過(guò)硫酸鹽(PMS)可以通過(guò)光照、超聲、熱、電和催化劑等方法活化產(chǎn)生活性氧物種(ROS)，從而有效降解和礦化廢水中的有機(jī)污染物。其中，過(guò)渡金屬催化劑具有氧化態(tài)多樣、操作可控和成本低等優(yōu)點(diǎn)，在PMS活化中表現(xiàn)出良好的性能。然而，單組分金屬催化劑在反應(yīng)過(guò)程中由于高價(jià)態(tài)的產(chǎn)生往往導(dǎo)致催化活性不足。

同時(shí)，粉末狀催化劑在反應(yīng)環(huán)境中的分散性使得催化劑難以回收，并且金屬離子的浸出也不利于其應(yīng)用。因此，設(shè)計(jì)具有優(yōu)異催化性能的新型PMS活化材料以克服過(guò)渡金屬基催化劑的缺點(diǎn)至關(guān)重要。

近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王威、劉冬梅，蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院王京等設(shè)計(jì)了一種S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)PBA/MoS2@殼聚糖水凝膠(PBA/MoS2@CSH)催化劑，用于光激發(fā)下協(xié)同活化PMS以促進(jìn)多相催化氧化過(guò)程。

與傳統(tǒng)的PMS活化機(jī)理相比，所制備的PBA/MoS2@CSH催化劑中的過(guò)渡金屬(CoFe PBA)和助催化劑(MoS2)能夠通過(guò)金屬價(jià)態(tài)之間的循環(huán)有效地活化PMS，而且PBA/MoS2界面電場(chǎng)增強(qiáng)了光生載流子通過(guò)S型途徑高效轉(zhuǎn)移，進(jìn)一步促進(jìn)PMS活化和去除多西環(huán)素(DC)。

此外，與傳統(tǒng)的粉末催化劑不同，PBA/MoS2@CSH通過(guò)天然高分子殼聚糖交聯(lián)成具有三維高分子鏈閉合網(wǎng)絡(luò)的毫米級(jí)水凝膠珠，這有利于在高級(jí)氧化過(guò)程中使PMS更快地富集到活性位點(diǎn)，加速氧化還原反應(yīng)，導(dǎo)致DC通過(guò)自由基/非自由基降解。這可以減少過(guò)渡金屬活化劑的使用，并且CSH的活性-NH2和-OH基團(tuán)能夠限制金屬離子的浸出，提高催化劑的穩(wěn)定性。同時(shí)，PBA/MoS2@CSH可以很容易地從水溶液中分離出來(lái)，方便在實(shí)際中的回收再利用。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作深入研究了光激發(fā)S型異質(zhì)結(jié)界面電場(chǎng)高效電子轉(zhuǎn)移的機(jī)理，揭示了光生載流子與PMS活化的協(xié)同效應(yīng)，為未來(lái)PMS活化功能材料在水體修復(fù)領(lǐng)域的開發(fā)和應(yīng)用提供了指導(dǎo)。

Enhanced and synergistic catalytic activation by photoexcitation driven S?scheme heterojunction hydrogel interface electric field. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42542-6

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