碳化鈮和碳化鈦MXenes材料作為優(yōu)異的光熱二氧化碳還原催化劑載體
蘇州大學(xué)&加拿大多倫多大學(xué) ACS Nano研究論文:碳化鈮和碳化鈦MXenes材料作為優(yōu)異的光熱二氧化碳還原催化劑載體


文章信息
碳化鈮和碳化鈦MXenes材料作為優(yōu)異的光熱二氧化碳還原催化劑載體第一作者:吳之怡通訊作者:何樂(lè)*,張曉宏*,Geoffrey A. Ozin*,李超然*單位:蘇州大學(xué),加拿大多倫多大學(xué)
研究背景
針對(duì)傳統(tǒng)光催化二氧化碳還原太陽(yáng)光利用效率受限的瓶頸挑戰(zhàn),科學(xué)家們最近提出了光熱催化(photothermal catalysis)的新思路,該過(guò)程同時(shí)利用催化劑的光化學(xué)和光熱效應(yīng),拓寬了太陽(yáng)光譜的利用效率,有望實(shí)現(xiàn)高效光-化學(xué)能轉(zhuǎn)換。尋找具有優(yōu)異光熱轉(zhuǎn)換性能的光催化劑,構(gòu)筑高效光熱催化體系,依然是該領(lǐng)域的研究前沿和熱點(diǎn)。在本研究工作中,我們首次探索了光吸收和光熱性能優(yōu)良的MXene材料在光熱催化中的應(yīng)用潛力。發(fā)現(xiàn)MXene材料是優(yōu)良的光熱催化劑載體,不僅能分散和穩(wěn)定活性金屬納米粒子,還能提升金屬納米催化劑的光利用效率,大幅提升光熱催化的性能。本工作開啟了MXene材料在光熱催化二氧化碳還原領(lǐng)域的新應(yīng)用,為構(gòu)筑高效光熱催化體系提供了新的思路。
文章簡(jiǎn)介
在國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)國(guó)際(地區(qū))合作項(xiàng)目的支持下,來(lái)自蘇州大學(xué)的張曉宏教授、何樂(lè)教授、李超然副研究員與加拿大多倫多大學(xué)Geoffrey A. Ozin教授團(tuán)隊(duì)合作,近日在國(guó)際知名期刊ACS Nano上發(fā)表題為“Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysis”的文章。文章首次報(bào)道了MXene作為光熱催化劑載體的新應(yīng)用,發(fā)現(xiàn)了MXene材料不僅可以有效分散和穩(wěn)定金屬納米顆粒,還能提升金屬納米顆粒的光熱催化活性,揭示了MXene材料在光熱催化中的巨大潛力。
本文要點(diǎn)
要點(diǎn)一:Nb2C MXene光熱性能優(yōu)良,但光熱催化CO2加氫性能較差采用傳統(tǒng)的刻蝕-剝層法合成了少層的碳化鈮材料(圖1a-d),盡管具有優(yōu)良的光吸收和光熱性能,但是其自身的H2和CO2活化能力非常差,不適合作為單組分的光熱催化劑(圖1e,f)。

圖1. (a) 少層碳化鈮納米片(fl-Nb2C)制備過(guò)程示意圖。(b) Nb2AlC前驅(qū)體,Al層刻蝕之后的多層Nb2C和少層Nb2C二維片狀材料的XRD圖譜。(c) 少層Nb2C二維片狀材料的TEM圖。(d)少層Nb2C二維片狀材料的AFM圖。(e)少層Nb2C的光熱催化二氧化碳加氫性能圖。(f)少層Nb2C在不同溫度梯度條件下的熱催化性能圖
要點(diǎn)二:MXene載體提升了鎳納米粒子的光熱催化活性考慮到Nb2C MXene優(yōu)異的光吸收和光熱轉(zhuǎn)換性能,我們嘗試將其作為載體,負(fù)載Ni納米粒子,構(gòu)筑光熱催化劑。在相同條件下,相比于Nb2O5負(fù)載的Ni納米顆粒(Ni/Nb2O5),Nb2C負(fù)載Ni納米顆粒(Ni/Nb2C)的光熱催化活性提高了5.3倍(表1)。在36個(gè)太陽(yáng)光照強(qiáng)度下,Ni/Nb2C的光熱CO2轉(zhuǎn)化速率到了創(chuàng)紀(jì)錄的8.50 mol·gNi-1·h-1。表1. Ni/Nb2C和 Ni/Nb2O5的光熱催化性能比較

要點(diǎn)三:Nb2C載體提升了Ni納米粒子的光熱轉(zhuǎn)換性能
漫反射光譜表明Nb2C負(fù)載Ni催化劑具有更好的吸光性能,在相同照射條件下測(cè)試不同催化劑的表面溫度和等效工作溫度,證實(shí)了光熱催化活性提高的主要原因是Nb2C載體提升了Ni納米粒子的光熱轉(zhuǎn)換性能(圖2)。

圖2. (a) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的紫外可見近紅外漫反射光譜圖。(b) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的催化劑表面溫度。(c)Ni/Nb2C在15 sun照射下的等效工作溫度。(d)Ni/ Nb2O5在15 sun照射下的等效工作溫度
要點(diǎn)四:Nb2C負(fù)載的Ni納米顆粒催化劑表現(xiàn)出優(yōu)良的穩(wěn)定性Ni/Nb2C在長(zhǎng)時(shí)間工作條件下依然保持著穩(wěn)定的光熱催化和熱催化性能,反應(yīng)后的Ni納米顆粒尺寸基本保持不變,證明其具有較好的穩(wěn)定性。Ti3C2載體也表現(xiàn)出類似的光熱增強(qiáng)和穩(wěn)定效果,進(jìn)一步證實(shí)了MXene載體在光熱催化中的巨大潛力。

圖3. (a)Ni/Nb2C的固定相光熱催化穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果(測(cè)試條件:10個(gè)循環(huán),每個(gè)循環(huán)20分鐘)。(b) Ni/Nb2C的流動(dòng)相熱催化穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果(測(cè)試條件:400 °C,不加光, 10 h)
文章信息
Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysishttps://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c00990
課題組介紹
中方研究團(tuán)隊(duì)帶頭人為張曉宏教授,現(xiàn)任蘇州大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師、副校長(zhǎng)、教育部“蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心”常務(wù)副主任,是國(guó)家杰出青年基金獲得者,國(guó)家“萬(wàn)人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才,國(guó)家重大研究計(jì)劃項(xiàng)目(973)首席科學(xué)家,國(guó)家基金委創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目負(fù)責(zé)人,國(guó)務(wù)院政府特殊津貼獲得者。團(tuán)隊(duì)主要從事新型光功能材料研究,著重研究面向能量轉(zhuǎn)換的有機(jī)及納米半導(dǎo)體材料,具體包括:(1)電→光能量轉(zhuǎn)換材料與器件(2)光→電能量轉(zhuǎn)換材料與器件(3)光→化學(xué)能量轉(zhuǎn)換材料與器件,光催化及光存儲(chǔ)器件
課題組招聘
根據(jù)課題組發(fā)展需要,現(xiàn)擬招收1-2名從事氣相光催化二氧化碳還原研究的博士后研究人員,異相催化相關(guān)研究方向的申請(qǐng)者優(yōu)先考慮。待遇優(yōu)厚,且有機(jī)會(huì)到國(guó)外知名課題組聯(lián)合培養(yǎng)。有意者請(qǐng)發(fā)簡(jiǎn)歷至lehe@suda.edu.cn。
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2021

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