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二維COF在石墨烯有機(jī)物分離納濾膜中的三重作用第一作者：隋瀟， 王彧通訊作者：陳元 *，吳昆勵 *，周琨*單位：悉尼大學(xué)，新加坡膜科學(xué)研究中心，南洋理工大學(xué)

研究背景

有機(jī)物的分離對于制藥，催化和石油化工來說至關(guān)重要。相比于傳統(tǒng)的高分子聚合膜來說，石墨烯膜在有機(jī)體系下更穩(wěn)定，因此被認(rèn)為是在有機(jī)分離中非常有吸引力的材料。但是，石墨烯薄膜由于狹窄曲折的層間距導(dǎo)致溶液通量較低。之前有研究表明在石墨烯膜中插入二維共價有機(jī)框架（COF）作為層間間隔物可以增大膜的層間距來提升通量。而這個新發(fā)表的工作通過實(shí)驗(yàn)與計算相結(jié)合發(fā)現(xiàn)二維COF不僅僅只是間隔物，它在有機(jī)分離體系石墨烯膜中起到了間隔物，穩(wěn)定劑和多孔填充物的三重作用。插入二維COF后，膜性能的提升主要源于COF作為穩(wěn)定劑和多孔填充物的作用，而非以往所認(rèn)為的間隔物的作用。這一新觀點(diǎn)有助于未來對于二維材料薄膜用于有機(jī)分離體系的設(shè)計與應(yīng)用。

文章簡介

基于此，來自悉尼大學(xué)陳元教授與新加坡南洋理工大學(xué)吳昆勵博士和周琨教授合作，在Matter上發(fā)表標(biāo)題為“The tripartite role of 2D covalent organic frameworks in graphene-based organic solvent nanofiltration membranes“的文章。突破對于二維COF在石墨烯薄膜（rGO）中的作用的常規(guī)看法 ，分析了COF在石墨烯薄膜用于有機(jī)分離中的三重作用。

圖1.二維COF在石墨烯薄膜中的三重作用。

本文要點(diǎn)

二維COF與rGO雜化薄膜可通過加壓過濾制備，此方法可簡易輕松制備雜化薄膜。

插入二維COF后的雜化薄膜在不同有機(jī)溶劑體系下的性能均高于未插入COF的純rGO薄膜。

XRD結(jié)果表面，干燥條件下，插入COF的雜化薄膜的層間距大于純rGO薄膜。然而，在不同有機(jī)溶劑中，插入COF的雜化薄膜的層間距不但沒有大于，反而小于或者接近于純rGO薄膜的層間距。這表明COF的插入可以緩解層間距在有機(jī)溶劑中的溶脹，從而加強(qiáng)穩(wěn)定性。并且，溶劑的通量和溶劑的粘度和介電常數(shù)密切相關(guān)。

計算結(jié)果表明，COF可緩解rGO層間距在有機(jī)溶劑中的溶脹是因?yàn)槿芤赫T發(fā)了電荷在COF/rGO界面的重新排布。這個電荷排布導(dǎo)致了一個在COF與rGO之間的吸引力的產(chǎn)生。并且在不同溶劑中的吸引力大小不一樣，從而導(dǎo)致層間距在不同溶劑中的不同。

此外，由于COF有著小的片層尺寸和多孔結(jié)構(gòu)，分子傳輸通道的長度大大減小，從而提高了膜的通量。

文章小結(jié)

本篇文章通過實(shí)驗(yàn)和計算研究二維COF在rGO薄膜中的三重作用。當(dāng)膜干燥時，COF作為間隔物可增加rGO薄膜的層間距；在溶劑中浸潤時，一個在COF和rGO間的吸引力因?yàn)榻缑骐姾芍匦路植级a(chǎn)生，此時COF在rGO薄膜中起到了穩(wěn)定劑作用來減緩膜的溶脹；并且，小尺寸的多孔COF提供了更短的傳輸通道使膜的通量增加，此時COF起到多孔填充物的作用。考慮到擁有類似性質(zhì)的COF均可起到多重作用，本文中的觀點(diǎn)可為今后的二維雜化薄膜設(shè)計提供更全面的指導(dǎo)。

文章鏈接

The tripartite role of 2D covalent organic frameworks in graphene-based organic solvent nanofiltration membraneshttps://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238521003131

第一作者介紹

隋瀟 博士。本科畢業(yè)于大連理工大學(xué)，碩士畢業(yè)于香港科技大學(xué)，博士畢業(yè)于悉尼大學(xué)（2020年），導(dǎo)師為陳元教授。2021年起在新南威爾士大學(xué)從事博士后研究。研究方向?yàn)樾滦筒牧夏さ挠行Х蛛x。以第一作者在Matter，Small，JMCA，Carbon等期刊上發(fā)表文章。
王彧 博士。本科和博士畢業(yè)于南京師范大學(xué)，導(dǎo)師為李亞飛教授。2018年起在南洋理工大學(xué)從事博士后研究，導(dǎo)師為周琨教授。研究方向是計算化學(xué)和計算材料學(xué)。主要圍繞二維材料展開研究，以第一/共同第一/通訊作者身份在J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Acc. Chem. Res.等期刊上發(fā)表文章35篇，Google Scholar引用4900余次，H因子31。

通訊作者介紹

陳元 教授。本科畢業(yè)于清華大學(xué)，博士畢業(yè)于耶魯大學(xué)。2005年到2015年在新加坡南洋理工大學(xué)做助理教授到副教授。在2015年成為悉尼大學(xué)教授。主要研究方向?yàn)樘疾牧虾退麄兊目沙掷m(xù)能源與環(huán)境的應(yīng)用，包括電容器，電池，電催化，膜分離和抗菌涂層。目前擔(dān)任Carbon和Journal of Alloys and Compounds的編輯。課題組網(wǎng)站：https://yuanchenlab.org/
吳昆勵 博士。2004年本科（榮譽(yù)學(xué)士）畢業(yè)于新加坡國立大學(xué)。之后在高中擔(dān)任化學(xué)課組長。2016年，在南洋理工大學(xué)交叉學(xué)科研究院開始博士研究。現(xiàn)在在新加坡膜科學(xué)研究中心王榮教授研究組做高級博士后。吳昆勵博士的研究方向?yàn)楹铣?，官能化并且納米尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計新型功能膜用于氣體和水的分離。
周琨 教授。于1998和2001年在清華大學(xué)分別獲得學(xué)士和碩士學(xué)位，2006年在南洋理工大學(xué)獲得博士學(xué)位，2006-2010年期間先后在南洋理工大學(xué)和美國西北大學(xué)從事博士后研究，現(xiàn)為南洋理工大學(xué)機(jī)械宇航學(xué)院副教授。周琨教授主要從事新型能源和環(huán)境材料的模擬與設(shè)計、3D打印以及材料的力學(xué)行為分析研究，目前擔(dān)任Smart Manufacturing和Journal of Micromechanics and Molecular Physics的主編，Mechanics Research Communications、Virtual and Physical Prototyping、International Journal of Fatigue等多個國際期刊的副主編或編委。

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