【研究背景】

? NH3是氯氟烴(CFCs)在制冷系統(tǒng)中最常見(jiàn)的替代品，是一種有毒的化合物，揮發(fā)性強(qiáng)，對(duì)人體危害極大。另一方面，NH3被廣泛應(yīng)用于化學(xué)工業(yè)中合成各種材料，同時(shí)有望成為未來(lái)汽車能源載體。NH3也有望作為柴油汽車和卡車氮氧化物選擇性催化還原(SCR)的NH3儲(chǔ)存庫(kù)。因此，尋找一種有效的方法來(lái)探測(cè)和捕獲NH3氣體，用于大氣環(huán)境控制和工業(yè)應(yīng)用是非常必要的。半導(dǎo)體金屬氧化物和低維材料因其成本低、尺寸小、與傳統(tǒng)微電子機(jī)械加工的相容性好等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最有前途的氣體傳感器候選材料。然而，這些傳感器的主要缺點(diǎn)是對(duì)一種特定氣體(NH3)缺乏選擇性，而且由于NH3傾向于與多種底物發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用，大多數(shù)傳感器在室溫下恢復(fù)時(shí)間較長(zhǎng)。

? ? ? ?在所有的MXenes中，Ti2C是最薄的之一，在用HF酸刻蝕過(guò)程中，Ti2C表面會(huì)有F基、OH基和O基官能團(tuán)。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，Ti2C的電子性質(zhì)對(duì)官能團(tuán)有很強(qiáng)的依賴性，只有Ti2CO2表現(xiàn)出半導(dǎo)體性質(zhì)，Ti2C、Ti2CF2和Ti2C(OH)2則表現(xiàn)出金屬性質(zhì)。因此Ti2CO2由于其半導(dǎo)體特性可能會(huì)有更多的潛在應(yīng)用。

【成果介紹】

? ? ? ??煙臺(tái)大學(xué)肖波副教授通過(guò)第一性原理模擬探索了單層Ti2CO2作為氣體傳感器和捕獲的潛力。與其他氣體分子(H2、CH4、CO、CO2、N2、NO2和O2)相對(duì)比，NH3在單層Ti2CO2上的優(yōu)先吸附說(shuō)明了單層Ti2CO2對(duì)NH3有優(yōu)異的選擇性。NH3吸附前后的I-V關(guān)系變化明顯，表明單層Ti2CO2對(duì)NH3有很強(qiáng)的敏感性。更重要的是，單分子層的Ti2CO2與NH3的相互作用可以通過(guò)應(yīng)變很容易地調(diào)節(jié)，這表明利用單分子層的Ti2CO2來(lái)捕獲和釋放NH3是很容易的。

? 該成果在線發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces: Monolayer Ti2CO2: A Promising Candidate for NH3 Sensor or Capturer with High Sensitivity and Selectivity.

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 吸附?NH3,H2,CH4,CO,CO2,N2,NO2或O2分子的單層Ti2CO2的分子結(jié)構(gòu)側(cè)視圖(a)和俯視圖(b)。

圖2?吸附在單層Ti2CO2上CO2?(a)和NH3?(b)的總電荷密度和態(tài)密度。

圖3 (a)基于Ti2CO2的傳感器檢測(cè)NH3分子的原理圖; (b) NH3或CO2分子在單層Ti2CO2上吸附前后的電流-電壓(I - V)關(guān)系。

圖4?計(jì)算得到的NH3在Ti2CO2、MoS2和磷烯上吸附前后的I - V曲線。

圖5 氣體分子(包括NH3、H2、CH4、CO、CO2、N2、NO2或O2)在單層Ti2CO2上的吸附能作為施加的雙軸應(yīng)變的函數(shù)(從0到4%)。

【本文總結(jié)】

通過(guò)第一性原理模擬,本文證明Ti2CO2有望成為擁有高靈敏度和選擇性的NH3傳感器,主要是因?yàn)橄旅鎺c(diǎn)原因: （1）與其他氣體分子(H2,CH4, CO, CO2, N2, NO2和O2)相比，只有NH3可以化學(xué)吸附在單層Ti2CO2上；（2）NH3在Ti2CO2上的吸附能為-0.37 eV，適用于氣體在固體表面的吸附/解吸，因此在檢測(cè)到NH3后，Ti2CO2傳感器可以很容易的恢復(fù)；（3）吸附NH3后，Ti2CO2的電導(dǎo)率明顯提高，導(dǎo)致了Ti2CO2傳感器對(duì)NH3的高靈敏度。此外，在Ti2CO2上施加應(yīng)變可以進(jìn)一步增強(qiáng)NH3與Ti2CO2之間的相互作用，即施加3%的應(yīng)變時(shí)，吸附能為-0.51 eV，而在同一應(yīng)變下，其他氣體在Ti2CO2上的吸附要比NH3弱得多。因此，研究結(jié)果表明，Ti2CO2可以通過(guò)控制應(yīng)變來(lái)作為NH3的捕獲、分離和存儲(chǔ)材料。

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