? ? ? 二肽水凝膠是一種低分子量的水凝膠材料，適合于包埋多種有機分子和無機納米粒子。然而二肽分子的自組裝凝膠過程較難控制，其與微粒的復(fù)合往往存在分布不均的問題。針對這一難題，作者提出了一種簡單但精確可控的方法，可以通過微流體通道內(nèi)的超分子組裝來制造二肽基水凝膠，將水溶性量子點（QDs）以及預(yù)混卟啉和二甲基亞砜二肽（DMSO）注入Y形微流控結(jié)中。在DMSO/水界面，二肽基水凝膠的制備能夠被有效地控制。隨后，形成的水凝膠沿著彎彎曲曲的微流體通道連續(xù)流動，逐漸完成凝膠和QD截留。

　　首先，作者對不同的卟啉對形成的納米纖維的形貌進行表征，使用四種類型的水溶性量子點CdTe表現(xiàn)出熒光顏色從綠色(520nm)，黃色(570nm)，橙色(610nm)，紅(710nm)增加直徑從不足10到20和30nm。Fmoc-FF和TCPP(或TAPP)的前驅(qū)體溶液以及QDs懸浮液被注入微通道y型結(jié)的相反分支，通過高精度注射泵控制容積流量。水相和有機相共注入后，DMSO與水形成動態(tài)共流動界面，在界面上，水凝膠通過非共價相互作用的擴散混合自發(fā)組裝。凝膠化過程在一個連續(xù)的曲流狀微通道內(nèi)進行，該微通道的長度進行了優(yōu)化，以確保兩前體相在流室出口處的定量轉(zhuǎn)化，除去微流控裝置的聚二甲基硅氧烷(PDMS)蓋后，水凝膠結(jié)構(gòu)保留在玻璃襯底上（圖1）。

　　圖1微流控技術(shù)連續(xù)制備超分子組裝水凝膠示意圖及Fmoc-FF/TCPP/QD-520水凝膠表征

　　接下來，作者比較了兩種卟啉（TCPP和TAPP）與預(yù)混合的Fmoc-FF在微流控通道中的相互作用。在沒有量子點分散在水中的情況下，利用吸收光譜和熒光光譜研究了水凝膠前驅(qū)體溶液的光學性質(zhì)以及它們成核成水凝膠的過程。作者提出了一個合理的組裝模型來解釋納米纖維中的分子相互作用。納米纖維的穩(wěn)定性主要來源于基于Fmoc-FF的疏水相互作用和π鍵堆積自組裝。此外，卟啉之間的π鍵堆積、Fmoc-FF與卟啉之間的π鍵堆積、疏水效應(yīng)、Fmoc-FF與TAPP之間的靜電相互作用等多種相互作用對該體系的穩(wěn)定性有很大的貢獻（圖2）。

　　圖2二肽和卟啉的共組裝示意圖、光學檢測及成膠過程分析

　　然后，作者選擇一系列羧基包覆的水溶性CdTe量子點作為熒光無機模型進行包覆研究。與封裝在Fmoc-FF/TCPP水凝膠中的量子點相比，歸一化后的量子點熒光發(fā)射光譜顯示，與水中的自由量子點相比，QD封裝后的發(fā)射光譜最大值發(fā)生紅移（QD520、QD570、QD610和QD710分別約為2nm、10nm和14nm）。被封裝量子點的發(fā)射光譜由于量子點的聚集而發(fā)生紅移。量子點并沒有嵌入二肽原纖維組合中，而是僅僅被動地困在Fmoc-FF/TCPP原纖維網(wǎng)絡(luò)的間隙中，或者停留在納米纖維的表面（圖3）。

　　圖3不同水凝膠的TEM、熒光和流變特征檢測

　　除了研究量子點加載到Fmoc-FF/卟啉基水凝膠體系中的一般相互作用外，作者進一步研究了量子點在微流體制備的水凝膠中的動態(tài)包封。因此，DMSO中的Fmoc-FF/TCPP和水中的QDs從流入端口1、2共注入。然后，曲流型出流道中發(fā)生了擴散型混合，其反復(fù)變細也對研究流動方向?qū)w維形成產(chǎn)生了影響。特別是在彎曲截面中，F(xiàn)moc-FF的獨特組織由傳統(tǒng)的扭曲納米纖維和直納米纖維組成。作者將這種復(fù)雜的形態(tài)歸因于這些微通道截面中獨特的三維混合剖面（圖4）。

　　圖4微通道的二維幾何結(jié)構(gòu)

　　之后，作者去除微流控裝置中微通道承載PDMS部分，并表征Fmoc-FF/TCPP/QD水凝膠在內(nèi)部不同位置的形貌研究納米纖維形成過程中的量子點俘獲過程。作者還在流出通道的不同位置的流池中含有微通道的PDMS部分添加了額外的收集端口，以表征Fmoc-FF/TCPP/QD關(guān)于不同的流動歷史和混合狀態(tài)。量子點的發(fā)射波長取決于粒徑量子點和紅移的懸浮液表明聚合形成，證實了通過使用量子點微流體更均勻分布在水凝膠基體，可作為導(dǎo)致均勻加載可注射的超分子水凝膠（圖5）。

　　圖5不同水凝膠組裝微器件的SEM和光學特性檢測

　　最后，為了研究雜化水凝膠中卟啉和量子點之間的功能相互作用，作者利用福斯特共振能量轉(zhuǎn)移（FRET）來研究水凝膠體系中有機部分和無機部分的相互作用。這些測量也為微流體制備的Fmoc-FF/TCPP/QDs水凝膠的超分子組裝提供了參考。作者還比較了不同濃度比例的Fmoc-FF水凝膠的熒光信號。過量的TCPP以聚集體的形式沉積在納米纖維外部，通過自聚集體誘導(dǎo)猝滅導(dǎo)致熒光強度下降。另一方面，對于固定濃度的Fmoc-FF和TCPP，TCPP在270nm激發(fā)時，由于能量注入的增加，在660nm和720nm處的發(fā)射峰增加（圖6）。因此，調(diào)節(jié)水凝膠體系中不同組分的濃度比例對于增強所觀察到的FRET效應(yīng)至關(guān)重要，而FRET效應(yīng)可以通過微流體和水凝膠前體溶液的流入速度進行控制。

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