1. Rationally Designed Manganese-Based Metal?Organic Frameworks as Altruistic Metal Oxide Precursors for Noble Metal-Free Oxygen Reduction Reaction

合理設(shè)計(jì)錳基MOF作為利他金屬氧化物前體用于無貴金屬的氧還原反應(yīng)

Sagarmani Rasaily, Khanindram Baruah, Debesh Sharma, Panjo Lepcha, Sachidulal Biswas, Achintesh Narayan Biswas, Sudarsan Tamang, and Anand Pariyar

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03707

錫金大學(xué)Anand Pariyar課題組以四水合醋酸錳作為配位中心，2,5-二羥基對苯二甲酸、4,4’-二吡啶為配體得到了一種新的錳基MOFs(Mn-SKU-1/2)，經(jīng)過600℃煅燒后得到多孔的α-Mn2O3(PSKU-1/2)，該材料作為電催化還原氧的正極材料，用于氧還原。

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2. Ce-Modified Flowerlike NiFe-MOF Nanostructure Based on Ion Competitive Coordination for Enhancing the Oxygen Evolution Reaction

基于離子競爭配位效應(yīng)、鈰修飾的花狀鎳鐵MOF用于增強(qiáng)析氧反應(yīng)

Xiao Wei, Dongmei Liu, Cheng Wang, Rui Yu, Kewang Zhang, Shujin Li, Zhengying Wu, and Yukou Du

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-09

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c04261

蘇州大學(xué)杜玉扣課題組通過離子競爭配位效應(yīng)和摻雜的方法，制備了一種Ce摻雜的納米花狀MOF材料，Ce@NiFe-MOF-5。納米片的堆疊形成納米花結(jié)構(gòu)，暴露出大量的活性位點(diǎn)，有利于水氧化過程中的電子/質(zhì)量傳遞。Ce離子的配位取代不僅促進(jìn)了納米片表面活性位的增加，而且優(yōu)化了原始NiFe-MOF的電子結(jié)構(gòu)。設(shè)計(jì)良好的Ce@NiFe-MOF-5催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能，在10 mA cm?2電流密度下的過電位為258 mV, Tafel斜率為54.44 mV dec?1。此外，當(dāng)Ce@NiFe-MOF-5作為陽極，Pt/C作為陰極時(shí)，雙電極系統(tǒng)僅需在1.56 V、10 mA cm?2下就可以驅(qū)動(dòng)整體水裂解。

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3. Three-Dimensional Metal?Organic Frameworks as Super Heat-Resistant Explosives: Potassium 4,4′-Oxybis[3,3′-(5-tetrazol)]furazan and Potassium (1,2,4-Triazol-3-yl)tetrazole

作為超耐熱炸藥的三維金屬有機(jī)框架：4,4'-氧雙[3,3'-(5-四氮唑)]呋喃唑鉀和1,2,4-三氮唑-3-基四氮唑鉀

Yue Liu, Pingping Yi, Lishan Gong, Xiaoyi Yi, Piao He, Tingwei Wang, and Jianguo Zhang

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-09

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c04108

中南大學(xué)何飄課題組合成了具有三維金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)的4,4 '-氧雙[3,3 '-(5-四氮唑)]呋喃鉀和四氮唑鉀(1,2,4-三唑-3-基)兩種含能金屬有機(jī)框架(EMOFs)。研究發(fā)現(xiàn)，新型三維EMOFs具有較高的熱穩(wěn)定性、高的正生成熱和合適的靈敏度。利用EXPLO5程序計(jì)算了它們的爆速、爆壓等爆轟特性。K2NTT表現(xiàn)出極高的分解溫度，可達(dá)361℃；同時(shí)，其爆轟性能可與TATB等高能鉀鹽相媲美，是一種很有前途的耐熱炸藥。

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4. Phase Purity Regulated by Mechano-Chemical Synthesis of Metal?Organic Frameworks for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction

相純度調(diào)節(jié)通過機(jī)械化學(xué)法合成MOF用于電催化析氧

Priyanka Kumari, Abdul Kareem, Pampa Jhariat, Sellappan Senthilkumar, and Tamas Panda

Inorg. Chem. (IF 5.436) Pub Date: 2023-02-10

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03609

韋洛爾科技大學(xué)Tamas Panda課題組采用機(jī)械化學(xué)研磨法合成了三種新的純金屬有機(jī)骨架(ZnTIA-1mc、CuTIA-1mc和CoTIA-1mc)。在機(jī)械合成過程中，隨著磨礦時(shí)間的變化，動(dòng)力學(xué)研究揭示了新的亞穩(wěn)相的形成。合成的金屬有機(jī)框架結(jié)晶度低、機(jī)械缺陷少，對析氧反應(yīng)的電催化活性增強(qiáng)。其中，CoTIA-1mc在1 M KOH中表現(xiàn)出較高的OER活性，其過電位為289 mV，電流密度為10 mA cm?2,Tafel斜率為55.4 mV dec?1，接近商用的RuO2。

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5. Molecular Engineering of Metal?Organic Layers for Sustainable Tandem and Synergistic Photocatalysis

分子工程金屬有機(jī)層用于可持續(xù)的串聯(lián)協(xié)同光催化

Yingjie Fan, Haifeng Zheng, Steven Labalme, and Wenbin Lin

J. Am. Chem. Soc. (IF 16.383) Pub Date: 2023-02-08

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12599

芝加哥大學(xué)林文斌課題組報(bào)道了六種MOLs的分子工程，通過透射電子顯微鏡和原子力顯微鏡進(jìn)行形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征，通過電感耦合等離子體質(zhì)譜和核磁共振譜進(jìn)行成分分析，確定了MOLs為具有六方對稱周期晶格結(jié)構(gòu)的平面納米板。MOLs能有效地催化串聯(lián)脫氫偶聯(lián)反應(yīng)和協(xié)同Heck型偶聯(lián)反應(yīng)。采用活性最高的MOL催化劑進(jìn)行了維草素酮的克級合成，收率為80%，連續(xù)8個(gè)反應(yīng)周期均無明顯活性損失。

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6. Isomer of NU-1000 with a Blocking c?pore Exhibits High Water?Vapor Uptake Capacity and Greatly Enhanced Cycle Stability

具有阻塞c-孔的異構(gòu)體NU-1000展現(xiàn)高的水蒸氣吸附能力和增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性

Zhiyong Lu, Jiaxin Duan, Hao Tan, Liting Du, Xiang Zhao, Rui Wang, Satoshi Kato, Shilong Yang,

and Joseph T. Hupp

J. Am. Chem. Soc. (IF 16.383) Pub Date: 2023-02-10

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12362

西北大學(xué)Joseph T. Hupp課題組通過對典型鋯基MOF (Zr-MOF) (NU-1000)的有機(jī)配體進(jìn)行精心調(diào)整，成功合成了一種c孔堵塞但中孔大的新型NU-1000異構(gòu)體。這種新的異構(gòu)體，ISO-NU-1000，表現(xiàn)出優(yōu)異的水穩(wěn)定性，高的水蒸氣吸收能力，以及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)，ISO-NU-1000的高水循環(huán)穩(wěn)定性可以追溯到它的c孔阻塞，它阻礙了c孔區(qū)域節(jié)點(diǎn)配位甲酸酯的水解，從而阻止了節(jié)點(diǎn)水和末端羥基配體的引入。由于缺乏這些配體以及它們與通道中的水分子氫鍵結(jié)合的能力，客體(水)/宿主(MOF)相互作用的強(qiáng)度減弱，水從MOF通道中排泄時(shí)施加的毛細(xì)力的絕對值減弱。因此，MOF能夠抵抗孔隙坍塌、容量損失和在孔隙中重復(fù)蒸發(fā)去除(和重新引入)水時(shí)的結(jié)晶度損失。

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7. A zeolite-like Metal-Organic Framework Based Membrane for Reverse Selective Hydrogen Separation and Butane Isomers Sieving

類沸石金屬有機(jī)框架薄膜反選擇性分離氫氣以及篩分丁烷異構(gòu)體

Valeriya Chernikova, Osama Shekhah, Youssef Belmabkhout, Madhavan Karunakaran, Mohamed Eddaoudi

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date: 2023-02-10

https://doi.org/10.1002/anie.202218842

阿卜杜拉國王科技大學(xué)Mohamed Eddaoudi課題組報(bào)道了一種具有ana拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的類沸石金屬有機(jī)框架(ZMOF)無缺陷膜的制備。獨(dú)特的ana-ZMOF結(jié)構(gòu)提供了高度的孔隙連通性，這體現(xiàn)在氣體的快速輸送上。最顯著的是，它提供了最佳的孔徑大小，對丁烷/異丁烷的篩分具有高選擇性，并且可以用于反篩分離CO2/H2。

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8. Solvent-free Synthesis of Multi-Module Pore-Space-Partitioned Metal-Organic Frameworks for Gas Separation

用于氣體分離的多模塊孔空間劃分的MOFs的無溶劑合成

Yuchen Xiao, Yichong Chen, Anh N. Hong, Xianhui Bu, and Pingyun Feng

Angew. Chem. Int. Ed. (IF 16.823) Pub Date: 2023-02-13

https://doi.org/10.1002/anie.202300721

加利福尼亞大學(xué)Pingyun Feng課題組使用無溶劑法合成了一系列具有高穩(wěn)定性和C2H2 /CO2分離性能的多模塊MOFs。合成只需簡單的反應(yīng)物混合，反應(yīng)時(shí)間短(2 h)，無需任何合成后活化，即可制備出孔隙率高、穩(wěn)定性好的材料。

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9. A Bimetallic Metal–Organic Framework-Based Biomimetic Nanoplatform Enhances Anti-Leukemia Immunity via Synchronizing DNA Demethylation and RNA Hypermethylation

雙金屬的MOFs仿生納米平臺(tái)通過同步DNA去甲基化和RNA甲基化增強(qiáng)抗白血病免疫

Yue Song, Lingxiao Zhang, Yiqiao Wang, Mingda Han, Zhihua Wang, Ning Wang, Bingru Shao, Runan Li, Kunxia Cao, Meiyu Song, Yangyang Du and Fei Yan

Adv. Mater. (IF 32.086) Pub Date: 2023-02-09

https://doi.org/10.1002/adma.202210895

吉林大學(xué)閆飛課題組構(gòu)建了由DNA低甲基化劑、白血病干細(xì)胞(LSCs)膜和促自噬Beclin-1肽組成的基于MOF (Mn2+/Fe3+)的雙金屬仿生納米平臺(tái)(AFMMB)。由于LSC膜的歸巢效應(yīng)和免疫相容性，這些AFMMB顆粒不僅選擇性靶向LBs，還選擇性靶向LSC，并通過與高爾基體相關(guān)蛋白結(jié)合誘導(dǎo)自噬。自噬引發(fā)的AFMMB溶解釋放出活性成分，通過抑制DNA甲基化、上調(diào)MHC-I分子和誘導(dǎo)RNA甲基化介導(dǎo)的PD-L1轉(zhuǎn)錄物的衰變，導(dǎo)致干擾素基因刺激因子(STING)通路的恢復(fù)。由于AML細(xì)胞的抗原性增加，這些雙重表觀遺傳變化最終增強(qiáng)了T細(xì)胞介導(dǎo)的免疫應(yīng)答。

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