又到梔子花開(kāi)的季節(jié)，又是一年畢業(yè)季！研究生們給自己的科研生涯留下怎樣的濃墨重彩呢？讓我們拭目以待吧！

1.Nature Communications：利用高通量量子化學(xué)工作流程評(píng)估沸石中Pd交換位點(diǎn)的穩(wěn)定

陽(yáng)離子交換沸石是一種功能材料，在催化和吸附等方面有著廣泛的應(yīng)用。由于存在大量可能的活性位點(diǎn)，它們對(duì)利用密度泛函理論進(jìn)行計(jì)算研究提出了挑戰(zhàn)。從鋁構(gòu)型，到額外的框架陽(yáng)離子(s)的放置，到陽(yáng)離子潛在的不同氧化態(tài)，解釋所有這些可能性不是毫無(wú)價(jià)值的。為了使計(jì)算的數(shù)量更容易處理，大多數(shù)研究都集中在幾個(gè)活躍的位點(diǎn)上。在此，來(lái)自美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校的Martin Head-Gordon & Alexis T. Bell等研究者，試圖通過(guò)實(shí)施一個(gè)高通量篩選工作流程來(lái)超越這些限制，旨在將問(wèn)題系統(tǒng)化，并窮盡地尋找可行的活性位點(diǎn)。研究者使用Pd交換的CHA和BEA來(lái)說(shuō)明這種方法。在進(jìn)行了數(shù)千次顯式DFT計(jì)算后，研究者確定了最有利于Pd陽(yáng)離子的位點(diǎn)，并詳細(xì)討論了結(jié)果。高通量篩選確定了許多非微不足道的能量有利位點(diǎn)。最后，研究者利用這些結(jié)果研究了Pd交換CHA在汽車(chē)?yán)鋯?dòng)過(guò)程中的NO吸附。Pd交換CHA是一種很有前途的被動(dòng)NOx吸附劑。這一結(jié)果揭示了以前沒(méi)有研究過(guò)的NOx捕獲的關(guān)鍵活性位點(diǎn)。

參考文獻(xiàn)：

Aljama, H.A., Head-Gordon, M. & Bell, A.T. Assessing the stability of Pd-exchanged sites in zeolites with the aid of a high throughput quantum chemistry workflow.?Nat Commun?13,?2910 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-29505-z

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29505-z

2.Nature Communications：具有近零應(yīng)變半相干界面的齊次解組裝圖靈結(jié)構(gòu)

圖靈結(jié)構(gòu)，通常出現(xiàn)在遠(yuǎn)離熱力學(xué)平衡的反應(yīng)擴(kuò)散過(guò)程中，涉及經(jīng)典圖靈體系中至少兩種擴(kuò)散系數(shù)不同的化學(xué)物質(zhì)(抑制劑和活化劑)。在均勻溶液中構(gòu)造圖靈結(jié)構(gòu)是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)，因?yàn)榇蠖鄶?shù)小分子量物質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)相似。在此，來(lái)自南京大學(xué)的Zhaosheng Li等研究者證明了，在均勻解中構(gòu)造了具有近零應(yīng)變半相干界面的圖靈結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)受擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的影響。結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)和數(shù)值模擬的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，證實(shí)了尖晶石鐵氧體薄膜的圖靈結(jié)構(gòu)。此外，研究者利用軟硬酸堿理論，設(shè)計(jì)配位結(jié)合可以改善分子在均相溶液中的擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)，增加圖靈結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)庫(kù)，為開(kāi)發(fā)先進(jìn)材料提供了更大的潛力。

參考文獻(xiàn)：

Zhang, Y., Zhang, N., Liu, Y. et al. Homogeneous solution assembled Turing structures with near zero strain semi-coherence interface.?Nat Commun?13,?2942 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30574-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30574-3

3.npj Computational Materials：多功能二維范德華雅努斯磁體鉻基二鹵族化合

二維范德瓦爾斯Janus材料及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)為設(shè)計(jì)迷人的功能提供了肥沃的平臺(tái)。在此，來(lái)自美國(guó)加州大學(xué)歐文分校的Ruqian Wu等研究者通過(guò)系統(tǒng)第一性原理研究了單分子層Cr基二鹵化物CrYX?(Y = S, Se, Te；X = Cl, Br, I)，研究者發(fā)現(xiàn)CrSX (X = Cl, Br, I)是理想的具有面外磁化的高TC鐵磁半導(dǎo)體。令人興奮的是，借助配體S2-負(fù)離子上的大磁矩，在范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)CrSBr/Bi2Se3/CrSBr和MoTe2/CrSBr中分別通過(guò)磁鄰近效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了廣受歡迎的大間隙量子反?；魻栃?yīng)和相當(dāng)大的谷分裂。此外，研究者還發(fā)現(xiàn)在外加磁場(chǎng)作用下，CrTeX?(X = Cl, Br, I)中存在較大的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用。該工作揭示了二維Janus磁體Cr基二鹵化物，在拓?fù)潆娮雍凸入娮悠骷膽?yīng)用中，具有吸引人的多功能。

參考文獻(xiàn)：

Hou, Y., Xue, F., Qiu, L. et al. Multifunctional two-dimensional van der Waals Janus magnet Cr-based dichalcogenide halides.?npj Comput Mater?8,?120 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00802-x

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-022-00802-x

4.Nature Computational Science：用權(quán)重共享深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)解決多個(gè)核幾何的電子Schr?dinger方程

Schr?dinger方程描述了粒子的量子力學(xué)行為，使其成為化學(xué)中最基本的方程。一個(gè)給定分子的解可以計(jì)算它的任何性質(zhì)。因此，為許多不同的分子和幾何形狀找到精確的解決方案對(duì)于藥物或催化劑等新材料的發(fā)現(xiàn)至關(guān)重要。盡管它的重要性，Schr?dinger方程是出了名的難以解決，即使是單個(gè)分子，因?yàn)橐呀⒌姆椒ㄒ?guī)模與粒子的數(shù)量呈指數(shù)增長(zhǎng)。最近發(fā)現(xiàn)將蒙特卡洛技術(shù)與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的無(wú)監(jiān)督優(yōu)化相結(jié)合，是一種很有前途的方法，以克服這種維度的詛咒，但相應(yīng)的方法不能利用在考慮多個(gè)幾何時(shí)產(chǎn)生的協(xié)同作用。在此，來(lái)自?shī)W地利維也納大學(xué)的Rafael Reisenhofer等研究者表明，共享絕大多數(shù)權(quán)重跨神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的不同幾何實(shí)質(zhì)上加快優(yōu)化。此外，重量共享產(chǎn)生預(yù)訓(xùn)練模型，只需要少量額外的優(yōu)化步驟，以獲得高精度的解決新幾何。

參考文獻(xiàn)：

Scherbela, M., Reisenhofer, R., Gerard, L. et al. Solving the electronic Schr?dinger equation for multiple nuclear geometries with weight-sharing deep neural networks.?Nat Comput Sci?2,?331–341 (2022). https://doi.org/10.1038/s43588-022-00228-x

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s43588-022-00228-x

5.JACS：由預(yù)測(cè)和結(jié)構(gòu)不變量提供動(dòng)力的類(lèi)比：計(jì)算引導(dǎo)的中孔氫鍵有機(jī)籠晶體的發(fā)現(xiàn)

介孔分子晶體，在分離和催化方面具有潛在的應(yīng)用前景，但由于在結(jié)晶過(guò)程中存在許多弱相互作用，且大多數(shù)分子傾向于緊密堆積，因此，該類(lèi)晶體非常稀少且難以設(shè)計(jì)。在此，來(lái)自英國(guó)南安普敦大學(xué)的Graeme M. Day & 利物浦大學(xué)的Vitaliy Kurlin & Marc A. Little & Andrew I. Cooper等研究者，將晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)(CSP)與結(jié)構(gòu)不變量相結(jié)合，以連續(xù)地限定相關(guān)分子的預(yù)測(cè)晶體結(jié)構(gòu)之間的相似性。這使得對(duì)分子晶體來(lái)說(shuō)不可靠的同構(gòu)取代策略，可以通過(guò)先驗(yàn)預(yù)測(cè)得到增強(qiáng)，從而利用兩種方法的力量。研究者使用這種結(jié)合的方法，發(fā)現(xiàn)了一個(gè)罕見(jiàn)的低密度(0.54 g cm-3)中孔氫鍵骨架(HOF)的例子，3D-CageHOF-1。該結(jié)構(gòu)包括一個(gè)有機(jī)籠(Cage-3-NH2)，預(yù)計(jì)通過(guò)CSP可以形成動(dòng)力學(xué)捕獲的低密度多晶型。點(diǎn)向距離分布結(jié)構(gòu)不變量，揭示了Cage-3-NH2的五種預(yù)測(cè)形式，它們類(lèi)似于實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)的多孔晶體，其化學(xué)性質(zhì)不同，但幾何上相似的分子，T2。更廣泛地說(shuō)，這種方法克服了用不同晶格參數(shù)比較預(yù)測(cè)的分子晶體的困難，從而允許對(duì)化學(xué)性質(zhì)不同的分子的能量結(jié)構(gòu)景觀(guān)進(jìn)行系統(tǒng)的比較。

參考文獻(xiàn)：

Qiang Zhu, Jay Johal, Daniel E. Widdowson, Zhongfu Pang, Boyu Li, Christopher M. Kane, Vitaliy Kurlin, Graeme M. Day, Marc A. Little, and Andrew I. Cooper. Analogy Powered by Prediction and Structural Invariants: Computationally Led Discovery of a Mesoporous Hydrogen-Bonded Organic Cage Crystal.?Journal of the American Chemical Society?Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c02653

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02653