又到梔子花開的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1.Nature Communications：加速非晶聚合物電解質(zhì)篩選學(xué)習(xí)，以減少分子動力學(xué)模擬性質(zhì)的誤差

聚合物電解質(zhì)是下一代鋰離子電池技術(shù)很有前景的候選者。在非晶體系中，進行分子動力學(xué)(MD)模擬的巨大成本，阻礙了聚合物電解質(zhì)的大規(guī)模篩選：聚合物的非晶結(jié)構(gòu)，需要多次重復(fù)采樣以降低噪聲，而緩慢的弛豫需要較長的模擬時間來收斂。在此，來自美國麻省理工學(xué)院的Tian Xie & Jeffrey C. Grossman等研究者，使用一個多任務(wù)圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來加速篩選，該網(wǎng)絡(luò)從大量有噪聲的、不收斂的短MD數(shù)據(jù)和少量收斂的長MD數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)。研究者實現(xiàn)了4種不同收斂特性的準確預(yù)測，并篩選了6247種聚合物，這比以前的計算研究大了數(shù)量級倍。此外，研究者提取了幾個聚合物電解質(zhì)的設(shè)計原則，并為社區(qū)提供了一個開放的數(shù)據(jù)集。該方法可以適用于廣泛的材料發(fā)現(xiàn)問題，包括復(fù)雜的模擬，非晶材料。

參考文獻：

Xie, T., France-Lanord, A., Wang, Y.?et al.?Accelerating amorphous polymer electrolyte screening by learning to reduce errors in molecular dynamics simulated properties.?Nat Commun?13,?3415 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30994-1

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30994-1

2.Nature Communications：利用化學(xué)可轉(zhuǎn)移機器學(xué)習(xí)勢的大且可光轉(zhuǎn)換分子的激發(fā)態(tài)非絕熱動力學(xué)EGNS

光誘導(dǎo)化學(xué)過程，在自然界中普遍存在，具有廣泛的技術(shù)應(yīng)用。例如，光異構(gòu)化可以使具有光轉(zhuǎn)換支架(如偶氮苯)的藥物被光激活。原理上，光開關(guān)具有期望的光物理性質(zhì)，如高異構(gòu)化量子產(chǎn)率，可以通過活性模擬的虛擬篩選來識別。在實踐中，這些模擬很少用于篩選，因為它們需要數(shù)百條軌跡和昂貴的量子化學(xué)方法來解釋非絕熱激發(fā)態(tài)效應(yīng)。在此，來自美國麻省理工學(xué)院的Rafael Gómez-Bombarelli等研究者介紹了一種基于非絕熱態(tài)的非絕熱人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(DANN)，以加速對偶氮苯衍生物的模擬。該網(wǎng)絡(luò)比用于訓(xùn)練的量子化學(xué)方法快6個數(shù)量級。DANN可轉(zhuǎn)移到訓(xùn)練集之外的偶氮苯分子，預(yù)測了與實驗相關(guān)的未見物種的量子產(chǎn)率。研究者使用該模型來篩選3100個假想分子，并確定具有高預(yù)測量子產(chǎn)量的新物種。研究者采用高精度非絕熱動力學(xué)方法對模型預(yù)測進行了驗證。該結(jié)果為快速、準確的虛擬篩選光活性化合物鋪平了道路。

參考文獻：

Axelrod, S., Shakhnovich, E. & Gómez-Bombarelli, R. Excited state non-adiabatic dynamics of large photoswitchable molecules using a chemically transferable machine learning potential.?Nat Commun?13,?3440 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30999-w

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30999-w

3.JACS：過冷液滴界面的鹽富集與動力學(xué)M BEGINS

NaCl在接觸離子對(CIP)和溶劑分離離子對(SSIP)之間的轉(zhuǎn)換反應(yīng)，以及在冷液滴中的游離離子狀態(tài)尚未被研究。在此，來自加拿大西安大略大學(xué)的Styliani Consta等研究者報告的直接計算證據(jù)表明，溫度越低，離子間轉(zhuǎn)換反應(yīng)發(fā)生的距離表面越近。在過冷液滴中，次表面在鹽中的富集更加明顯。相對于CIP, SSIP的穩(wěn)定性隨著離子對向液滴外層轉(zhuǎn)移而增加。在游離離子狀態(tài)下，離子在溶液中獨立擴散，Cl-的數(shù)密度除了在表面有眾所周知的最大值外，在內(nèi)部也有一個較大的最大值。在反應(yīng)動力學(xué)研究中，研究者發(fā)現(xiàn)離子間NaCl距離反應(yīng)坐標(biāo)與溶劑自由度之間存在弱耦合，這與在本體溶液模型中發(fā)現(xiàn)的自由能壘擴散交叉形成對比。結(jié)果表明，水的自擴散系數(shù)比本體溶液中的自擴散系數(shù)大至少一個數(shù)量級。研究者建議利用在低溫下增強的表面離子濃度來消除天然質(zhì)譜電離方法中的鹽滴。

參考文獻：

Victor Kwan, Shoubhik R. Maiti, Ivan Saika-Voivod, and Styliani Consta. Salt Enrichment and Dynamics in the Interface of Supercooled Aqueous Droplets.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c01159

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01159

4.JACS：無機矩陣中CdSe量子點的缺陷性

嵌入無機基質(zhì)中的量子點(QDs)，在照明、顯示和太陽能電池方面的潛在應(yīng)用，已得到廣泛研究。雖然大量的研究集中在它們的實驗制備上，但它們相對較低的光致發(fā)光量子產(chǎn)率的原因，尚未被研究，而這嚴重阻礙了它們的實際應(yīng)用。在此，來自武漢理工大學(xué)的Chao Liu & 法國巴黎理工大學(xué)的Fran?ois-Xavier Coudert等研究者，使用含時密度泛函理論(TDDFT)來確定嵌入各種無機基質(zhì)中的CdSe量子點的激發(fā)態(tài)的性質(zhì)。在量子點/玻璃界面形成的欠配位Se原子和非橋接氧原子，導(dǎo)致了空穴波函數(shù)的局域化，導(dǎo)致了低能級激發(fā)態(tài)和弱振子強度的形成。這些狀態(tài)為非輻射過程提供了途徑，并與輻射排放競爭。研究者預(yù)測了CdSe量子點在不同基質(zhì)中的光致發(fā)光性能，并進行了實驗驗證。本研究的結(jié)果，對理解嵌在無機基質(zhì)中的CdSe量子點的基本光物理特性具有重要意義，這將有助于制備高發(fā)光玻璃。

參考文獻：

Wenke Li, Kai Li, Xiujian Zhao, Chao Liu, and Fran?ois-Xavier Coudert. Defective Nature of CdSe Quantum Dots Embedded in Inorganic Matrices.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03039

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03039

5.JACS：使用溶液中演化圖來理解金屬-有機骨架形核BEGINS

由于金屬有機框架(MOF)合成和放大的復(fù)雜性質(zhì)的相互作用，對其機理的理解仍然有待探索。在此，來自美國西北太平洋國家實驗室的Vassiliki-Alexandra Glezakou & 英國倫敦大學(xué)學(xué)院的Matteo SalvalAglio等研究者，以MIL-101(Cr)為例，研究了MOF成核初期建筑單元的集體組裝。通過大規(guī)模分子動力學(xué)模擬，研究者觀察到溶劑(水和N,N-二甲基甲酰胺)的選擇、離子(Na+和F-)的引入以及MIL-101(Cr)半二級構(gòu)筑單元(半-SBU)異構(gòu)體的相對居群對團簇形成過程有強烈的影響。此外，形狀、大小、成核和生長速率、結(jié)晶度以及短、長順序也因合成條件的不同而有很大的不同。當(dāng)研究者將MOF原子核的自組裝解釋為無向圖的時間演化時，研究者評估了這些自然出現(xiàn)的性質(zhì)。溶液誘導(dǎo)的構(gòu)象復(fù)雜性和離子濃度，對組裝過程中出現(xiàn)的團簇的形態(tài)有顯著影響。純?nèi)軇?dǎo)致少量大團簇的快速形成，而離子在水溶液中的存在導(dǎo)致更小的團簇和更慢的成核。這種多樣性被圖表示的關(guān)鍵特征所捕獲。圖性質(zhì)的主成分分析表明，MOF自組裝解卷積只需要少量的分子描述子。半-SBUs和分形維數(shù)之間的平均配位數(shù)等描述符具有特別的興趣，因為它們可以通過時間分辨光譜等技術(shù)在實驗中跟蹤。最終，圖論出現(xiàn)作為一種方法，可以用來理解復(fù)雜的過程，揭示分子描述符可通過模擬和實驗獲得。

參考文獻：

Loukas Kollias, Roger Rousseau, Vassiliki-Alexandra Glezakou, and Matteo SalvalAglio.?Understanding Metal–Organic Framework Nucleation from a Solution with Evolving Graphs.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP?

DOI: 10.1021/jacs.1c13508

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13508

6.JACS：具有12倍金屬配位的SrB8單層的粒子群預(yù)測?

含有平面超坐標(biāo)圖案的材料，極大地豐富了對化學(xué)鍵的基本認識。在此，來自吉林大學(xué)的Jian Lv & Yanchao Wang 和美國波多黎各大學(xué)的Zhongfang Chen等研究者，通過第一性原理計算結(jié)合全局最小搜索，發(fā)現(xiàn)了迄今為止在擴展周期材料中平面配位數(shù)(12)最高的SrB8單層。在SrB8單層中，橋接的B8單元形成了由B12環(huán)組成的硼單層，Sr原子嵌入在這些B12環(huán)的中心，形成Sr@B12圖案。SrB8單層膜具有良好的熱力學(xué)、動力學(xué)和熱穩(wěn)定性，這是由于Sr原子的大小與B12環(huán)空腔的幾何擬合，以及Sr原子向缺電子硼網(wǎng)絡(luò)的電子轉(zhuǎn)移。將SrB8單層放置在Ag(001)表面，晶格可通約性好，垂直結(jié)構(gòu)起伏小，表明其通過外延生長實現(xiàn)實驗的可行性。研究者還探討了SrB8單層膜，在Li、Na、K等金屬離子存儲方面的潛在應(yīng)用。

參考文獻：

Xin Qu, Lihua Yang, Jian Lv, Yu Xie, Jinghai Yang, Yukai Zhang, Yanchao Wang, Jijun Zhao, Zhongfang Chen, and Yanming Ma.?Particle Swarm Predictions of a SrB8 Monolayer with 12-Fold Metal Coordination.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP

DOI: 10.1021/jacs.1c13654

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13654