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1. PNAS：從頭算機器學(xué)習(xí)模型中水的均勻冰成核

分子模擬，為均勻冰成核的微觀機制提供了有價值的見解。雖然經(jīng)驗?zāi)Ｐ鸵驯粡V泛用于研究這一現(xiàn)象，但迄今為止，基于第一性原理計算的模擬已被證明是非常昂貴的。在此，為了解決這個昂貴的過程，來自美國普林斯頓大學(xué)的Pablo M.?Piaggi & Roberto?Car等研究者，通過使用一個在密度泛函理論能量和力上訓(xùn)練的高效機器學(xué)習(xí)模型，成功規(guī)避了上述這個困難。研究者利用播種技術(shù)和從頭算精度模擬的多達數(shù)十萬原子的系統(tǒng)，計算了在大范圍過冷的大氣壓力下的成核速率。播種技術(shù)提供的關(guān)鍵量是臨界團簇的大小(即，在給定的過飽和條件下，團簇生長或熔化的概率相等的大小)，它與經(jīng)典形核理論方程一起用于計算形核速率。研究者發(fā)現(xiàn)，在計算誤差范圍內(nèi)，他們的模型在適度過冷時的成核率與實驗測量值吻合得很好。此外，研究者還分析了熱力學(xué)驅(qū)動力、界面自由能和堆疊無序等性質(zhì)對計算速率的影響。

參考文獻：Piaggi, Pablo M., et al. "Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine learning model of water."?arXiv preprint arXiv:2203.01376?(2022).

原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2207294119

2.JACS：計算機輔助設(shè)計優(yōu)化的磷酸酐反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)

在過去的十年中，越來越多的非平衡系統(tǒng)，在化學(xué)實驗室中被創(chuàng)造和研究。實現(xiàn)這一目標的一種方法是，建立一個反應(yīng)循環(huán)，其中正向反應(yīng)由化學(xué)燃料驅(qū)動，而反向反應(yīng)遵循不同的途徑。然而，這種耗散反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，仍然是相對少見的，大多數(shù)非酶的例子是基于碳二亞胺驅(qū)動的羧酸酐的生成。在此，來自德國烏爾姆大學(xué)的Max von Delius等研究者，描述了一種耗散反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，包括由天然核糖核苷酸(如GMP或AMP)以化學(xué)燃料生成磷酸基，以及作為一種溫和的逆向反應(yīng)的磷酸基水解。由于單個反應(yīng)受制于大量相互關(guān)聯(lián)的參數(shù)，軟件輔助工具“實驗設(shè)計”(DoE)是優(yōu)化和理解網(wǎng)絡(luò)的重要資產(chǎn)。一個值得注意的發(fā)現(xiàn)是親核催化劑1-乙基咪唑(EtIm)對水解速率的明顯影響，這讓人想起了組氨酸組在磷酸化酶中的作用(如HINT1)。研究者還可以利用反應(yīng)循環(huán)生成瞬態(tài)自組裝，并通過動態(tài)光散射(DLS)、共聚焦顯微鏡(CLSM)和低溫透射電鏡(cryo-TEM)對其進行了表征。因為這些劃分是基于前生物時期的合理構(gòu)建模塊，該發(fā)現(xiàn)可能與生命起源的場景有關(guān)。

參考文獻：Andreas Englert, Julian F. Vogel, Tim Bergner, Jessica Loske, and Max von Delius.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c05861

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05861

3.Science Advances：在有機光伏中，即使是很小的離域也能產(chǎn)生電荷分離效率的很大的動力學(xué)增強

在有機光伏中，即使電荷的庫侖引力比可用的熱能大一個數(shù)量級，電荷也能有效地分離。離域可以解釋這一事實，因為它可以增加電荷在電荷轉(zhuǎn)移(CT)狀態(tài)下的初始分離，減少它們的吸引力。然而，理解這一機制需要一個離域電荷分離的動力學(xué)模型，這已經(jīng)被證明是困難的，因為它涉及到在無序材料所需的大型模擬箱中跟蹤電子和空穴的相關(guān)量子力學(xué)運動。在此，來自澳大利亞悉尼大學(xué)的Ivan?Kassal等研究者首次報告了無序、離域和極化子形成存在下的電荷分離動力學(xué)的三維模擬，發(fā)現(xiàn)即使是輕微的離域，即使從熱化CT狀態(tài)開始，跨小于兩個分子，可以大大提高電荷分離效率。離域并不能通過降低庫侖引力來提高效率；相反，這種增強是電子態(tài)重疊增加所產(chǎn)生的動力學(xué)效應(yīng)。

參考文獻：Balzer, Daniel, and Ivan Kassal. "Even a little delocalization produces large kinetic enhancements of charge-separation efficiency in organic photovoltaics."?Science Advances?8.31 (2022): eabl9692.

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abl9692

4.Science Advances：高熵合金對彈道沖擊的動力學(xué)響應(yīng)

高熵合金(HEAs)具有優(yōu)良的力學(xué)性能，有望提供有效的反彈道能力。然而，孿晶活性康托合金的抗彈道性能比無錳合金低。目前還不清楚HEAs如何抵抗彈道沖擊，以及為什么Mn不能抵抗彈道沖擊。在此，來自加拿大阿爾伯塔大學(xué)的D. Y.?Li等研究者，使用分子動力學(xué)模擬來研究CrMnFeCoNi和CrFeCoNi的彈道阻力，并闡明其潛在機制。結(jié)果表明，合金的抗彈道性能主要得益于在較高應(yīng)變速率下產(chǎn)生的主動位錯。較強的原子鍵合和較高的位錯密度使CrFeCoNi更容易應(yīng)變硬化，韌性提高，以抵抗高速變形，而較弱的原子鍵合和更容易發(fā)生位錯纏結(jié)使CrMnFeCoNi在彈道沖擊下的抗破壞能力降低。這項工作，有助于更好地理解HEAs的反彈道行為，并指導(dǎo)裝甲和吸能材料的設(shè)計。

參考文獻：Tang, Yunqing, and D. Y. Li. "Dynamic response of high-entropy alloys to ballistic impact."?Science Advances?8.31 (2022): eabp9096.?DOI: 10.1126/sciadv.abp9096

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abp9096

5.Patterns：一個通用的具有學(xué)習(xí)采樣的電池循環(huán)優(yōu)化框架和早期停止策略

電池優(yōu)化是具有挑戰(zhàn)性的，因為在實驗或模擬中評估不同的配置需要巨大的成本和時間。優(yōu)化循環(huán)性能尤其昂貴，因為電池循環(huán)極其耗時。在此，來自美國密歇根大學(xué)的Wei?Lu等研究者，引入了一個基于機器學(xué)習(xí)最新進展的優(yōu)化框架，該框架可以有效地優(yōu)化電池參數(shù)，顯著減少總循環(huán)時間。它由修剪器和取樣器組成。修剪器，使用異步連續(xù)減半算法和Hyperband，停止沒有希望的循環(huán)電池，以節(jié)省進一步探索的預(yù)算。采樣器使用Parzen Estimators樹，根據(jù)查詢歷史預(yù)測下一個有希望的配置。該框架可以處理分類參數(shù)、離散參數(shù)和連續(xù)參數(shù)，并可以以異步并行的方式運行，允許多個同時循環(huán)的單元。研究者通過一個日歷老化的參數(shù)擬合問題證明了其性能。該框架可以促進電池領(lǐng)域的模擬和實驗。

參考文獻：Deng, Changyu, Andrew Kim, and Wei Lu. "A generic battery-cycling optimization framework with learned sampling and early stopping strategies."?Patterns?3.7 (2022): 100531.

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2666389922001283#!