MAX/MXene異質(zhì)結(jié)?Nb/V-MXene研究,電催化、超電容研究工作頻發(fā)
1.Advanced Energy Materials?(?IF?29.698?)
MXene 與滲硒多孔 N 摻雜碳納米纖維的協(xié)同作用作為高性能鈉/鋰-硒電池的 Janus 電極

金屬硒(M-Se)電池由于其高能量密度和高速率能力,被認(rèn)為是下一代電池技術(shù)的有希望的候選者。然而,由于多硒化物的穿梭效應(yīng),Se陰極存在循環(huán)性能差和庫(kù)侖效率低的問(wèn)題。在此,報(bào)告了將Ti3C2Tx MXene加入到Se浸潤(rùn)的多孔N摻雜碳納米纖維(PNCNFs)中,以構(gòu)建獨(dú)立的Janus PNCNFs/Se@MXene陰極,用于高性能Na-Se和Li-Se電池。吡咯啉-N含量的增加和PNCNFs的多孔結(jié)構(gòu)有利于增強(qiáng)Na2Se的吸附,緩解穿梭效應(yīng)。同時(shí),密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明,具有極性界面的二維Ti3C2Tx MXene能夠有效地對(duì)多硒化物進(jìn)行化學(xué)固定和物理阻斷,從而抑制穿梭效應(yīng)。建立在相互連接的納米纖維之上的Ti3C2Tx MXene的獨(dú)特結(jié)構(gòu)確保了氧化還原反應(yīng)的連續(xù)電子轉(zhuǎn)移。因此,新型Janus PNCNFs/Se@MXene電極在Na-Se和Li-Se電池中都具有強(qiáng)大的速率能力和卓越的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)合二維MXene構(gòu)建Janus電極為硒基陰極材料提供了競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì),并突出了開發(fā)高性能電池的新策略。


2.Applied Catalysis B: Environmental?(?IF?24.319?):
Ti3C2 MXene/MAX 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的臺(tái)球催化用于高效固氮

電催化氨氣(NH3)在環(huán)境氣氛下的轉(zhuǎn)化對(duì)于模仿自然界的氮循環(huán)至關(guān)重要。但目前它總是被競(jìng)爭(zhēng)更激烈的HER過(guò)程所打斷。在此,我們有策略地培養(yǎng)了一系列不完全蝕刻的基于Ti3AlC2 MAX/Ti3C2 MXene的異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,其組成可以通過(guò)調(diào)節(jié)混合化學(xué)蝕刻劑中的LiF比例來(lái)進(jìn)行精細(xì)調(diào)整。值得注意的是,MAX和MXene之間的表面電位差為~40 mV,表明電子可以很容易地從MAX跨越界面轉(zhuǎn)移到MXene,這對(duì)N2的固定是有利的,產(chǎn)生了36.9%的出色法拉第效率。此外,密度泛函理論計(jì)算揭示了類似臺(tái)球的催化機(jī)制,即中間產(chǎn)物交替吸附在MAX或MXene表面。同時(shí),*NH→*NH2的決定性步驟在異質(zhì)界面上具有0.96eV的能壘,該能壘遵循關(guān)聯(lián)性遠(yuǎn)端機(jī)制。這項(xiàng)工作為平衡電催化中的導(dǎo)電性和催化活性開辟了異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的新領(lǐng)域。


3.Applied Catalysis B: Environmental?(?IF?24.319?)?:?
Nb2CTx MXenes 功能化 Co-NC 增強(qiáng)電化學(xué) H2O2 生產(chǎn)以用于有機(jī)物降解

成功構(gòu)建了支持在氧端Nb2CTx MXenes(Co-NC/MXenes)上的鈷分散氮摻雜碳納米管,其中ZIF-67在Nb2CTx上原位生長(zhǎng),然后在熱解過(guò)程中轉(zhuǎn)化為Co-NC。以氧為末端的Nb2CTx MXenes的引入可以有效地調(diào)節(jié)Co-NC的結(jié)構(gòu),誘導(dǎo)Nb2CTx和Co-NC之間的強(qiáng)相互作用,通過(guò)高選擇性的雙電子(2e)氧還原反應(yīng)(ORR)促進(jìn)H2O2的電合成。此外,以Co-NC/MXenes為陰極的組裝裝置,即使在自然空氣擴(kuò)散的情況下,也能使H2O2的累積濃度達(dá)到4.8wt%。當(dāng)與雙陰極系統(tǒng)相結(jié)合時(shí),該裝置對(duì)有機(jī)染料(50 mg L-1)和磺胺甲噁唑(20 mg L-1)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的總有機(jī)碳(TOC)去除。這項(xiàng)工作為精確構(gòu)建2E-ORR催化劑提供了一個(gè)方向,并擴(kuò)大了雙陰極技術(shù)的新興應(yīng)用。


4.Energy Storage Materials?(?IF?20.831?):?
紫外輔助構(gòu)建用于高性能 Li-O2 電池的低鉑負(fù)載 MXene 催化劑

用低量的貴金屬實(shí)現(xiàn)高的電催化活性,對(duì)于提高鋰-O2電池的性能和降低成本至關(guān)重要。在此,我們描述了一種紫外線輔助的合成方法,以制備高活性和超穩(wěn)定的MXene基電催化劑,其中含有低含量的鉑。所獲得的電催化劑具有均勻的鉑納米晶體嵌入多層Ti3C2 MXene(Pt-Ti3C2)中的特點(diǎn)。由于電學(xué)和催化性能以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的改善,這種催化劑的設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了良好的電化學(xué)性能。值得注意的是,在陰極0.01 mg cm-2的超低Pt負(fù)載下,該催化劑表現(xiàn)出14,769 mAh/gPt-Ti3C2的高放電容量,0.32 V的低充電過(guò)電位,以及100次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)性能。系統(tǒng)研究揭示了電催化性能和化學(xué)微結(jié)構(gòu)之間的相關(guān)性,而穩(wěn)定的鉑-鈦化學(xué)吸附促進(jìn)了多層Ti3C2基質(zhì)上的鉑納米晶體之間的協(xié)同催化作用。密度函數(shù)理論揭示了電催化作用對(duì)降低電荷過(guò)電位的機(jī)理,而Pt-Ti3C2和Li2O2單體之間溫和的相互作用使得電荷過(guò)電位很低。



5.Nano Energy?(?IF?19.069?):?
異構(gòu)雙金屬硫化物@層狀Ti3C2Tx-MXene作為協(xié)同電極實(shí)現(xiàn)高能量密度的水混合超級(jí)電容器

水性混合超級(jí)電容器(AHSCs)表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能,具有長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性和高功率密度。然而,低能量密度限制了它們的發(fā)展和商業(yè)化。為了提高能量密度,我們提出了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)(HS)復(fù)合材料,即嵌入到剝離的Ti3C2Tx-MXene層中的鎳鈷硫化物(NCS)納米花(HS-NCS@MXene)。NCS納米花均勻地分散在MXene層內(nèi),形成了一個(gè)類似三明治的結(jié)構(gòu)。HS-NCS@MXene在三電極系統(tǒng)中表現(xiàn)出顯著的假電容性能。在2.5 A g-1的條件下,電容可以達(dá)到2,637 F g-1(1,582 C g-1),循環(huán)壽命穩(wěn)定在10,000次以上,并保留了初始值的96%容量。事后調(diào)查證實(shí),HS-NCS@MXene復(fù)合材料的電荷存儲(chǔ)機(jī)制是法拉第和電化學(xué)雙層存儲(chǔ)的結(jié)合。通過(guò)將HS-NCS@MXene作為正極和活性炭作為負(fù)極(HS-NCS@MXene//AC-AHSC),組裝了一個(gè)AHSC。HS-NCS@MXene//AC-AHSC可以在高達(dá)1.6V的電位范圍內(nèi)工作,在1.5A g-1時(shí)提供226 F g-1的高電容,循環(huán)壽命穩(wěn)定(92%),可達(dá)20,000次。此外,HS-NCS@MXene//AC-AHSC還擁有80 Wh kg-1的高能量密度,功率密度為1,196 W kg-1,這超過(guò)了最近發(fā)表的大多數(shù)作品。NCS和MXene的協(xié)同效應(yīng)使HS-NCS@MXene復(fù)合材料能夠?yàn)锳HSCs提供出色的電化學(xué)性能。


6.ACS Nano?(?IF?18.027?):?
MXenes à la Carte: 定制氮和過(guò)渡金屬層交替的外延生長(zhǎng)方案

基于密度函數(shù)模擬的高通量分析強(qiáng)調(diào)了通過(guò)交替使用氮和金屬層來(lái)實(shí)現(xiàn)MXenes的可行外延生長(zhǎng)。對(duì)屬于外延生長(zhǎng)過(guò)程中不同關(guān)鍵步驟的一些熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)閾值的詳盡分析支持了這一點(diǎn)。對(duì)18個(gè)具有M2X化學(xué)計(jì)量的原始N基和C基MXenes的研究結(jié)果顯示,最初的N2固定和解離很容易,其中N2的吸附由MXene表面電荷和金屬d帶中心控制,其解離由反應(yīng)能量變化控制。此外,形成能量表明N端M2XN2 MXenes的形成是合理的。此外,進(jìn)一步用金屬層覆蓋被發(fā)現(xiàn)是熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)的和穩(wěn)定的,特別是當(dāng)使用早期過(guò)渡金屬原子時(shí)。最具限制性的分析標(biāo)準(zhǔn)是N2的吸附和解離在幾乎完全被N覆蓋的adlayers,這對(duì)于幾乎一半被探索的M2X種子是可以實(shí)現(xiàn)的。目前的結(jié)果展示了擴(kuò)大、控制和調(diào)整MXene家族的組成、寬度和結(jié)構(gòu)的可能性。


7.Chemical Engineering Journal?(?IF?16.744?)?:?
與MXene集成的多種氧化還原活性氰基取代的有機(jī)化合物用于高性能柔性水基K離子電池

水性堿離子電池是一種用于便攜式設(shè)備和可穿戴產(chǎn)品的無(wú)風(fēng)險(xiǎn)和低成本的儲(chǔ)能裝置。盡管酚醛基有機(jī)化合物具有π-共軛芳烴結(jié)構(gòu),并含有N個(gè)雜原子的氧化還原活性中心,但有限的容量性能仍然阻礙了其作為水基堿離子電池電極材料的應(yīng)用。在此,我們首先設(shè)計(jì)了一種新型的氰基取代的二喹喔啉芬那茲(6CN-DQPZ)有機(jī)化合物,并進(jìn)一步與MXene結(jié)合,構(gòu)建了一種自支撐和無(wú)粘合劑的6CN-DQPZ@MXene電極。理論計(jì)算和原位拉曼分析表明,氰基電子吸收基團(tuán)的引入不僅優(yōu)化了6CN-DQPZ的電子結(jié)構(gòu)以提高其電化學(xué)活性,而且在吸收/去除K+時(shí)為6CN-DQPZ提供了額外的氧化還原活性位點(diǎn),從而賦予了6CN-DQPZ@MXene電極快速、超穩(wěn)定和高效的K+水存儲(chǔ)行為,尤其是相當(dāng)大的可逆容量為477。6 mAh cm-3(或238.8 mAh g-1),而且循環(huán)性能優(yōu)異,在2000次循環(huán)中容量保持率高達(dá)98.9%。在實(shí)際應(yīng)用中,我們制造了一個(gè)高性能的柔性水基K離子電池(AKIB),它在直線和彎曲狀態(tài)下具有相當(dāng)大的能量/功率特性和較長(zhǎng)的使用壽命,揭示了它作為可靠和高效的柔性儲(chǔ)能設(shè)備在便攜式/可穿戴電子設(shè)備中的潛在應(yīng)用。


8.Chemical?Engineering Journal?(?IF?16.744?)?:?
共摻雜 1T-MoS2 與 V2C MXene 的界面工程用于高效電催化析氫

地球上豐富的MoS2作為一種有前途的氫氣進(jìn)化反應(yīng)(HER)電催化劑引起了人們的極大關(guān)注,但它在堿性介質(zhì)中受到水解遲緩和含氧中間物強(qiáng)吸附的限制。在此,報(bào)告了一種界面工程策略,以制造與V2C MXene耦合的Co-摻雜的1T-MoS2來(lái)改善MoS2的HER動(dòng)力學(xué)。DFT計(jì)算表明,在V2C MXene和Co-doped 1T-MoS2之間構(gòu)建異質(zhì)界面可以有效降低水解的能量屏障,優(yōu)化氫氣吸附的自由能。因此,合成的Co-MoS2/V2C@CC納米雜化體表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能,其過(guò)電位分別為70.1、263.2和296 mV,可實(shí)現(xiàn)10、500和1000 mA cm-2的電流密度,并且在50小時(shí)的HER測(cè)試中表現(xiàn)出突出的穩(wěn)定性,不會(huì)出現(xiàn)降解。此外,由Co-MoS2/V2C@CC在陽(yáng)極和陰極催化的整體肼輔助水分離(OHzS)系統(tǒng)只需要0.33V的電壓就能達(dá)到10 mA cm-2的電流密度,具有明顯的長(zhǎng)期耐久性。


9.Small?(?IF?15.153?):?
MAX 衍生電催化劑的原位電合成用于卓越的析氫反應(yīng)

MAX相經(jīng)常被作為制備明星材料MXene的前體物而占據(jù)主導(dǎo)地位,但其本身的潛在應(yīng)用卻不那么令人眼花繚亂。在這項(xiàng)工作中,研究了MAX相的電催化氫氣進(jìn)化反應(yīng)(HER)活性。MAX衍生的電催化劑是通過(guò)兩步原位電合成工藝制備的,一個(gè)電化學(xué)蝕刻步驟,然后是電化學(xué)沉積步驟。首先,Mo2TiAlC2 MAX相在0.5米H2SO4電解液中進(jìn)行電化學(xué)蝕刻。僅僅幾個(gè)小時(shí),通過(guò)施加陽(yáng)極電流對(duì)Mo2TiAlC2 MAX粉末進(jìn)行電化學(xué)刻蝕,就可以獲得適度的HER性能,超過(guò)了大多數(shù)報(bào)道的純MXene。據(jù)推測(cè),原位淺層架構(gòu)的內(nèi)源性MAX/非晶碳化物(MAC)提高了其固有的催化活性。隨后,固定在MAC(MAC@Pt)上的高活性金屬鉑納米粒子顯示了在0.5米H2SO4中對(duì)RHE的過(guò)電位為40毫伏,在1.0米KOH中的電流密度為79毫伏,無(wú)需iR校正。MAC@Pt在100 mV過(guò)電位下也實(shí)現(xiàn)了超高的質(zhì)量活性(1.5 A mgpt-1),是商用PtC催化劑的29倍。

10.Journal of Materials Chemistry A?(?IF?14.511?):?
熱催化中的二維碳化物/氮化物 (MXenes) 材料

二維碳化物/氮化物材料,即MXenes,于2011年首次由相應(yīng)的MAX相合成。自發(fā)現(xiàn)以來(lái),它們由于其獨(dú)特的性能被廣泛應(yīng)用于電池、超級(jí)電容器、電磁屏蔽材料、電催化和光催化等領(lǐng)域??烧{(diào)節(jié)的物理、化學(xué)和電學(xué)特性。近年來(lái),MXenes由于其熱穩(wěn)定性和與貴金屬相似的優(yōu)異催化性能,已被應(yīng)用于加氫、脫氫、水煤氣變換反應(yīng)和脫硫等熱催化反應(yīng)。在本文中,我們從結(jié)構(gòu)和催化活性兩方面系統(tǒng)地總結(jié)了 MXenes 作為催化劑和載體與其他傳統(tǒng)熱催化劑相比的特點(diǎn)。此外,終止基團(tuán)的性質(zhì),活性位點(diǎn),并詳細(xì)闡述了金屬-MXene 的相互作用。最后,我們對(duì)基于 MXene 材料的催化劑的未來(lái)發(fā)展提供了見解。


11.Journal of Materials Chemistry A?(?IF?14.511?):?
MXene/ZnO 柔性獨(dú)立薄膜作為鋰金屬電池中的無(wú)枝晶載體

在充/放電過(guò)程中,鋰枝晶的生長(zhǎng)是發(fā)展鋰金屬電池的一個(gè)主要障礙。在這項(xiàng)工作中,通過(guò)簡(jiǎn)單的過(guò)濾,將氧化鋅納米顆粒與二維MXene(Ti3C2Tx)相結(jié)合,獲得了MXene/ZnO獨(dú)立的柔性薄膜,以抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。在獨(dú)立薄膜中,ZnO納米顆粒均勻地分布在MXene納米片層之間。氧化鋅納米顆粒的引入不僅降低了金屬鋰沉積的成核障礙,而且還減輕了鋰對(duì)MXene基片的損害。作為鋰的支持,組裝的半電池可以在0.5至3 mA cm-2的電流密度下穩(wěn)定地循環(huán),在0.5 mA cm-2時(shí)顯示出98.3%的庫(kù)侖效率。掃描電子顯微鏡的測(cè)量結(jié)果顯示,在充/放電過(guò)程中,鋰沒(méi)有樹枝狀的性質(zhì)。此外,使用Li?4Ti5O12(陰極)和沉積在MXene/ZnO基底(陽(yáng)極)表面的金屬鋰的全電池可以在0.875 mA g-1的電流密度下穩(wěn)定地循環(huán)1200次,每循環(huán)的容量衰減僅為0.0113%。這些結(jié)果顯示了所制造的薄膜在鋰金屬電池中的巨大潛力。


12.Journal of Pharmaceutical Analysis?(?IF?14.026?):?
基于多色鈣鈦礦量子點(diǎn)編碼 DNA 探針和雙攪拌棒輔助信號(hào)放大的熒光適體傳感器檢測(cè)活食源性病原體

在這項(xiàng)研究中,開發(fā)了一種熒光(FL)誘導(dǎo)傳感器,用于現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)活的傷寒沙門氏菌(S.T)和副溶血性弧菌(V.P)。補(bǔ)體DNA(cDNA)功能化的多色多面體硅氧烷-過(guò)氧化物量子點(diǎn)(cDNA-POSS-PQDs)被用作編碼探針,并與雙攪拌棒輔助信號(hào)放大相結(jié)合,用于病原體定量。在這個(gè)系統(tǒng)中,桿1被標(biāo)記為S.T.和V.P.誘導(dǎo)劑,然后桿2被cDNA-POSS-PQDs功能化。當(dāng)S.T.和V.P.被引入時(shí),適配體-病原體復(fù)合物將形成并釋放到第1條的上清液中。在攪拌下,這兩種復(fù)合物到達(dá)第2條,隨后與固定在MXene上的cDNA-POSS-PQDs反應(yīng)。然后,編碼的探針會(huì)從第2條上分離出來(lái),在上清液中產(chǎn)生FL信號(hào)。值得注意的是,病原體可以恢復(fù)其自由狀態(tài)并啟動(dòng)下一個(gè)循環(huán)。它們?cè)趦筛鶙U之間游動(dòng),F(xiàn)L信號(hào)可以在幾個(gè)周期后逐漸增強(qiáng)到最大值。釋放的編碼探針的FL信號(hào)可用于檢測(cè)分析物。特別是,通過(guò)使用檢測(cè)方法可以將活的病原體與死的病原體區(qū)分開來(lái)。S.T.和V.P.的檢測(cè)限和線性范圍分別為30和10 CFU/mL以及102-106 CFU/mL。因此,該檢測(cè)方法具有廣泛的應(yīng)用潛力,可以同時(shí)現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)水中的各種活體致病菌。
