Nature子刊:雙界面結(jié)構(gòu)協(xié)同作用提高水煤氣變換反應(yīng)活性

催化劑內(nèi)部的雙界面結(jié)構(gòu)能夠緩解催化過程中的有害吸附,但其構(gòu)建策略和機理仍缺乏了解?;诖?,山東大學(xué)賈春江教授,南開大學(xué)劉錦程研究員,湖南大學(xué)馬超教授(共同通訊作者)等人通過噴霧熱解法制備了高活性的CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面催化劑,表現(xiàn)出比其他鈷基催化劑更高的水煤氣變換(WGS)反應(yīng)活性,甚至可以與一些貴金屬催化劑相媲美。

計算解讀
本文進行了實驗和理論相結(jié)合的研究,以探索雙界面結(jié)構(gòu)上的化學(xué)活性結(jié)構(gòu)和反應(yīng)途徑。CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面具有有效催化WGS反應(yīng)的結(jié)構(gòu)活性,其中CeO2-x小島的存在是中間區(qū)域主要存在CoO1-x的誘因。形成的CoO1-x可以通過避免由于過強的CO-Co0結(jié)合而導(dǎo)致的CO中毒來優(yōu)化CO活化步驟。

實驗和理論結(jié)果證實了由雙功能界面(包括CeO2-x/CoO1-x和CoO1-x/Co)獨立貢獻組成的協(xié)同氧化還原機制,其中CeO2-x/CoO1-x界面減輕了CO毒害效應(yīng),CoO1-x/Co界面促進了H2的形成。本文的研究結(jié)果可為制備催化劑內(nèi)部的雙界面結(jié)構(gòu)提供指導(dǎo),并有助于揭示多組分催化劑體系的反應(yīng)機理。
Boosting reactivity of water-gas shift reaction by synergistic function over CeO2-x/CoO1-x/Co dual interfacial structures. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42577-9.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-42577-9.
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