由可再生電力驅動的電催化水分解是一種可持續(xù)、廉價和成熟的生產高純度氫氣的技術。目前，貴金屬Pt基材料是最先進的析氫反應(HER)催化劑，但Pt的稀缺性和昂貴的價格限制了其大規(guī)模使用。此外，為了滿足實際應用，在全pH范圍內HER性能良好的催化劑受到了高度重視。因此，設計和開發(fā)具有高活性和通用電解質中耐久性的非貴金屬電催化劑對于推進HER的實際應用具有重要意義。

基于此，西安交通大學范修軍和太原理工大學張獻明等通過受控水熱反應和氮化過程，成功制備出N摻雜石墨烯負載的的Mo8O26團簇(同時錨定在NbNxOy納米疇上)(Mo8O26-NbNxOy/NG)。在Mo8O26-NbNxOy/NG中，亞納米Mo8O26團簇通過Mo?(O，N)?Nb共價地限制在NbNxOy納米疇上，并且具有獨特界面結構的Mo8O26-NbNxOy/NG異質提供了充分暴露的活性位點，具有適當?shù)碾娮咏Y構，在pH通用電解質中表現(xiàn)出優(yōu)越的HER活性和穩(wěn)定性。

具體而言，所制備的Mo8O26-NbNxOy/NG催化劑在酸性、堿性和中性條件下僅需小的過電位就能達到10 mA cm?2電流密度，并且其在酸性和堿性，以及10 mA cm?2電流密度下連續(xù)運行100000 s而沒有發(fā)生明顯的活性下降，表明該催化劑具有優(yōu)異的HER活性和穩(wěn)定性。

此外，理論計算表明，在NbNxOy中引入Mo8O26團簇后，Nb原子的d帶中心向上移動，顯著提高了水的初始吸附能力；并且Mo8O26團簇中高度暴露的O原子提供了合適的H吸附自由能(ΔG(H*))，并與Nb原子協(xié)同促進水的初始吸附和隨后的水解離，實現(xiàn)高效的電催化HER。

總的來說，該項工作揭示了Mo8O26-NbNxOy異質結構催化劑的界面構型和電子結構在促進HER活性中的作用，并且所提到的多金屬氧酸鹽(POM)和過渡金屬氮化物(TMN)相互結合的設計策略對制備用于制氫和其他可再生能源轉化反應的催化劑具有指導意義。

Tuning Binding Strength of Multiple Intermediates towards Efficient pH-universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution by Mo8O26-NbNxOy Heterocatalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306896