? 這是在外網(wǎng)上看到Rosen使用VASP的一些經(jīng)驗(yàn)，覺得很有用，仔細(xì)翻譯了一下分享給大家。

? 結(jié)構(gòu)優(yōu)化：

?? 1. 不要在遠(yuǎn)離局部最小值的結(jié)構(gòu)上使用超高精度的設(shè)置，這樣會(huì)浪費(fèi)你的時(shí)間。先用 "寬松 "的設(shè)置進(jìn)行初始優(yōu)化（例如，k點(diǎn)網(wǎng)格只用gamma-point，弛豫原子位置時(shí)，用400eV的截?cái)嗄埽?。然后用所需的參?shù)進(jìn)行細(xì)優(yōu)化。

? ?2.?當(dāng)涉及到改變晶胞形狀或體積的幾何優(yōu)化時(shí)，一定要確保ENCUT>1.3*ENMAX（ENMAX這個(gè)值可以在POTCAR里找到）以防止Pulary應(yīng)力。對(duì)于含有碳的結(jié)構(gòu)，通常會(huì)用到520 eV的最小截?cái)嗄堋?/p>

? ??3.幾何優(yōu)化的第一步通常會(huì)有最高的SCF迭代次數(shù)。如果第一步?jīng)]有在NELM的限制范圍內(nèi)進(jìn)行電子收斂，那也沒關(guān)系。事實(shí)上，盡量讓第一步在NELMNELM限制范圍內(nèi)收斂，否則會(huì)運(yùn)行數(shù)百次的SCF迭代，這樣會(huì)浪費(fèi)很多時(shí)間。

? ? 4.根據(jù)經(jīng)驗(yàn)，通常將EDIFFG設(shè)置為0.05 eV/?或更低，用于優(yōu)化。我個(gè)人推薦0.03 eV/?或更低。對(duì)于大型容易形變的材料，任何大于0.03 eV/?的值都可能太高。記住，在VASP中，如果你想使用一個(gè)基于最大凈力而不是總能量變化的收斂閾值，EDIFFG必須是負(fù)值。

? ? 5.當(dāng)對(duì)原子位置和細(xì)胞形狀/體積進(jìn)行全面優(yōu)化時(shí)，最好分階段進(jìn)行。通常明智的做法是先進(jìn)行原子位置的弛豫（ISIF=2），然后再進(jìn)行體積和形狀的優(yōu)化（ISIF=3）。這將會(huì)大大減少不收斂的情況。（PS：用ISIF=3先優(yōu)化往往會(huì)出現(xiàn)晶胞弛豫不到想要的參數(shù)范圍內(nèi)或者出現(xiàn)各種松散的結(jié)構(gòu)，up主親測(cè)）。

? ? 6.如果你的材料只能建立真空層模型作為模擬單元（例如表面模型），千萬(wàn)不要用ISIF=3來(lái)優(yōu)化單元體積，因?yàn)樗粫?huì)減少/消除真空。你需要手動(dòng)調(diào)節(jié)晶格參數(shù)，通過(guò)這種方式找到全局能量最小值。

? ? 7.在進(jìn)行優(yōu)化時(shí)，除非你確定需要約束對(duì)稱性，否則你最好設(shè)置ISYM=0。盡管這樣做增加計(jì)算成本，但它允許體系達(dá)到局部最小值，不這樣做就無(wú)法獲得。此外，這樣設(shè)置的話，你不必?fù)?dān)心與SYMPREC有關(guān)的錯(cuò)誤。盡管ISYM=0，有時(shí)還是會(huì)出現(xiàn)一些對(duì)稱性問(wèn)題。要解決這些問(wèn)題，可以設(shè)置SYMPREC=1.0e-8。

? ? 8.如果你想停止一項(xiàng)工作，但希望它仍然輸出任何WAVECAR或CHGCAR文件，在工作目錄中創(chuàng)建一個(gè)名為STOPCAR的文件，并寫入LSTOP=.TRUE。（這將導(dǎo)致工作在下一個(gè)離子步中停止，所有重啟文件將被寫入）

? 優(yōu)化算法的選擇：

? ? 1.在選擇尋找局部最小值的優(yōu)化算法時(shí)，我一般建議從共軛梯度（CG）算法（IBRION=2）開始，因?yàn)樗浅７€(wěn)健，你不必?fù)?dān)心調(diào)整POTIM的問(wèn)題。

? ? 2.在具有高自由度的大型易變形材料中，CG優(yōu)化算法（IBRION=2）一旦相對(duì)接近局部最小值，常常會(huì)出現(xiàn)括號(hào)中的致命錯(cuò)誤（search for ZBRENT: fatal error in bracketing in the standard output file）。出現(xiàn)這種情況是因?yàn)閯?shì)能表面非常平坦，而VASP中的CG算法是基于能量差計(jì)算的。解決這個(gè)問(wèn)題的一個(gè)辦法是將CONTCAR復(fù)制成POSCAR，并將EDIFF設(shè)置到1e-6，但更可靠的辦法是使用基于力的優(yōu)化器。其中，我推薦使用VTST的FIRE實(shí)現(xiàn)（IBRION=3，IOPT=7）。我發(fā)現(xiàn)FIRE通常比QN（IBRION=1）方法更穩(wěn)健。

? ? PS：看到這里，大家可以看一下我的視頻，Vasp結(jié)構(gòu)優(yōu)化小技巧之三步曲，結(jié)合這個(gè)帖子，你或許有新的想法！！

? ? 3.如果起始結(jié)構(gòu)的某些原子受極大的力，至少在最初的幾步，請(qǐng)使用適合的優(yōu)化器。我強(qiáng)烈推薦使用基于力的優(yōu)化算法和穩(wěn)健的線性搜索算法。對(duì)于那些力大到結(jié)構(gòu)在幾次迭代中就 "爆炸 "的情況，我建議使用ASE的BFGSLineSearch算法，直到max|F| < 10 eV/A左右。然后繼續(xù)使用你喜歡的優(yōu)化器。

? 4.一般來(lái)說(shuō)，對(duì)于NEB和CI-NEB的計(jì)算，VTST中的L-BFGS算法（IOPT=1）是最快的。對(duì)于dimer方法，我推薦使用VTST中基于力的CG方法（IOPT=2）。然而，如果你在這兩種情況下遇到困難，我建議切換到FIRE算法（IOPT=7）的默認(rèn)設(shè)置。它的速度有點(diǎn)慢，但在不容易收斂的情況下特別有用。

電子能量收斂

? ? 1.對(duì)于絕緣材料，通過(guò)使用ALGO=All，可以大大加快SCF收斂速度。這還有一個(gè)好處，就是你不必?fù)?dān)心任何混合標(biāo)簽。在使用M06-L元GGA函數(shù)時(shí)，無(wú)論系統(tǒng)類型如何，也推薦使用這種算法。

? ? 2.我建議對(duì)大多數(shù)作業(yè)設(shè)置LWAVE=.TRUE.，除非你使用基于ASE的優(yōu)化器或連續(xù)運(yùn)行許多短作業(yè)。有一個(gè)很大的內(nèi)存成本，但是如果需要的話，WAVECAR可以作為繼續(xù)計(jì)算的一個(gè)很好的起始文件，并且在你完成計(jì)算后可以刪除。我不推薦設(shè)置LCHARG=.TRUE.來(lái)進(jìn)行優(yōu)化，因?yàn)槌跏茧姾擅芏瓤梢訵AVECAR中計(jì)算出來(lái)。

? ? 3.采用實(shí)空間投影算法（如LREAL=Auto）獲得最終能量時(shí)要小心，即使是大的體系。這可能會(huì)在一定程度上影響能量（甚至是能量差異），這取決于你想研究的內(nèi)容。如果VASP在OUTCAR文件中告訴你體系很大，推薦使用實(shí)空間投影算法以節(jié)省時(shí)間，那么我強(qiáng)烈建議用LREAL=Auto進(jìn)行計(jì)算，然后用LREAL=.False進(jìn)行最終優(yōu)化。使用互換空間投影的優(yōu)化一般只需要額外的1-5步，所以你仍然會(huì)得到使用實(shí)空間投影算法的速度。

? ? 4.雖然VASP手冊(cè)建議不要將最大的SCF迭代次數(shù)（NELM）設(shè)置為60次以上，但有許多材料（如MOF）在最初的幾個(gè)步驟中需要一個(gè)更高的數(shù)值。在研究非常大的材料時(shí)，我一般設(shè)置NELM=150。

? ? 5.對(duì)于那些有電荷震蕩或SCF難以收斂問(wèn)題的材料，我建議將NELMIN設(shè)置為4-6，以便獲得準(zhǔn)確的能量和力。

? ? 6.如果你沒有明確地設(shè)置ISTART或ICHARG，VASP將檢測(cè)是否存在WAVECAR，如果它存在的話，就使用它作為初始波函數(shù)和電荷密度。這可以說(shuō)比在INCAR中明確設(shè)置ISTART要好，因?yàn)樗梢苑乐筕ASP在WAVECAR不存在的情況下崩潰（例如：前一個(gè)作業(yè)設(shè)置ISTART=1卻沒有波函數(shù)崩潰了）。

? ? 7.對(duì)于絕緣材料（或有未知帶隙的材料），我建議使用高斯方法（ISMEAR=0），盡管它們對(duì)導(dǎo)電材料是更好的選擇，但它對(duì)導(dǎo)體和絕緣體都適用。

? ? 8.始終檢查以確保從有限溫度近似法推斷回T = 0 K后OUTCAR文件中所列的能量是接近虛構(gòu)自由能的。

? ? 9.一般來(lái)說(shuō)，設(shè)置PREC=Accurate是一個(gè)好的做法。這為積分網(wǎng)格（NGX、NGY、NGZ）提供了合理的估算。經(jīng)常有人說(shuō)，meta-GGA函數(shù)需要緊密的積分網(wǎng)格來(lái)實(shí)現(xiàn)收斂。我發(fā)現(xiàn)，即使對(duì)于這些麻煩的函數(shù)，PREC=Accurate也足夠了。

? ?10.如果你要寫出或讀入電荷密度，如果你有d區(qū)元素，設(shè)置LMAXMIX=4，如果你有f區(qū)元素，設(shè)置LMAXMIX=6。如果你使用ICHARG=1，其影響可以忽略不計(jì)，但如果你用ICHARG=11運(yùn)行非自洽計(jì)算，省略LMAXMIX將導(dǎo)致總能量和計(jì)算的性質(zhì)不同。這對(duì)于自旋極化系統(tǒng)影響很大，因?yàn)榇啪貨]有被完全再現(xiàn)。

自旋極化

? ? 1.當(dāng)研究有磁矩的系統(tǒng)時(shí)，設(shè)置LORBIT=11，這樣你就可以查看每個(gè)原子的聚合磁矩了。

? ? 2.如果你使用以前WAVECAR進(jìn)行計(jì)算，只要ISPIN=2，你就不需要在INCAR文件中設(shè)置MAGMOMS（你可以設(shè)置，但VASP會(huì)忽略它們）。

? ? 3.如果你不確定該如何設(shè)置金屬原子的磁矩，可以考慮將MAGMOM值設(shè)置為預(yù)期的未配對(duì)電子數(shù)。如果這也是完全未知的，對(duì)d族元素設(shè)置5的值，對(duì)f族元素設(shè)置7的值，通?？梢宰鳛槌醪?。如果采取這種方法，明智的做法是使用已經(jīng)收斂的結(jié)構(gòu)來(lái)測(cè)試其他自旋極化。我還會(huì)測(cè)試初始MAGMOM為0.1，看看這是否會(huì)收斂到一個(gè)沒有自旋的系統(tǒng)，或者回到與高自旋初始化相同的磁矩，或者完全是別的什么。

過(guò)渡態(tài)

? ? 1.如果在重新啟動(dòng)dimer計(jì)算時(shí)，你發(fā)現(xiàn)扭矩和角度比他們上次結(jié)束的時(shí)要高，請(qǐng)確保你使用的是VTST 3.2或更新的VTST版本。

? ? 2.VTST dimmins.pl腳本的使用說(shuō)明是不正確的。它應(yīng)該是 dimmins.pl POSCAR MODECAR displacement，其中 POSCAR 和 MODECAR 是執(zhí)行 vfin.pl 所產(chǎn)生的文件。

? ? 3.VTST neb2dim.pl腳本的使用說(shuō)明并不清楚。它應(yīng)該說(shuō)明，你必須先運(yùn)行vfin.pl，將exts.dat文件復(fù)制到父目錄（新的POSCAR文件被寫入該目錄），然后從該父目錄運(yùn)行neb2dim.pl。

自旋/電荷密度

? ? 1.在幾何優(yōu)化過(guò)程中，不要生成AECCAR文件（例如，用于Bader分析或DDEC電荷）。VASP為輸入的幾何體寫AECCAR0文件，但為收斂的幾何體寫AECCAR2文件，所以它們是不兼容的。經(jīng)常是做一個(gè)單獨(dú)的單點(diǎn)能量計(jì)算（nsw=0）并設(shè)置LAECHG=.True。

贗勢(shì)方法?

? ? 1.通?？紤]使用VASP推薦的PAW贗勢(shì)。注意Li_sv在5.4版本的PAW_PBE贗勢(shì)中的ENMAX為499 eV，但是其他贗勢(shì)的ENMAX小于400 eV。

? ? 2.現(xiàn)在ASE有個(gè)選項(xiàng)可以自動(dòng)選擇VASP推薦的默認(rèn)贗勢(shì)。只需設(shè)置setups='recommended'。

? ? 3.對(duì)于DFT+U、混合函數(shù)和meta-GGA計(jì)算，建議設(shè)置LASPH=.TRUE。如果你使用LASPH=.TRUE.標(biāo)志，請(qǐng)確保你對(duì)氣相物種也包含它！它應(yīng)該被看作是你的化學(xué)模型的一部分。

? ? 4.一個(gè)微妙的問(wèn)題是，由于對(duì)PAW球體內(nèi)部的梯度修正的非球體貢獻(xiàn)將隨著ENCUT的變化而變化，如果LASPH=.TRUE，將很難收斂到一個(gè)與平面波截?cái)嗄芟嚓P(guān)的絕對(duì)能量。相反，我們應(yīng)該關(guān)注相對(duì)能量的收斂，或者用LASPH=.FALSE做一個(gè)收斂測(cè)試。

并行性能

? ? 1.經(jīng)驗(yàn)法則是，你應(yīng)該使用的處理器數(shù)量與系統(tǒng)中的原子數(shù)量有合理的比例關(guān)系。這對(duì)于有很多富電子元素的金屬體系來(lái)說(shuō)是相當(dāng)有效的，但是對(duì)于有很多C和H原子的有機(jī)或有機(jī)金屬體系來(lái)說(shuō)，可能會(huì)有一點(diǎn)高估。

? ? 2.盡可能使用只有g(shù)amma版的VASP執(zhí)行程序，因?yàn)樗倪\(yùn)行速度比標(biāo)準(zhǔn)版本快1.5倍。（修改標(biāo)準(zhǔn)版本的提交腳本或者提交命令的std為gam）。

? ? 3.我建議使用NCORE來(lái)代替NPAR，因?yàn)樗梢愿鶕?jù)節(jié)點(diǎn)的數(shù)量自動(dòng)調(diào)整。NCORE的最佳值根據(jù)計(jì)算環(huán)境的不同而強(qiáng)烈變化。在許多計(jì)算集群中，一個(gè)很好的初步猜測(cè)是將NCORE設(shè)置為一個(gè)給定節(jié)點(diǎn)的處理器數(shù)量。無(wú)論如何，要確保每個(gè)節(jié)點(diǎn)的處理器數(shù)量能被NCORE除以。

ASE

? ? 1.只要有可能，就不要在 VASP 計(jì)算中使用 ASE 優(yōu)化器（或任何外部?jī)?yōu)化器）。如果有必要，考慮使用 VaspInteractive 計(jì)算器，而不是 Vasp 計(jì)算器，因?yàn)檫@將減少與每一個(gè)離子步驟啟動(dòng)和停止 VASP 相關(guān)的 CPU 時(shí)間。然而，即使使用 VaspInteractive 計(jì)算器代替 Vasp 計(jì)算器，VASP 與 ASE 優(yōu)化器一起運(yùn)行時(shí)，一般也需要比 VASP 內(nèi)部或 VTST 優(yōu)化器更多的電子步。這是因?yàn)閂ASP在其混合器歷史中保留了以前離子步的內(nèi)部歷史，而且VASP將波函數(shù)和電荷密度從以前的步驟外推到新的位置。還有與每一個(gè)離子步讀/寫任何重啟文件有關(guān)的I/O開銷。

2.上述情況對(duì)振動(dòng)頻率計(jì)算也是如此。也就是說(shuō)，有時(shí)使用ASE的振動(dòng)模塊可能是值得的，即使有額外的CPU開銷。ASE生成的振動(dòng)可以很容易地使用ASE的圖形用戶界面進(jìn)行可視化，而VASP生成的振動(dòng)則更難進(jìn)行可視化。ASE振動(dòng)模塊還為每個(gè)位移保存了重啟文件（.pckl文件），因此，如果作業(yè)崩潰或超過(guò)了指定的時(shí)間，很容易在停止的地方繼續(xù)計(jì)算。

? ? 最后，想說(shuō)的是這篇VASP英文經(jīng)驗(yàn)帖子是在學(xué)術(shù)之友公眾號(hào)上看到的，有疑問(wèn)的地方可以在評(píng)論區(qū)評(píng)論或者查看原文。https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzI2OTQ4OTExOA==&mid=2247495283&idx=1&sn=c999a989b9eb5933f27254f74e258a21&chksm=eadd28c2ddaaa1d43a637f5384edde5b46897c03062e7b8b7d672e325822c93878b78ebc270b&mpshare=1&scene=23&srcid=03228KVxgvmcNZ0ndPIHGKJe&sharer_sharetime=1647924378073&sharer_shareid=ed489736885388b33759d2f6ba012118#rd

? ? 在翻譯的過(guò)程中還加入了自己的一些想法，同時(shí)，翻譯不易，希望大家點(diǎn)贊投幣，一鍵三連，您的支持是我更新的源源動(dòng)力！！