又到梔子花開的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1.Nature Communications：面向可適用于45種元素任意組合的材料發(fā)現(xiàn)的通用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

計(jì)算材料的發(fā)現(xiàn)，由于其探索化學(xué)系統(tǒng)廣闊空間的能力，而受到密切的研究。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)(NNPs)，已被證明在進(jìn)行原子模擬這樣的目的是特別有效的。然而，現(xiàn)有的NNPs通常是為狹窄的目標(biāo)材料設(shè)計(jì)的，這使得它們不適合在材料發(fā)現(xiàn)方面更廣泛的應(yīng)用。在此，來(lái)自日本首選網(wǎng)絡(luò)公司的So Takamoto & ENEOS公司的Takeshi Ibuka等研究者，報(bào)告了一種被稱為首選勢(shì)(PFP)的通用NNP，它能夠處理45種元素的任意組合。特別強(qiáng)調(diào)的是數(shù)據(jù)集，其中包括用于實(shí)現(xiàn)普適性的各種虛擬結(jié)構(gòu)集。研究者證明了PFP在某些特定領(lǐng)域的適用性：鋰在LiFeSO4F中的擴(kuò)散、金屬-有機(jī)框架中的分子吸附、Cu-Au合金的有序-無(wú)序轉(zhuǎn)變以及費(fèi)托催化劑的材料發(fā)現(xiàn)。它們展示了PFP的強(qiáng)大力量，這項(xiàng)技術(shù)為材料發(fā)現(xiàn)提供了一個(gè)非常有用的工具。

參考文獻(xiàn)：

Takamoto, S., Shinagawa, C., Motoki, D. et al. Towards universal neural network potential for material discovery applicable to arbitrary combination of 45 elements.?Nat Commun?13,?2991 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30687-9

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30687-9

2.Nature Communications：可靠的第一性原理晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)

在此，來(lái)自美國(guó)特拉華大學(xué)的Krzysztof Szalewicz等研究者證明了，提出了一種廉價(jià)、可靠的分子晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)(CSPs)方法。新的CSP協(xié)議,從二維晶體單體圖開始，不利用任何實(shí)驗(yàn)信息。利用分子二聚體的量子力學(xué)計(jì)算結(jié)果，建立了精確的二體剛性單體從頭算力場(chǎng)(aiFF)。由于帶有aiFFs的CSPs基本上與經(jīng)驗(yàn)FFs一樣昂貴，因此，可以優(yōu)化由晶體填充程序產(chǎn)生的數(shù)萬(wàn)個(gè)似是而非的晶型。在這里，研究者展示了該協(xié)議的穩(wěn)健性，該協(xié)議發(fā)現(xiàn)了15個(gè)研究分子中每一個(gè)在20個(gè)最穩(wěn)定的預(yù)測(cè)多態(tài)性的實(shí)驗(yàn)晶體。通過(guò)執(zhí)行周期性密度泛函理論(DFT)加上色散校正(pDFT+D)計(jì)算，排名進(jìn)一步細(xì)化了這20個(gè)排名靠前的多態(tài)，導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)晶體在所有研究的系統(tǒng)中排名第一(和第二個(gè)多態(tài)，如果知道，排名前幾)。另外，生成的多態(tài)性也可以用于改進(jìn)aiFFs，這也會(huì)導(dǎo)致排名1的預(yù)測(cè)。擬議的CSP協(xié)議應(yīng)導(dǎo)致aiFFs取代CSP研究中的經(jīng)驗(yàn)FFs。

參考文獻(xiàn)：

Nikhar, R., Szalewicz, K. Reliable crystal structure predictions from first principles.?Nat Commun?13,?3095 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30692-y

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30692-y

3.Nano Letters：光激發(fā)MoS2中非平衡電子-聲子耦合的校

非平衡電子-聲子耦合(EPC)，在許多瞬態(tài)過(guò)程中起主導(dǎo)作用，包括光誘導(dǎo)相變、相干聲子產(chǎn)生和可能的光誘導(dǎo)超導(dǎo)。在此，來(lái)自中國(guó)科學(xué)院大學(xué)的Sheng Meng等研究者以單層MoS2為原型，基于實(shí)時(shí)隨時(shí)間變化的密度泛函理論模擬，研究了激光激發(fā)下電子-聲子耦合的變化。聲子軟化、變形勢(shì)的各向異性修飾和消失模密度的增強(qiáng)，是由于光激發(fā)降低了電子篩選和勢(shì)能面調(diào)制。此外，通過(guò)跟蹤瞬態(tài)變形勢(shì)和非熱電子居數(shù)，研究者可以監(jiān)測(cè)激光激發(fā)下電子與聲子之間能量交換率的超快時(shí)間演化。這一工作為研究非平衡EPC提供了一種有效的策略，并構(gòu)建了一個(gè)理解非平衡態(tài)的框架。

參考文獻(xiàn)：

Xin-Bao?Liu, Shi-Qi Hu, Daqiang Chen, Mengxue Guan, Qing Chen, and Sheng Meng.?Calibrating Out-of-EquilibriumElectron–Phonon Couplings in Photoexcited MoS2.?Nano LettersArticle ASAP DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01105

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c01105

4.ACS Catalysis：借氫胺化反應(yīng):各種反應(yīng)參數(shù)變化趨勢(shì)和相關(guān)性的復(fù)雜分

借氫或氫自轉(zhuǎn)移胺化是一種強(qiáng)大的方法，以穩(wěn)定和容易獲得的底物：胺和醇來(lái)生成單個(gè)C-N鍵。它被認(rèn)為是合成復(fù)雜胺的原子效率高、綠色環(huán)保的方法之一。在此，來(lái)自俄羅斯國(guó)立研究大學(xué)的Denis Chusov等研究者，試圖以一種全面和結(jié)構(gòu)化的方式排列現(xiàn)有的數(shù)據(jù)陣列，并使用機(jī)器分析確定不同組催化劑和定義組之間的實(shí)驗(yàn)條件和催化結(jié)果之間的相關(guān)性。對(duì)于每種類型的N-親核試劑(芳香族、脂肪族、雜芳香族胺、酰胺)，提出了最有效的工作條件，包括每種金屬的最佳基底和溫度制度。

參考文獻(xiàn)：

Evgeniya Podyacheva, Oleg I. Afanasyev, Dmitry V. Vasilyev, and Denis Chusov.?Borrowing Hydrogen Amination Reactions: A Complex Analysis of Trends and Correlations of the Various Reaction Parameters.?ACS Catalysis?0,?12 DOI: 10.1021/acscatal.2c01133

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c01133

5.ACS Catalysis：低維三維幾何描述子的選擇對(duì)映選擇性的精確預(yù)

介孔分子晶體，在分離和催化方面具有潛在的應(yīng)用前景，但由于在結(jié)晶過(guò)程中存在許多弱相互作用，且大多數(shù)分子傾向于緊密堆積，因此，該類晶體非常稀少且難以設(shè)計(jì)。在此，來(lái)自意大利那不勒斯費(fèi)德里科二世大學(xué)的Christian Ehm等研究者，基于“埋藏體”的思想，僅使用幾個(gè)直觀上有意義的描述符構(gòu)建對(duì)映選擇性模型。對(duì)球體進(jìn)行適當(dāng)?shù)慕馄?，?jì)算象限和八象限的埋藏體積，分別命名為%VBQ和%VBO。以丙烯聚合催化合成等規(guī)聚丙烯(iPP)和1,1'-雙-2-萘酚(BINOL)-磷酸催化巰基加成N-酰基亞胺為例進(jìn)行了說(shuō)明。對(duì)于iPP，只需要通過(guò)比較不同占位八分位的位阻得到一個(gè)空間描述符(Δ%VBO)，電子效應(yīng)不重要。此外，該模型(平均絕對(duì)偏差，MAD, 0.12 kcal/mol)適用于多種催化劑類別，允許電腦模擬催化劑設(shè)計(jì)。硫醇加成的最佳性能是通過(guò)比較八域位阻得到的，除P原子上的電子描述符(自然居群分析(NPA))外，還需要一個(gè)空間描述符(Δ%VBO)。在這兩種情況下，關(guān)鍵因素是(a)使用適當(dāng)選擇的“掃描區(qū)域”(例如，八分位或象限)和(b)獲得高度精確的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集。描述符空間的低維性及其明顯的直觀意義自然為進(jìn)一步的催化劑優(yōu)化提供了指導(dǎo)。

參考文獻(xiàn)：

Giuseppe Antinucci, Busra Dereli, Antonio Vittoria, Peter H. M. Budzelaar, Roberta Cipullo, Georgy P. Goryunov, Pavel S. Kulyabin, Dmitry V. Uborsky, Luigi Cavallo, Christian Ehm, Alexander Z. Voskoboynikov, and Vincenzo Busico.?Selection of Low-Dimensional 3-D Geometric Descriptors for Accurate Enantioselectivity Prediction.?ACS Catalysis?0, 12 DOI: 10.1021/acscatal.2c00976

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00976