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等離子體納米粒子散射光有沒有用?誘導(dǎo)偶極子抑制等離子體激元!

2019-06-11 09:36 作者:博科園  | 我要投稿

等離子體納米粒子散射光是有用的,但其中一些會在表面丟失,科學(xué)家們現(xiàn)在開始找出原因。在萊斯大學(xué)和美因茨約翰內(nèi)斯古登堡大學(xué)的新實驗中,以及普林斯頓大學(xué)理論研究中,研究人員發(fā)現(xiàn),單個金納米棒表面的分子通過改變粒子本身的電子結(jié)構(gòu),影響其等離子體反應(yīng)。

這一發(fā)現(xiàn)可能會加強催化等應(yīng)用,包括等離子體驅(qū)動化學(xué)。等離子體激元是一種電子波紋,當光觸發(fā)時,它會在金屬納米顆粒表面產(chǎn)生共振。

博科園-科學(xué)科普:以一個波長或一種顏色接收到的光,以相同的波長輻射,這可以讓研究人員了解粒子及其環(huán)境。表面等離子體激元有助于感知化學(xué)物質(zhì)的存在,使光化學(xué)和選擇性催化化學(xué)反應(yīng)成為可能。但是,粒子表面和研究人員眼睛之間失去的光可以包含以前沒有考慮過的額外信息。人們認為等離子體阻尼導(dǎo)致的信號損失是由于化學(xué)物質(zhì)吸附在納米顆粒表面,可能是由于電荷從金屬轉(zhuǎn)移到化學(xué)物質(zhì)。但萊斯大學(xué)化學(xué)、電氣和計算機工程教授斯蒂芬?林克(Stephan Link)懷疑,僅僅一個解釋就能適用于所有研究。

《科學(xué)進展》(Science Advances)上發(fā)表了一項完全不同的機制發(fā)現(xiàn),由y led Link、首席作者本杰明?福斯特(Benjamin Forster)及其同事共同完成。策略是將兩種具有不同原子排列的相同大小分子放在單個金納米棒上進行分析。這些分子,籠狀的碳**硫醇,誘導(dǎo)金屬表面的偶極子,而這些偶極子又分散了足夠多的電漿子能量來減弱它們的信號。這使得研究人員可以直接觀察和測量阻尼,而不受其他分子或納米棒的干擾。硫醇(除了一個碳原子的位置不同外)與納米棒的接近,導(dǎo)致了獨特的偶極矩

圖中顯示了利用特定分子誘導(dǎo)偶極子來測量它們對金納米粒子等離子體激元的阻尼作用過程。圖片:Alese Pickering/Rice University

分子的正極和負極會改變強度,并像指南針的針一樣在金屬表面移動。普林斯頓大學(xué)工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院(School of Engineering and Applied Science)院長、理論計算科學(xué)家艾米麗·卡特(Emily Carter)進行了詳細的量子力學(xué)計算,以測試能夠解釋實驗的機制。等離子體共振有一個譜寬,和共振波長一起,可以產(chǎn)生特定的顏色。一條窄線會讓你看起來更真實。所以觀察當把分子放在粒子上時,共振寬度是如何變化的。不是所有的分子都能做到,同樣大小的碳**硫醇分子以同樣尺寸粘附在金納米顆粒上,但其化學(xué)性質(zhì)差異足以改變等離子體激元的光譜寬度。

這使得研究人員可以通過每種類型的分子測量等離子體阻尼,而不受其他阻尼機制的干擾。等離子體激元在表面的流動很大程度上取決于粒子大小和形狀,因此很少有人注意吸附在表面的化學(xué)物質(zhì)影響。如果改變納米羅德的表面,能量會以不同的方式流失,我們根本不明白這是怎么回事。但如果某樣?xùn)|西失去了能量,它就不能像你希望的那樣工作。周圍介質(zhì)的折射特性以及來自不同大小和形狀的多個粒子平均信號也會影響信號,這也使得分析吸附化學(xué)物質(zhì)的影響變得困難。

幾個因素決定了等離子體共振的寬度,但每個人都提到了一個沒有人真正用定量方法解決過的因素。許多人將其歸咎于電荷轉(zhuǎn)移,即被激發(fā)的熱電子從金屬轉(zhuǎn)移到分子中。每次把一個分子放在金屬顆粒上,情況可能都不一樣,但這讓我們第一次有了一個完整的定量研究,同時也不會對界面上的化學(xué)成分視而不見。它讓我們明白化學(xué)是很重要的。這項研究工作是基礎(chǔ)性的,研究表示它很漂亮,因為它非常簡單,我們把正確的樣本、實驗、單粒子光譜和先進的理論結(jié)合起來,把它們放在一起。

博科園-科學(xué)科普|研究/來自:?萊斯大學(xué)

參考期刊文獻:《Science Advances?》

DOI: 10.1126/sciadv.aAV0704

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