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MAX/MXene異質(zhì)結(jié)?Nb/V-MXene研究,電催化、超電容研究工作頻發(fā)

2023-05-12 13:26 作者:北科納米  | 我要投稿

1.Advanced Energy Materials?(?IF?29.698?)

MXene 與滲硒多孔 N 摻雜碳納米纖維的協(xié)同作用作為高性能鈉/鋰-硒電池的 Janus 電極

金屬硒(M-Se)電池由于其高能量密度和高速率能力,被認(rèn)為是下一代電池技術(shù)的有希望的候選者。然而,由于多硒化物的穿梭效應(yīng),Se陰極存在循環(huán)性能差和庫(kù)侖效率低的問(wèn)題。在此,報(bào)告了將Ti3C2Tx MXene加入到Se浸潤(rùn)的多孔N摻雜碳納米纖維(PNCNFs)中,以構(gòu)建獨(dú)立的Janus PNCNFs/Se@MXene陰極,用于高性能Na-Se和Li-Se電池。吡咯啉-N含量的增加和PNCNFs的多孔結(jié)構(gòu)有利于增強(qiáng)Na2Se的吸附,緩解穿梭效應(yīng)。同時(shí),密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明,具有極性界面的二維Ti3C2Tx MXene能夠有效地對(duì)多硒化物進(jìn)行化學(xué)固定和物理阻斷,從而抑制穿梭效應(yīng)。建立在相互連接的納米纖維之上的Ti3C2Tx MXene的獨(dú)特結(jié)構(gòu)確保了氧化還原反應(yīng)的連續(xù)電子轉(zhuǎn)移。因此,新型Janus PNCNFs/Se@MXene電極在Na-Se和Li-Se電池中都具有強(qiáng)大的速率能力和卓越的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)合二維MXene構(gòu)建Janus電極為硒基陰極材料提供了競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì),并突出了開發(fā)高性能電池的新策略。

Figure 1.


Figure 5.


2.Applied Catalysis B: Environmental?(?IF?24.319?):

Ti3C2 MXene/MAX 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的臺(tái)球催化用于高效固氮

電催化氨氣(NH3)在環(huán)境氣氛下的轉(zhuǎn)化對(duì)于模仿自然界的氮循環(huán)至關(guān)重要。但目前它總是被競(jìng)爭(zhēng)更激烈的HER過(guò)程所打斷。在此,我們有策略地培養(yǎng)了一系列不完全蝕刻的基于Ti3AlC2 MAX/Ti3C2 MXene的異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,其組成可以通過(guò)調(diào)節(jié)混合化學(xué)蝕刻劑中的LiF比例來(lái)進(jìn)行精細(xì)調(diào)整。值得注意的是,MAX和MXene之間的表面電位差為~40 mV,表明電子可以很容易地從MAX跨越界面轉(zhuǎn)移到MXene,這對(duì)N2的固定是有利的,產(chǎn)生了36.9%的出色法拉第效率。此外,密度泛函理論計(jì)算揭示了類似臺(tái)球的催化機(jī)制,即中間產(chǎn)物交替吸附在MAX或MXene表面。同時(shí),*NH→*NH2的決定性步驟在異質(zhì)界面上具有0.96eV的能壘,該能壘遵循關(guān)聯(lián)性遠(yuǎn)端機(jī)制。這項(xiàng)工作為平衡電催化中的導(dǎo)電性和催化活性開辟了異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的新領(lǐng)域。

Figure 1. Synthesis of Ti3C2 MXene/MAX heterostructure.
Fig. 7. . Calculation analysis of the Ti3C2 MXene/MAX heterostructure for NRR.


3.Applied Catalysis B: Environmental?(?IF?24.319?)?:?

Nb2CTx MXenes 功能化 Co-NC 增強(qiáng)電化學(xué) H2O2 生產(chǎn)以用于有機(jī)物降解

成功構(gòu)建了支持在氧端Nb2CTx MXenes(Co-NC/MXenes)上的鈷分散氮摻雜碳納米管,其中ZIF-67在Nb2CTx上原位生長(zhǎng),然后在熱解過(guò)程中轉(zhuǎn)化為Co-NC。以氧為末端的Nb2CTx MXenes的引入可以有效地調(diào)節(jié)Co-NC的結(jié)構(gòu),誘導(dǎo)Nb2CTx和Co-NC之間的強(qiáng)相互作用,通過(guò)高選擇性的雙電子(2e)氧還原反應(yīng)(ORR)促進(jìn)H2O2的電合成。此外,以Co-NC/MXenes為陰極的組裝裝置,即使在自然空氣擴(kuò)散的情況下,也能使H2O2的累積濃度達(dá)到4.8wt%。當(dāng)與雙陰極系統(tǒng)相結(jié)合時(shí),該裝置對(duì)有機(jī)染料(50 mg L-1)和磺胺甲噁唑(20 mg L-1)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的總有機(jī)碳(TOC)去除。這項(xiàng)工作為精確構(gòu)建2E-ORR催化劑提供了一個(gè)方向,并擴(kuò)大了雙陰極技術(shù)的新興應(yīng)用。

Figure 1. Schematic for Co? NC/MXenesx (x = 0, 20, 40, 60) synthesis process.
Figure 2.


4.Energy Storage Materials?(?IF?20.831?):?

紫外輔助構(gòu)建用于高性能 Li-O2 電池的低鉑負(fù)載 MXene 催化劑

用低量的貴金屬實(shí)現(xiàn)高的電催化活性,對(duì)于提高鋰-O2電池的性能和降低成本至關(guān)重要。在此,我們描述了一種紫外線輔助的合成方法,以制備高活性和超穩(wěn)定的MXene基電催化劑,其中含有低含量的鉑。所獲得的電催化劑具有均勻的鉑納米晶體嵌入多層Ti3C2 MXene(Pt-Ti3C2)中的特點(diǎn)。由于電學(xué)和催化性能以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的改善,這種催化劑的設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了良好的電化學(xué)性能。值得注意的是,在陰極0.01 mg cm-2的超低Pt負(fù)載下,該催化劑表現(xiàn)出14,769 mAh/gPt-Ti3C2的高放電容量,0.32 V的低充電過(guò)電位,以及100次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)性能。系統(tǒng)研究揭示了電催化性能和化學(xué)微結(jié)構(gòu)之間的相關(guān)性,而穩(wěn)定的鉑-鈦化學(xué)吸附促進(jìn)了多層Ti3C2基質(zhì)上的鉑納米晶體之間的協(xié)同催化作用。密度函數(shù)理論揭示了電催化作用對(duì)降低電荷過(guò)電位的機(jī)理,而Pt-Ti3C2和Li2O2單體之間溫和的相互作用使得電荷過(guò)電位很低。

Fig. 1.
Fig. 5
5.Nano Energy ( IF 19.069 ):

5.Nano Energy?(?IF?19.069?):?

異構(gòu)雙金屬硫化物@層狀Ti3C2Tx-MXene作為協(xié)同電極實(shí)現(xiàn)高能量密度的水混合超級(jí)電容器

水性混合超級(jí)電容器(AHSCs)表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能,具有長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性和高功率密度。然而,低能量密度限制了它們的發(fā)展和商業(yè)化。為了提高能量密度,我們提出了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)(HS)復(fù)合材料,即嵌入到剝離的Ti3C2Tx-MXene層中的鎳鈷硫化物(NCS)納米花(HS-NCS@MXene)。NCS納米花均勻地分散在MXene層內(nèi),形成了一個(gè)類似三明治的結(jié)構(gòu)。HS-NCS@MXene在三電極系統(tǒng)中表現(xiàn)出顯著的假電容性能。在2.5 A g-1的條件下,電容可以達(dá)到2,637 F g-1(1,582 C g-1),循環(huán)壽命穩(wěn)定在10,000次以上,并保留了初始值的96%容量。事后調(diào)查證實(shí),HS-NCS@MXene復(fù)合材料的電荷存儲(chǔ)機(jī)制是法拉第和電化學(xué)雙層存儲(chǔ)的結(jié)合。通過(guò)將HS-NCS@MXene作為正極和活性炭作為負(fù)極(HS-NCS@MXene//AC-AHSC),組裝了一個(gè)AHSC。HS-NCS@MXene//AC-AHSC可以在高達(dá)1.6V的電位范圍內(nèi)工作,在1.5A g-1時(shí)提供226 F g-1的高電容,循環(huán)壽命穩(wěn)定(92%),可達(dá)20,000次。此外,HS-NCS@MXene//AC-AHSC還擁有80 Wh kg-1的高能量密度,功率密度為1,196 W kg-1,這超過(guò)了最近發(fā)表的大多數(shù)作品。NCS和MXene的協(xié)同效應(yīng)使HS-NCS@MXene復(fù)合材料能夠?yàn)锳HSCs提供出色的電化學(xué)性能。

Figure 1.
Figure 6. Charge storage mechanism of HS?NCS@MXene electrode based on the ex?situ XPS and XRD analysis.


6.ACS Nano?(?IF?18.027?):?

MXenes à la Carte: 定制氮和過(guò)渡金屬層交替的外延生長(zhǎng)方案

基于密度函數(shù)模擬的高通量分析強(qiáng)調(diào)了通過(guò)交替使用氮和金屬層來(lái)實(shí)現(xiàn)MXenes的可行外延生長(zhǎng)。對(duì)屬于外延生長(zhǎng)過(guò)程中不同關(guān)鍵步驟的一些熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)閾值的詳盡分析支持了這一點(diǎn)。對(duì)18個(gè)具有M2X化學(xué)計(jì)量的原始N基和C基MXenes的研究結(jié)果顯示,最初的N2固定和解離很容易,其中N2的吸附由MXene表面電荷和金屬d帶中心控制,其解離由反應(yīng)能量變化控制。此外,形成能量表明N端M2XN2 MXenes的形成是合理的。此外,進(jìn)一步用金屬層覆蓋被發(fā)現(xiàn)是熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)的和穩(wěn)定的,特別是當(dāng)使用早期過(guò)渡金屬原子時(shí)。最具限制性的分析標(biāo)準(zhǔn)是N2的吸附和解離在幾乎完全被N覆蓋的adlayers,這對(duì)于幾乎一半被探索的M2X種子是可以實(shí)現(xiàn)的。目前的結(jié)果展示了擴(kuò)大、控制和調(diào)整MXene家族的組成、寬度和結(jié)構(gòu)的可能性。

Figure 1.
Figure 7.


7.Chemical Engineering Journal?(?IF?16.744?)?:?

與MXene集成的多種氧化還原活性氰基取代的有機(jī)化合物用于高性能柔性水基K離子電池

水性堿離子電池是一種用于便攜式設(shè)備和可穿戴產(chǎn)品的無(wú)風(fēng)險(xiǎn)和低成本的儲(chǔ)能裝置。盡管酚醛基有機(jī)化合物具有π-共軛芳烴結(jié)構(gòu),并含有N個(gè)雜原子的氧化還原活性中心,但有限的容量性能仍然阻礙了其作為水基堿離子電池電極材料的應(yīng)用。在此,我們首先設(shè)計(jì)了一種新型的氰基取代的二喹喔啉芬那茲(6CN-DQPZ)有機(jī)化合物,并進(jìn)一步與MXene結(jié)合,構(gòu)建了一種自支撐和無(wú)粘合劑的6CN-DQPZ@MXene電極。理論計(jì)算和原位拉曼分析表明,氰基電子吸收基團(tuán)的引入不僅優(yōu)化了6CN-DQPZ的電子結(jié)構(gòu)以提高其電化學(xué)活性,而且在吸收/去除K+時(shí)為6CN-DQPZ提供了額外的氧化還原活性位點(diǎn),從而賦予了6CN-DQPZ@MXene電極快速、超穩(wěn)定和高效的K+水存儲(chǔ)行為,尤其是相當(dāng)大的可逆容量為477。6 mAh cm-3(或238.8 mAh g-1),而且循環(huán)性能優(yōu)異,在2000次循環(huán)中容量保持率高達(dá)98.9%。在實(shí)際應(yīng)用中,我們制造了一個(gè)高性能的柔性水基K離子電池(AKIB),它在直線和彎曲狀態(tài)下具有相當(dāng)大的能量/功率特性和較長(zhǎng)的使用壽命,揭示了它作為可靠和高效的柔性儲(chǔ)能設(shè)備在便攜式/可穿戴電子設(shè)備中的潛在應(yīng)用。

Fig. 1.
Fig. 7.


8.Chemical?Engineering Journal?(?IF?16.744?)?:?

共摻雜 1T-MoS2 與 V2C MXene 的界面工程用于高效電催化析氫

地球上豐富的MoS2作為一種有前途的氫氣進(jìn)化反應(yīng)(HER)電催化劑引起了人們的極大關(guān)注,但它在堿性介質(zhì)中受到水解遲緩和含氧中間物強(qiáng)吸附的限制。在此,報(bào)告了一種界面工程策略,以制造與V2C MXene耦合的Co-摻雜的1T-MoS2來(lái)改善MoS2的HER動(dòng)力學(xué)。DFT計(jì)算表明,在V2C MXene和Co-doped 1T-MoS2之間構(gòu)建異質(zhì)界面可以有效降低水解的能量屏障,優(yōu)化氫氣吸附的自由能。因此,合成的Co-MoS2/V2C@CC納米雜化體表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能,其過(guò)電位分別為70.1、263.2和296 mV,可實(shí)現(xiàn)10、500和1000 mA cm-2的電流密度,并且在50小時(shí)的HER測(cè)試中表現(xiàn)出突出的穩(wěn)定性,不會(huì)出現(xiàn)降解。此外,由Co-MoS2/V2C@CC在陽(yáng)極和陰極催化的整體肼輔助水分離(OHzS)系統(tǒng)只需要0.33V的電壓就能達(dá)到10 mA cm-2的電流密度,具有明顯的長(zhǎng)期耐久性。

Figure 2.
Fig. 5. HzOR performance of synthesized catalysts in 1.0 M KOH with 0.3 M N2H4.


9.Small?(?IF?15.153?):?

MAX 衍生電催化劑的原位電合成用于卓越的析氫反應(yīng)

MAX相經(jīng)常被作為制備明星材料MXene的前體物而占據(jù)主導(dǎo)地位,但其本身的潛在應(yīng)用卻不那么令人眼花繚亂。在這項(xiàng)工作中,研究了MAX相的電催化氫氣進(jìn)化反應(yīng)(HER)活性。MAX衍生的電催化劑是通過(guò)兩步原位電合成工藝制備的,一個(gè)電化學(xué)蝕刻步驟,然后是電化學(xué)沉積步驟。首先,Mo2TiAlC2 MAX相在0.5米H2SO4電解液中進(jìn)行電化學(xué)蝕刻。僅僅幾個(gè)小時(shí),通過(guò)施加陽(yáng)極電流對(duì)Mo2TiAlC2 MAX粉末進(jìn)行電化學(xué)刻蝕,就可以獲得適度的HER性能,超過(guò)了大多數(shù)報(bào)道的純MXene。據(jù)推測(cè),原位淺層架構(gòu)的內(nèi)源性MAX/非晶碳化物(MAC)提高了其固有的催化活性。隨后,固定在MAC(MAC@Pt)上的高活性金屬鉑納米粒子顯示了在0.5米H2SO4中對(duì)RHE的過(guò)電位為40毫伏,在1.0米KOH中的電流密度為79毫伏,無(wú)需iR校正。MAC@Pt在100 mV過(guò)電位下也實(shí)現(xiàn)了超高的質(zhì)量活性(1.5 A mgpt-1),是商用PtC催化劑的29倍。

Figure 1.


10.Journal of Materials Chemistry A?(?IF?14.511?):?

熱催化中的二維碳化物/氮化物 (MXenes) 材料

二維碳化物/氮化物材料,即MXenes,于2011年首次由相應(yīng)的MAX相合成。自發(fā)現(xiàn)以來(lái),它們由于其獨(dú)特的性能被廣泛應(yīng)用于電池、超級(jí)電容器、電磁屏蔽材料、電催化和光催化等領(lǐng)域??烧{(diào)節(jié)的物理、化學(xué)和電學(xué)特性。近年來(lái),MXenes由于其熱穩(wěn)定性和與貴金屬相似的優(yōu)異催化性能,已被應(yīng)用于加氫、脫氫、水煤氣變換反應(yīng)和脫硫等熱催化反應(yīng)。在本文中,我們從結(jié)構(gòu)和催化活性兩方面系統(tǒng)地總結(jié)了 MXenes 作為催化劑和載體與其他傳統(tǒng)熱催化劑相比的特點(diǎn)。此外,終止基團(tuán)的性質(zhì),活性位點(diǎn),并詳細(xì)闡述了金屬-MXene 的相互作用。最后,我們對(duì)基于 MXene 材料的催化劑的未來(lái)發(fā)展提供了見解。

Fig. 1. The application of MXenes in thermal catalysis.
Fig. 13. Catalysts formed by the interactions between MXene supports and metals and their applications in thermal catalysis.


11.Journal of Materials Chemistry A?(?IF?14.511?):?

MXene/ZnO 柔性獨(dú)立薄膜作為鋰金屬電池中的無(wú)枝晶載體

在充/放電過(guò)程中,鋰枝晶的生長(zhǎng)是發(fā)展鋰金屬電池的一個(gè)主要障礙。在這項(xiàng)工作中,通過(guò)簡(jiǎn)單的過(guò)濾,將氧化鋅納米顆粒與二維MXene(Ti3C2Tx)相結(jié)合,獲得了MXene/ZnO獨(dú)立的柔性薄膜,以抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。在獨(dú)立薄膜中,ZnO納米顆粒均勻地分布在MXene納米片層之間。氧化鋅納米顆粒的引入不僅降低了金屬鋰沉積的成核障礙,而且還減輕了鋰對(duì)MXene基片的損害。作為鋰的支持,組裝的半電池可以在0.5至3 mA cm-2的電流密度下穩(wěn)定地循環(huán),在0.5 mA cm-2時(shí)顯示出98.3%的庫(kù)侖效率。掃描電子顯微鏡的測(cè)量結(jié)果顯示,在充/放電過(guò)程中,鋰沒(méi)有樹枝狀的性質(zhì)。此外,使用Li?4Ti5O12(陰極)和沉積在MXene/ZnO基底(陽(yáng)極)表面的金屬鋰的全電池可以在0.875 mA g-1的電流密度下穩(wěn)定地循環(huán)1200次,每循環(huán)的容量衰減僅為0.0113%。這些結(jié)果顯示了所制造的薄膜在鋰金屬電池中的巨大潛力。

Fig. 1.
Fig. 3. Schematic representation of different Li metal deposition behavior on (a) the Cu foil, (b) MXene substrate, and (c) MXene/ZnO substrate.


12.Journal of Pharmaceutical Analysis?(?IF?14.026?):?

基于多色鈣鈦礦量子點(diǎn)編碼 DNA 探針和雙攪拌棒輔助信號(hào)放大的熒光適體傳感器檢測(cè)活食源性病原體


在這項(xiàng)研究中,開發(fā)了一種熒光(FL)誘導(dǎo)傳感器,用于現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)活的傷寒沙門氏菌(S.T)和副溶血性弧菌(V.P)。補(bǔ)體DNA(cDNA)功能化的多色多面體硅氧烷-過(guò)氧化物量子點(diǎn)(cDNA-POSS-PQDs)被用作編碼探針,并與雙攪拌棒輔助信號(hào)放大相結(jié)合,用于病原體定量。在這個(gè)系統(tǒng)中,桿1被標(biāo)記為S.T.和V.P.誘導(dǎo)劑,然后桿2被cDNA-POSS-PQDs功能化。當(dāng)S.T.和V.P.被引入時(shí),適配體-病原體復(fù)合物將形成并釋放到第1條的上清液中。在攪拌下,這兩種復(fù)合物到達(dá)第2條,隨后與固定在MXene上的cDNA-POSS-PQDs反應(yīng)。然后,編碼的探針會(huì)從第2條上分離出來(lái),在上清液中產(chǎn)生FL信號(hào)。值得注意的是,病原體可以恢復(fù)其自由狀態(tài)并啟動(dòng)下一個(gè)循環(huán)。它們?cè)趦筛鶙U之間游動(dòng),F(xiàn)L信號(hào)可以在幾個(gè)周期后逐漸增強(qiáng)到最大值。釋放的編碼探針的FL信號(hào)可用于檢測(cè)分析物。特別是,通過(guò)使用檢測(cè)方法可以將活的病原體與死的病原體區(qū)分開來(lái)。S.T.和V.P.的檢測(cè)限和線性范圍分別為30和10 CFU/mL以及102-106 CFU/mL。因此,該檢測(cè)方法具有廣泛的應(yīng)用潛力,可以同時(shí)現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)水中的各種活體致病菌。

Fig. 1.


MAX/MXene異質(zhì)結(jié)?Nb/V-MXene研究,電催化、超電容研究工作頻發(fā)的評(píng)論 (共 條)

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