研究背景

?奇異金屬（SM）是在具有強(qiáng)相關(guān)性的量子材料中發(fā)現(xiàn)的一種普遍存在的物質(zhì)狀態(tài)，通常以不穩(wěn)定的量子臨界（QC）點為中心出現(xiàn)在相圖的扇形區(qū)域，SM的特性包括比熱C/T~–logT的對數(shù)溫度（T）依賴性，線性-T電阻率?(T) ~T (1)，量子臨界狀態(tài)下的自旋動力學(xué)已經(jīng)得到了廣泛研究，但由于缺乏合適的實驗室探針，對電荷動力學(xué)的實驗研究甚少，傳統(tǒng)上，電荷動力學(xué)是用光學(xué)光譜學(xué)研究的，僅探測電流密度的低動量、無發(fā)散的橫向分量，根據(jù)連續(xù)性方程，這些分量不與電荷密度的波動耦合。

電子能量損失譜（EELS）可探測縱向電流波動，但信號中減去聲子背景困難，檢測低頻縱向電荷動力學(xué)的經(jīng)典方法是穆斯堡爾譜法，然而，由于缺乏合適的放射性同位素源，穆斯堡爾法一直無法被廣泛應(yīng)用，基于同步輻射（SR）的穆斯堡爾譜（圖1A）可用于廣泛的穆斯堡爾同位素，為壽命更短的同位素提供改進(jìn)的能量分辨率，它可以利用完全極化的SR來選擇特定的核躍遷，提供一種解決材料縱向電荷動力學(xué)的理想探針。

研究結(jié)果

?兵庫縣立大學(xué)Hisao Kobayashi、Yui Sakaguchi等報告了使用基于SR的Yb-穆斯堡爾譜直接觀察SM中的臨界電荷動力學(xué)。重費米子金屬b-YbAlB4提供了一個用于研究化學(xué)計量晶體中在絕對壓力下的SM狀態(tài)的理想平臺，在b-YbAlB 4中，核心級x射線研究證實了兩種離子構(gòu)型之間的價態(tài)波動導(dǎo)致的中間價態(tài)的存在：Yb2+??Yb3++e-?，通常，在重費米子化合物中，這種價態(tài)波動太快，無法用穆斯堡爾譜學(xué)觀察到，但研究發(fā)現(xiàn)在SM體系中并非如此。?

相關(guān)研究工作以”O(jiān)bservation of a critical charge mode in a strange metal”為題，發(fā)表在國際頂級期刊《Science》上。?

?圖文速遞

一、使用基于SR的穆斯堡爾譜研究電荷波動

穆斯堡爾譜可測量由局部電荷密度變化引起的核吸收線的移動，這個測量的特征時間尺度是核激發(fā)態(tài)的壽命，在Yb中τ0 ~2.5 ns，在時間上比τ0短得多的電荷波動產(chǎn)生單個運動變窄的吸收線，而在時間上遠(yuǎn)比τ0長的電荷波動則產(chǎn)生雙峰吸收線，對應(yīng)于Yb離子的兩種不同價態(tài)（圖1C），通過擬合穆斯堡爾吸收線形狀，可以檢測到時間尺度在~0.1τ0到~10τ0范圍內(nèi)的電荷波動。

b-YbAlB4在沒有中間價態(tài)調(diào)諧的情況下表現(xiàn)出超臨界性，應(yīng)用無窮小磁場B將SM調(diào)諧為具有kBTFL?~μBB的FL,(kB、TFL和μB分別是玻爾茲曼常數(shù)、FL溫度和玻爾磁子)，在環(huán)境壓力下，T電阻率?（T）~T在在溫度為0.5和25K之間上的線性斜率對應(yīng)接近量子飽和的散射速率：Τtr-1=0.4×kBT/h。從而將b-YbAlB4建立為一個具有普朗克耗散的系統(tǒng)，這種異常?（T）及其在從環(huán)境壓力到p*~0.5GPa的寬壓力范圍內(nèi)的擴(kuò)展（圖1B）為高精度測量臨界電荷波動提供了極好的條件，這可能與更廣泛的SM系列相關(guān)。?

二、測量b-YbAlB4中的電荷動力學(xué)

研究了SM體系中的QC行為如何影響電荷動力學(xué)。在20K和環(huán)境壓力下（圖2A），穆斯堡爾譜顯示出單線特征。在2K下觀察到的p<0.7GPa的雙峰結(jié)構(gòu)在p~1.2GPa附近合并為單峰，最終在p=2.3GPa時變尖，這是FL的特征（圖2B）。

具有正交結(jié)構(gòu)的b-YbAlB4的Yb位點的局部對稱性排除雙峰結(jié)構(gòu)的核起源，b-YbAlB4中磁序的缺失也消除了磁性和非軸對稱四極超精細(xì)相互作用的解釋，電單極和軸對稱四極相互作用的結(jié)合-將超精細(xì)能量與稀土離子的價態(tài)聯(lián)系起來，是觀察到分裂的有效解釋，穆斯堡爾線分裂的存在意味著晶體中Yb價的分布，這是由于緩慢的動態(tài)電荷波動引起的。

當(dāng)T<5K和p<0.7GPa時，觀察到的雙峰結(jié)構(gòu)和譜線展寬必須來源于單個核躍遷，該躍遷由兩個不同的Yb電荷之間的波動動態(tài)調(diào)制（時間依賴的超精細(xì)相互作用）（圖1C）。使用隨機(jī)理論分析環(huán)境壓力下的穆斯堡爾譜，其中單個核躍遷由兩個不同的電荷狀態(tài)調(diào)制。預(yù)測的光譜（圖2A，紅線）很好地再現(xiàn)了低T時光譜中的雙峰結(jié)構(gòu)，并且隨著T的增加，其隨后塌陷為單線。

在環(huán)境壓力下，與電子時標(biāo)相比，兩種不同Yb電荷狀態(tài)之間提取的波動時間τf異常長，在低于t的冷卻下呈現(xiàn)出緩慢的冪律增長（圖2C）。?

三、緩慢的價態(tài)波動

SM的穆斯堡爾譜中觀察到的分裂線形狀可解釋為在b-YbAlB4中的Yb2+和Yb3+類離子態(tài)之間異常緩慢的價態(tài)波動，觀察到的電荷動力學(xué)，比普朗克時間及晶格振動的特征時間尺度都慢，預(yù)計晶格將絕熱地響應(yīng)相關(guān)的電荷再分配，Yb原子的每一個價態(tài)升降都被Np聲子修飾導(dǎo)致極化子的形成，且使電荷升降的矩陣元素重新規(guī)范化，穆斯堡爾譜的分析可直接檢查這種情況，使用光譜中吸收成分的T依賴性來確定b-YbAlB4中的蘭姆-穆斯堡爾因子，這相當(dāng)于通常散射實驗中的德拜-沃勒因子。b-YbAlB4中的晶格振動更柔和，表明慢電荷波動模式和晶格振動之間的有效耦合增強(qiáng)。

在低于T*的QC狀態(tài)下，τf產(chǎn)生溫度依賴性，偏離了德拜行為（圖3A），表明Yb離子量子波動增強(qiáng)。

聲子態(tài)密度的增強(qiáng)在非彈性中子散射測量中可以觀察到，因為聲子與電子的電荷密度線性耦合，聲子譜中臨界費米液體（MFL）分量的出現(xiàn)是電荷波動中MFL行為的指示，通過極化子的形成增強(qiáng)τf對于將電荷波動降低到穆斯堡爾譜所能達(dá)到的時間尺度是至關(guān)重要的。

觀察結(jié)果的一種可能解釋是Yb2+和Yb3+離子態(tài)之間經(jīng)典價躍遷臨界終點的QC調(diào)諧。這種具有二階端點的一階價轉(zhuǎn)變線在稀土化合物中得到了很好的確立。將這樣一個端點調(diào)諧到零度，可以解釋觀測到的穆斯堡爾譜。另一種解釋是，觀察到的價電子升降模式是與自旋電荷分離相關(guān)的SM機(jī)制的固有性質(zhì)，自旋電荷分離隨著f電子費米表面的坍縮而發(fā)展，這種情況表明，類似的慢電荷波動將在局部莫特定位臨界點穆斯堡爾譜中表現(xiàn)出來，比如其他重費米子和鐵基超導(dǎo)體中。

結(jié)論與展望

基于SR的穆斯堡爾譜，為b-YbAlB4的SM中異常緩慢的電荷波動提供了直接證據(jù)，它們的時間尺度比晶格響應(yīng)的時間尺度長，推斷了混合價態(tài)中的極化子形成。慢電荷波動模式和晶格的異常振動在壓力誘導(dǎo)的費米液體（FL）狀態(tài)都消失。觀察到的慢電荷模式與通常在SM中觀察到的線性電阻率有關(guān)，各種理論方法表明，之前未知的SM傳輸性質(zhì)與普朗克金屬的量子流體力學(xué)有關(guān)。因為局部平衡是在普朗克時間尺度上建立的，檢測到的緩慢電荷波動視為不同流體動力學(xué)模式的可能特征。這表明，納秒電荷升降和反常振動并不是b-YbAlB4特有的，而是量子材料SM的普遍性質(zhì)。?

文獻(xiàn)鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abc4787.