礦（手性HOIP）中，施加熱梯度信號時，由手性聲子產(chǎn)生的自旋電流的觀察結果。產(chǎn)生的自旋電流展現(xiàn)出了強烈的膜手性和外部磁場的依賴性。其中系數(shù)比已報道的自旋塞貝克（CPASS）效應產(chǎn)生的系數(shù)大幾個數(shù)量級。此研究證明了手性聲子在自旋熱電子應用中的潛力，并為在沒有磁性材料的情況下產(chǎn)生自旋提供了一條新的途徑。

相關研究工作以”Chiral-phonon-activated spin Seebeck effect”為題發(fā)表在國際頂級期刊《nature materials》上。?

?圖文速遞

CPASS效應將兩種類型的耦合玻色子集體激發(fā)（即聲子和磁振子）結合在一起，當給磁性材料施加熱梯度時，CPASS效應誘導在與熱梯度方向平行的導體中產(chǎn)生非平衡自旋電流（自旋角動量流）（圖1a）。

手性是一個系統(tǒng)的幾何可分辨性質，不具有反轉對稱性，即鏡像平面或滑動面對稱，聲子可以獲得本征手性（即手性聲子），最近在單層WSe2的原子晶格中發(fā)現(xiàn)了這一點，由于WSe2的二維（2D）六方晶格的斷裂反轉對稱性，在沒有外部磁場的情況下，順時針和逆時針聲子模型出現(xiàn)，表現(xiàn)出明確的角動量，它可以被轉移并通過電子-聲子和光學散射改變激發(fā)電子或空穴的自旋狀態(tài)，傳播的手性聲子可以傳遞其角動量，并以與CPASS效應相同的方式在相鄰導體中驅動非平衡自旋電流，但不需要磁性元素（圖1b）。

應用超快激光脈沖誘導瞬態(tài)溫度梯度，觀察非磁性2D手性HOIP中手性聲子激活的CPASS效應，通過時間分辨磁光克爾效應（TR-MOKE）測量手性聲子在相鄰非磁性導體中產(chǎn)生的瞬態(tài)自旋電流。測量發(fā)現(xiàn)，在振蕩自旋極化矢量中產(chǎn)生的自旋電流可以持續(xù)約4ns，在千兆赫茲頻率范圍內(nèi)。產(chǎn)生的自旋電流的相位與HOIP的手性密切相關，通過在相鄰磁性層上施加自旋轉移力矩（STT）進一步確認該自旋電流，該自旋轉移力矩導致隨后的磁化進動。揭示了沿手性軸產(chǎn)生的CPASS效應引起的自旋電流的時間依賴性（圖1b），CPASS效應誘導的自旋電流表現(xiàn)出強烈的磁場依賴性，證明界面處的可調(diào)諧電子自旋聲子受熱梯度驅動。

圖1c為實驗示意圖，制備一種半導體，它由手性材料和非磁性Cu層組成，2D手性HOIP的晶體結構示意圖見圖1c，它們由交替的有機化合物層和共角金屬鹵化物八面體的無機框架組成。采用X射線衍射測試制備的半導體層發(fā)現(xiàn)層狀結構具有垂直于HOIP平面的c軸紋理。使用電子束汽化將非磁性Cu層沉積在手性HOIP上。

?泵浦激光脈沖激發(fā)Cu層并產(chǎn)生瞬態(tài)溫度梯度，溫度梯度貫穿于整個半導體裝置，從上層的Cu層至底部的手性HOIP/Si，熱電流沿著手性HOIP內(nèi)的熱梯度流動，驅動手性聲子的傳播，手性聲子與電子相互作用，在不需要外加磁場的情況下產(chǎn)生自旋電流，自旋電流在Cu層中積累，以自旋極化方向擴散到頂部表面。?

一、CPASS效應產(chǎn)生振蕩自旋電流

圖2a-c描繪了使用一系列泵浦激光脈沖照射時Cu/手性HOIP中瞬態(tài)和空間熱響應的示意圖，該樣品中的瞬態(tài)熱響應與全金屬雙層樣品（Cu/Ni對照樣品）明顯不同，在Cu/Ni樣品中，超短激光脈沖激發(fā)Cu層，導致熱能從Cu側快速傳輸?shù)絅i層，由于金屬的高熱導率，瞬態(tài)熱梯度在皮秒時間尺度上快速建立。相比之下，在Cu/手性HOIP樣品中，由于HOIP層的低導熱性，由泵脈沖沉積的熱能以比納秒時間更長的時間內(nèi)緩慢衰減，除了瞬態(tài)交流電，整個樣品上產(chǎn)生了直流電（圖2b）。

圖2d顯示了具有相反手性的兩種不同類型的手性HOIP的Cu側探測到的時間分辨磁光克爾旋轉信號，即Cu/(S-MePEA)PbI4 (~150?nm)和Cu/(R-MePEA)2PbI4?(~150?nm)。在幾皮秒內(nèi)信號發(fā)生急劇變化后，在~2?GHz附近發(fā)現(xiàn)持續(xù)續(xù)達~4ns的緩慢衰減?的振蕩信號，在Cu/Si或Cu/非手性/Si對照樣品中未檢測到類似的信號，從而排除了高能激光加熱時金屬層中可能的紅外效應，當HOIP的手性從左手（S，紅色）變?yōu)橛沂郑≧，藍色）信號發(fā)生反轉。

與在對照Cu/Ni/SiO2/Si樣品中測量的超快自旋相關CPASS效應引起的瞬態(tài)信號相比，使用相同的設置，觀測到的信號是由交流熱梯度引起的Cu層中的自旋積累引起的。擴散自旋傳播速度約為100?nm?/ps；因此，穿過50nm厚Cu層的瞬態(tài)時間小于0.5?ps，在亞納秒到幾納秒的時間尺度上觀察到的瞬態(tài)自旋信號暗示了通過CPASS效應的長時間自旋電流產(chǎn)生過程。這與所有金屬導體中皮秒時間尺度上的超快去磁或CPASS效應產(chǎn)生的快速衰減的自旋電流形成對比。此外，由于TR -MOKE裝置對平面外自旋極化更為敏感，自旋電流的振蕩特征揭示了一種可辨別的、豐富的由手性聲子驅動的電子自旋-聲子耦合，這與由-由手性HOIP材料中的手性誘導自旋選擇性（CISS）效應引起的自旋信號的單調(diào)快速衰減形成鮮明對比。

?二、CPASS效應驅動的自旋扭矩（STT）

為了驗證CPASS效應響應溫度梯度產(chǎn)生的自旋電流，檢查相鄰鐵磁層上自旋電流產(chǎn)生的扭矩，即超速自旋扭矩。STT配置如圖3a所示，將超鐵磁NiFe薄層覆蓋在Cu/手性HOIP上。CPASS驅動的自旋電流平面外自旋極化，施加傾斜的外部磁場時，這種極化部分橫向于NiFe層，通過吸收這種自旋電流，NiFe層通過STT充當自旋阱，導致磁化的進動，這將通過極性TR-MOKE測量來檢測。NiFe層的磁化動力學可以使用包含STT的Landau–Lifshitz–Gilbert–Slon-czeswski方程來描述。圖3b在B?=?0?mT條件下測量NiFe/Cu/(S-MePEA)2PbI4的NiFe層上的時間分辨克爾信號，直接驗證了CPASS驅動的STT，在相同的千兆赫頻率（~2?GHz）下，觀察到了清晰的的持續(xù)的振蕩信號，這與圖2d一致，在沒有外部磁場的情況下，預計不會出現(xiàn)磁化進動，信號的產(chǎn)生驗證了由CPASS效應驅動的時間相關自旋電流產(chǎn)生的超快STT信號。

圖3e，f顯示了以NiFe為對照樣品，在傾斜磁場（B?≈?±180mT，垂直于樣品平面70°條件下，NiFe/Cu/(S/R-MePEA)2PbI4中的時間分辨磁光克爾信號。在泵浦激光激勵下，揭示了NiFe層中的兩種進動：（1）在短時間內(nèi)（t?<?1ns），在鐵磁共振（FMR）條件下，R和S手性樣品都表現(xiàn)出由NiFe層的超快退磁和再磁化引起的高頻進動，定義為“FMR模式”。（2）在長時間尺度上（t?>?1ns），在較低頻率~2GHz觀察到第二進動，這是由于CPASS效應驅動STT引起的，定義為“STT模式”，與圖3c所示的零磁場場觀測值一致（圖3c）。手性S樣品中STT模式的振蕩幅度與FMR模式的振幅相，當這意味著在NiFe層中發(fā)生了有效的STT。手性R樣品的振蕩幅度要小得多，這是由于手性RHOIP中圓二色信號引起的。當磁場方向反轉時，STT模式的相位反轉。?

?三、CPASS效應系數(shù)

基于從Cu基和STT樣本結構獲得的結果，計算通過CPASS效應產(chǎn)生的自旋電流，圖4a顯示了在零磁場條件下NiFe/Cu/(S-MePEA)2PbI4樣品中測量的不同入射激光功率下的時間分辨磁光克爾信號，STT信號的振幅與入射功率呈線性關系。當改變泵浦激光器的交流頻率時（圖4b），在較低頻率下，信號幅度的增加表明，直流熱梯度與頻率無關，交流熱梯度主導CPASS效應。

提取不同極性手性S樣品生成的自旋電流密度的振幅，測量不同磁場下手性S樣品的時間分辨STT信號（圖4c），STT模式的振幅和相位都隨外部磁場而變化，每幅圖中的虛線表示通過求解方程得到的數(shù)據(jù)擬合，NiFe層中，μ0Ms=?0.96?T, α?=?0.039, d?=?15?nm，γ?=?1.8×1011rad?(s?T)?1，其中μ0是真空磁導率，發(fā)現(xiàn)振蕩自旋電流分量包含面內(nèi)面外自旋極化,需要考慮方向，從中可以分別導出這些極化和振蕩自旋電流密度的幅度作為磁場的函數(shù)。在零磁場，Jsz=?0.11?×1012Am?2交流熱梯度?Ta.c.=?1.65?×107Km?1?，CPASS效應系數(shù)的下限為6667A(Km)?1，該值比之前報道的使用各種磁性材料的CPASS效應系數(shù)高幾個數(shù)量級?（1.5-540A?(Km)?1?）。

結論與展望

通過實驗驗證了熱梯度下附著在非磁性手性材料的相鄰金屬層中自旋電流的產(chǎn)生，在CPASS效應的背景下解釋了這一觀察結果，所證明的CPASS效應與傳統(tǒng)的CISS效應是不同的，當電子穿過手性材料等時它是“自旋過濾”過程，在大多數(shù)基于碳氫化合物的手性半導體層上產(chǎn)生電荷傳輸受到中等電導率的限制，CPASS效應為探索室溫下自旋電子學的應用提供了新的機會，利用它們的手性結構及性質，在沒有電子流的情況下實現(xiàn)了自旋信息的能量高效傳遞，此外CPASS效應優(yōu)于典型的實驗CISS特征，不僅可以應用于低電導率手性半導體，也可以應用于手性絕緣體，盡管對手性、手性聲子和自旋之間的關系仍然沒有完整的解釋，但CPASS效應為指導未來CISS理論提供了一個可行的替代方案，闡明了對更“一般”CISS效應的基本理解，該效應證明熱耗散、振動模式以及自旋產(chǎn)生和手性之間的結構-性質關系的重要性，由于手性聲子的存在，手性材料作為一類新型材料在自旋-熱電子應用和能量收集技術中具有巨大的前景。

文獻鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01473-9.