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1. Nature Communications：扭曲ZrS2雙分子層的超強自旋軌道耦合與拓撲moiré工程

在此，為了解決這個昂貴的過程，來自美國賓夕法尼亞大學的Martin Claassen &?德國馬克思普朗克研究所的Dante M. Kennes

&?Angel Rubio等研究者預測，1T-ZrS2的扭曲雙分子層實現(xiàn)了一個新的可調(diào)平臺，來設計由強自旋-軌道相互作用主導的二維拓撲量子相。在小的扭轉(zhuǎn)角下，ZrS2異質(zhì)結構產(chǎn)生了一個涌現(xiàn)和扭轉(zhuǎn)控制的moiré Kagome晶格，結合幾何挫折和強自旋軌道耦合，產(chǎn)生了一個moiré量子自旋霍爾絕緣體，具有高度可控和幾乎無色散的能帶?；讦Ｌ?T結構的價帶最大值的雙組分特性，研究者設計了一類過渡金屬二氟族化合物的通用偽自旋理論，并研究了在拓撲moiré Kagome帶的分數(shù)填充中出現(xiàn)的魯棒量子反常霍爾相以及可能的分數(shù)階Chern絕緣態(tài)。該結果建立了第IV族過渡金屬二鹵族雙分子層作為一個新的moiré平臺，在扭轉(zhuǎn)可調(diào)的設置中實現(xiàn)強相關拓撲相。

參考文獻：

Claassen, M., Xian, L., Kennes, D.M.?et al.?Ultra-strong spin–orbit coupling and topological moiré engineering in twisted ZrS2?bilayers.?Nat Commun?13, 4915 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31604-w

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31604-w

2.Matter：機器學習輔助探索陰離子柱支撐金屬有機框架用于氣體分離

通過機器學習(machine learning, ML)精確預測接近真實數(shù)據(jù)的吸附性質(zhì)一直是研究的方向，但由于難以獲得一致、完整、準確的數(shù)據(jù)進行模型訓練而阻礙了研究的進展。在此，來自浙江大學的邢華斌等研究者，將廢棄的實驗數(shù)據(jù)與計算數(shù)據(jù)相結合，提出了一種通用的ML模型精確預測策略，其中實驗數(shù)據(jù)提供準確完整的訓練數(shù)據(jù)，計算數(shù)據(jù)提供了準確一致的結構描述符?；谠撻_發(fā)的策略，研究者實現(xiàn)了對陰離子柱支撐金屬有機框架中C2H2、C2H4和CO2的高精度預測。結果表明，在0.1 bar條件下，ZU-96具有較高的CO2吸附率(83.2 cm3/cm3)和較高的CO2/C2H2選擇性(81.5)。在此，研究者揭示了定量的結構-性能關系，為新型吸附劑的設計提供了更直觀的指導。

參考文獻：

Hu, Jianbo, et al. "Machine-learning-assisted exploration of anion-pillared metal organic frameworks for gas separation."?Matter?(2022).?https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.07.029

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S259023852200443X#!

3.Chem：CsPbI3中γ-to-δ相變的動力學途徑

全無機光活性CsPbI3鈣鈦礦，很容易轉(zhuǎn)變?yōu)楣鉄o活性的非鈣鈦礦相，但其在原子水平上的轉(zhuǎn)變動力學目前尚不清楚。在此，來自蘇州大學的尹萬健等研究者，采用基于第一性原理的隨機表面行走(SSW)路徑采樣，來解析CsPbI3從γ到δ轉(zhuǎn)變的相演化。γ(3D)→Pm(3D)→Cmcm(2D)→Pmcn(1D)→δ(1D)的最低能量路徑具有低至~31 meV/原子的躍遷勢壘。γ-pm過渡被確定為性能控制步驟。此外，根據(jù)鮑林定律和結合能，得到了由取代摻雜離子大小決定的火山型過渡勢壘。相變過程中[010]面應變變化最大，說明涉及[010]軸的應變對增加相變勢壘的影響更顯著。這些結果為制備穩(wěn)定、長期的全無機鹵化物CsPbI3鈣鈦礦，提供了合理的建議和指導。

參考文獻：

Chen, Gao-Yuan, et al. "Kinetic pathway of γ-to-δ phase transition in CsPbI3."?Chem?(2022).?https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.026

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929422003850#!

4.JACS：多水平計算研究揭示了軸向配體在Fe-N-C材料氧還原反應中的重要性

由于對電化學條件下氧還原反應(ORR)的不完全原子理解，燃料電池應用的Fe-N-C材料的系統(tǒng)改進，已被證明是具有挑戰(zhàn)性的。在此，來自美國西北國家實驗室的Simone Raugei?& 美國耶魯大學的Sharon Hammes-Schiffer等研究者，采用一種結合從頭算分子動力學模擬和恒勢密度泛函理論計算的多級計算方法，評估了關鍵ORR中間體的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)過程和吸附熱力學。這些計算表明，F(xiàn)e-N-C材料ORR的電位限制步驟是FeIII-OOH中間體的形成。他們還表明，在整個催化循環(huán)中，水分子軸向連接到鐵中心的活性位點模型產(chǎn)生的結果與實驗測量結果一致。特別是，要可靠地預測ORR起始電位和Fe(III/II)氧化還原電位(與FeII-OH轉(zhuǎn)化為FeII和解吸的H2O有關)，需要有一個軸向共吸附在鐵中心的H2O。五坐標而不是四坐標活性位點的觀測，對ORR的熱力學和機理具有重要意義。這些發(fā)現(xiàn)強調(diào)了在現(xiàn)實的電化學條件下，溶劑-基底相互作用和表面電荷效應，對理解PCET反應機制和過渡金屬氧化還原偶聯(lián)的重要性。

參考文獻：

Hutchison, Phillips, et al. "Multilevel Computational Studies Reveal the Importance of Axial Ligand for Oxygen Reduction Reaction on Fe-N-C Materials."?Journal of the American Chemical Society?(2022).?https://doi.org/10.1021/jacs.2c05779

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05779

5.Nat. Comput. Sci.：非絕熱分子動力學模擬中半導體非平衡載流子的有效壽命

用非絕熱分子動力學計算的半導體中非平衡載流子的壽命，往往與實驗結果相差數(shù)量級。在此，來自復旦大學的陳時友等研究者，通過重新討論了載流子壽命的定義，報告了一個系統(tǒng)的程序來計算半導體晶體在現(xiàn)實條件下的有效載流子壽命。考慮所有的復合機制和使用適當?shù)妮d流子和缺陷密度，對于彌合建模和測量之間的差距至關重要。研究者計算的CH3NH3PbI3的有效載流子壽命與實驗結果一致，但受能帶間輻射復合和肖克利-讀-霍爾缺陷輔助非輻射復合的限制，而能帶間非輻射復合可以忽略不計。該方法通過在化合物半導體CdTe和GaAs上的應用進一步驗證，從而可以應用于其他材料系統(tǒng)的載流子壽命模擬。

參考文獻：

Wang, S., Huang, M., Wu, YN.?et al.?Effective lifetime of non-equilibrium carriers in semiconductors from non-adiabatic molecular dynamics simulations.?Nat Comput Sci?2, 486–493 (2022). https://doi.org/10.1038/s43588-022-00297-y

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s43588-022-00297-y