一、研究背景

微型發(fā)光二極管（μLEDs）由于尺寸小、亮度高，被認為是增強和虛擬現(xiàn)實（AR/VR）顯示器的理想構(gòu)建塊，對近眼和戶外應用至關(guān)重要。然而，基于紅、綠和藍（RGB）μLEDs橫向組裝的傳統(tǒng)制造工藝在提高像素密度方面存在局限性。

為了解決此問題，許多研究人員開發(fā)了具有垂直排列的RGB子像素的μLED顯示器，通過獨立RGB LED膜的單片集成，然后進行自上而下地制造。然而，用于生產(chǎn)獨立LEDs的傳統(tǒng)外延剝離技術(shù)不足以構(gòu)建AR/VR顯示器所需的10 μm以下像素。具體而言，InGaN基LEDs的傳統(tǒng)異質(zhì)外延和激光剝離工藝，需要在有源層下的厚緩沖層以分別最小化晶格失配引起的位錯和防止激光引起的損傷。這些LED膜厚度為5-10 μm，使得制造低于10μm的垂直μLEDs變得不切實際，因為高縱橫比阻礙了高分辨率光刻。釋放過程的緩慢速度和昂貴晶片的有限重復使用為制造商帶來了額外的困擾。因此，迫切需要一種可產(chǎn)生超薄、易于釋放且成本低的獨立式LED膜的剝離技術(shù)，以進一步推進垂直μLED微顯示器技術(shù)。

二、研究成果

美國麻省理工學院Jeehwan Kim和Kwanghun Chung、美國佐治亞理工大學Abdallah Ougazzaden、韓國世宗大學Young Joon Hong、美國弗吉利亞大學Kyusang Lee共同報道了一種全彩垂直堆疊的μLEDs，實現(xiàn)了迄今為止報告的最高陣列密度（5100像素/英寸（PPI））和最小尺寸（4 μm）。這是通過基于2D材料的層轉(zhuǎn)移技術(shù)（2DLT）實現(xiàn)的，該技術(shù)允許通過遠程或范德華外延、機械釋放和堆疊LED，然后自上而下制造，在2D材料涂層襯底上生長近亞微米厚度的RGB LEDs。垂直μLED的總厚度約為9 μm，是實現(xiàn)創(chuàng)紀錄的高μLED陣列密度的關(guān)鍵因素。研究者還演示了一個像素間距為14 μm（約1800 PPI）的小型μLED顯示器，由藍色μLEDs與硅薄膜晶體管（TFT）垂直集成，用于有源矩陣操作。該研究為增強和虛擬現(xiàn)實創(chuàng)建全彩μLED顯示器確立了路線，同時為更廣泛種類的3D集成器件提供了一個可推廣的平臺。相關(guān)研究工作以“Vertical full-colour micro-LEDs via 2D materials-based layer transfer”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature》上。

三、研究內(nèi)容

圖1a顯示了垂直堆疊μLEDs的總體架構(gòu)。研究者在石墨烯涂層的GaAs晶片上進行了AlGaAs基紅色LED的遠程外延，并在hBN涂層的藍寶石晶片上進行了InGaN基綠色和藍色LED的范德華外延，產(chǎn)生了厚度為1-2μm的單晶RGB LED層。這些通過2DLT工藝從其底物釋放。釋放的LED膜利用PI吸收體結(jié)合層以帶隙能量的升序堆疊，使向上方向的光吸收最小化。μLEDs由透明導電電極（TCE）、臺面結(jié)構(gòu)、側(cè)壁封裝層（～300 nm）和濺射接觸金屬組成。

由于在光滑2D表面上外延應變的松弛，使用2DLT可以制備超薄單晶LEDs。在PI粘合層中添加波長選擇性染料，無需引入光學濾波器以防止LEDs之間的干擾。這些改性產(chǎn)生全色垂直μLEDs，高度約為9 μm，尺寸小于10 μm（圖1b）。圖1c顯示了平行發(fā)射不同顏色的三個垂直μLEDs的電致發(fā)光（EL）顯微圖像。RGB μLEDs的EL光譜（圖1d）顯示了峰值波長分別為665、535和463 nm。

示意圖（圖2a-c）和STEM圖像（圖2d-f）說明了石墨烯涂層GaAs晶片上AlGaAs基紅色LED和hBN涂層藍寶石晶片上InGaN基綠色/藍色LEDs的外延結(jié)構(gòu)。RGB LED膜的厚度分別為1.9、1.1和1.0 μm。EBSD、XRD和AFM測量結(jié)果所示，LED保持單晶度和光滑的表面形態(tài)。在2D材料上生長的LEDs可以使用金屬應力源和熱釋放帶（TRT）輕易剝離，由于它們與基底的弱相互作用（圖2g-i）。由金屬應力源提供的機械堅固性允許在沒有損壞的情況下轉(zhuǎn)移和堆疊獨立的LED層。因此，在各自的外延晶片上制造的RGB μLED的I-V特性和開啟電壓(Fig. 2j-l) 與由轉(zhuǎn)移（紅色）和垂直堆疊（藍色）膜制造的μLEDs的I-V特性和打開電壓相當。圖2m-o顯示了不同注入電流下RGB μLED的EL光譜。隨著電流的增加，綠色LED發(fā)射峰值波長的藍移是由于量子受限斯塔克效應，這對基于InGaN的LEDs是常見的。

圖2p 中AFM分析顯示，去除hBN后基底的RMS粗糙度為0.375 nm。隨后在晶片上生長了hBN和藍色LED，并對制造的μLEDs進行了EBSD（圖2q）、XRD（圖2r）和I-V曲線（圖2s）分析。EBSD和XRD結(jié)果表明，在重復使用的藍寶石基底上生長的藍色LED完全是單晶（0001），沒有面內(nèi)旋轉(zhuǎn)，其I-V曲線（藍色）幾乎與在原始（紅色）藍寶石基底上的藍色LED相當。在原始和重復使用的晶片上生長的LED的SEM圖顯示出相似的表面形態(tài)。這些結(jié)果有力支撐了2DLT后藍寶石基底的可重用性。用于遠程外延的外延晶片也被發(fā)現(xiàn)是可重復使用的。

研究者設計了基于PI的藍色和綠色光學吸收體，并將它們分別作為G/B和R/G LED之間的粘合劑夾層插入，以阻擋向下的發(fā)射。如圖3a的光學透射光譜所示，藍色和綠色吸收劑分別被設計為強烈吸收藍光（約460nm）和綠光（約540nm）。圖3b證實了作為LEDs上的涂層，它們可以完全熄滅各自的目標顏色發(fā)射，同時透射90%以上的非目標顏色發(fā)射。圖3c顯示了它們在垂直堆疊配置中防止PL的有效性。盡管在通過PI層堆疊在綠色LED上的EL光譜中觀察到綠色PL，但在包含藍色吸收層的器件的EL光譜上不存在綠色PL。這些基于PI的吸收體結(jié)合層在減小垂直μLEDs的組合厚度方面起著關(guān)鍵作用。

EL顯微圖像（圖4a）說明了垂直μLEDs對黃色、橙色、青色、粉色、紫色和白光均勻照明。圖4b、c展示了紫色、黃色、青色和白色發(fā)射的代表性EL光譜。圖4d顯示了CIE 1932色彩空間中垂直μLEDs的色度、標準RGB（sRGB）和DCI-P3色域。μLEDs實現(xiàn)的色彩空間與sRGB和DCI-P3分別有99.4%和86.9%的重疊，表明有潛力覆蓋顯示應用所需的全部顏色范圍。RGB LEDs的CIE顏色坐標分別為（0.676，0.285）、（0.307，0.656）和（0.145，0.066），RGB顏色純度分別為88.3%、90.5%和94.1%。如圖4c所示，（0.314，0.341）處的白色圓圈表示白色EL的位置。與具有橫向亞像素布局的傳統(tǒng)顯示器相比，該研究中垂直μLED的最大優(yōu)勢是可以大大減小RGB μLEDs的尺寸和間距。

四、結(jié)論與展望

研究者展示了基于2D材料的外延、層轉(zhuǎn)移和超薄單晶RGB LED膜的異質(zhì)集成策略，以構(gòu)建具有創(chuàng)紀錄高器件密度的垂直堆疊全彩μLED陣列。研究者還展示了一種基于與硅TFT垂直集成的藍色μLED的有源矩陣顯示器，以及一種基于2DLT的傳質(zhì)過程，可將垂直μLED的應用擴展到大型顯示器。通過開發(fā)具有增強材料和器件特性的基于遠程外延的藍色和綠色LEDs，可以進一步提高垂直μLEDs的性能，具有更高透明度的透明導電氧化物以及結(jié)合無色粘合層的分布式布拉格反射器（可消除LED向下發(fā)射的損失）。本研究中的材料、器件結(jié)構(gòu)和制造工藝有助于實現(xiàn)全彩μLED AR/VR微型顯示器、電視和智能手機顯示器，以及各類三維集成光子、電子和光電系統(tǒng)。

五、文獻

文獻鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05612-1